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改進(jìn)動(dòng)力學(xué)模型在鉛污染治理中的應(yīng)用

發(fā)布時(shí)間:2020-05-12 13:50
【摘要】:在對(duì)鉛污染的處理中,需要對(duì)實(shí)際應(yīng)用中的多個(gè)因素進(jìn)行分析,如時(shí)間對(duì)污水中的二價(jià)鉛離子的去除率的影響、吸附劑的實(shí)際分子結(jié)構(gòu)模型等等。本文采用了多種方法針對(duì)上述問(wèn)題做了下面相關(guān)的研究:1.針對(duì)水溶液中鉛離子的去除,先合成檸檬酸-水滑石的材料,并利用X-射線衍射儀(XRD)、場(chǎng)發(fā)射電鏡掃描(SEM)等先進(jìn)設(shè)備對(duì)材料進(jìn)行了相關(guān)的表征和分析。針對(duì)批實(shí)驗(yàn)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程,首先針對(duì)最為常用的擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型進(jìn)行多角度的對(duì)比和分析,在對(duì)實(shí)際實(shí)驗(yàn)和擬合效果的對(duì)比后,以擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型為基礎(chǔ),針對(duì)實(shí)際的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),做相應(yīng)地的改進(jìn)和優(yōu)化,提升了動(dòng)力學(xué)模型對(duì)實(shí)驗(yàn)的擬合效果。2.在對(duì)檸檬酸水滑石的結(jié)構(gòu)做理論計(jì)算后,獲得檸檬酸水滑石比較穩(wěn)定的理論模型。同時(shí),針對(duì)檸檬酸水滑石的理論模型,通過(guò)運(yùn)用主成分分析、K-means聚類和分層聚類的聚類分析方法對(duì)理論計(jì)算過(guò)程中,檸檬酸根的空間結(jié)構(gòu)的變化過(guò)程進(jìn)行分析,找到了一個(gè)與最終結(jié)果不同的檸檬酸根的空間結(jié)構(gòu),對(duì)日后的理論計(jì)算提供了豐富的數(shù)據(jù)。3.合成了三種氧化鐵材料并在三種氧化鐵對(duì)鉛離子去除的實(shí)驗(yàn)中應(yīng)用改進(jìn)的動(dòng)力學(xué)模型,通過(guò)運(yùn)用X-射線衍射圖譜(XPS)和磁滯回線(VSM)等儀器和其他批實(shí)驗(yàn)對(duì)氧化鐵的機(jī)理及氧化鐵去除鉛離子的機(jī)理進(jìn)行探究和計(jì)算。在相關(guān)的實(shí)驗(yàn)和計(jì)算中,改進(jìn)的動(dòng)力學(xué)模型證明了鉛離子的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程更加符合擬一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,材料的吸附性能受pH和溫度的影響而離子強(qiáng)度對(duì)整個(gè)過(guò)程的影響微乎其微,同時(shí)相關(guān)的熱力學(xué)實(shí)驗(yàn)證明整個(gè)吸附過(guò)程是吸熱且能夠自發(fā)進(jìn)行的。本文通過(guò)對(duì)動(dòng)力學(xué)模型的改進(jìn)和聚類方法的使用,對(duì)促進(jìn)鉛污染的治理產(chǎn)生了重要的作用。
【圖文】:

衍射圖譜,傅里葉紅外,水滑石,圖譜


2.3結(jié)果與討論逡逑2.3.1動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)前的材料結(jié)構(gòu)的表征與計(jì)算逡逑圖2-l(a)是LDH和Citric-LDH的FT-IR紅外光譜。在圖中3527邋cm-1處的振逡逑動(dòng)帶是由LDH表面0H基團(tuán)的伸縮振動(dòng)產(chǎn)生的。在檸檬酸插M改性鎂鋁水滑石逡逑后,檸檬酸C=0羰基與0H基團(tuán)發(fā)生相互作用,使得0H的振動(dòng)位置偏移到3452逡逑cm_l。除此之外,兩個(gè)材料在643邋crrf1和447邋cm-1處出現(xiàn)的吸收峰證實(shí)『A1-0逡逑和Mg-0鍵的存在[45]。同時(shí),D3h內(nèi)存在的N03?導(dǎo)致了邋AI-0和Mg-0的偏移,逡逑是AI-0和Mg-0晶格振動(dòng)的主要原因。另外,在1265邋cnV1和1628邋cm“處出現(xiàn)逡逑的吸收峰是CH2伸縮的特征。而出現(xiàn)在丨400邐的特征峰可以歸因于C=0的逡逑振動(dòng)%1。這鳴結(jié)果清楚地表明,檸檬酸迎過(guò)相互作⑴成功地改變了邋LDII的表面逡逑官能團(tuán)。逡逑(a)邐(b>邐(003)逡逑criiir-i.miH邐1逡逑JU'T逡逑u/邐1649邋i—U邐?逡逑3500邐3000邐2500邐2000邐1500邐!000邐5(M)邐n邋i0邋20邐30邐40邐50邋WJ邋70邐80逡逑Wavi'numlier邋(cm邋')邐2邋Thela邋(degree)逡逑圖2-1水滑石和Citric-LDH在FT-丨R傅里葉紅外圖譜(圖(a))和XRD(圖(b))逡逑圖2-l(b)比較了加入檸檬酸鈉前后的Mg-Al水滑石在XRD衍射圖譜上的變逡逑化,顯示了邋Citric-LDH和LDH在水滑石的結(jié)晶程度l47_48L邋X射線衍射圖表明,逡逑Citric-LDH的主要衍射峰與作對(duì)比Mg-Al邋LDH相一致

表面相互作用,激發(fā)態(tài),形貌,光譜


據(jù)在(003)、(009)、(012)、(015)和(018)峰面在XRD圖譜上形成的反射[49’5Q】。利逡逑用布拉格方程(d邐2邋X邋=邋0.154nm)進(jìn)行計(jì)算,層與層之間隙d值(dGQ3)為逡逑0.74邋nm。同時(shí)Citric-LDH衍射峰的寬度明顯增大。如圖2-1所示,與沒(méi)有進(jìn)行逡逑改性的水滑石相比,Citric-LDH的結(jié)晶度和尺寸明顯縮小。綜上,在合成LDH逡逑的過(guò)程中加入的檸檬酸鈉限制了邋LDH的晶體生長(zhǎng),對(duì)其結(jié)晶度有輕微的改變。逡逑圖2-2是通過(guò)掃描電鏡觀察Citric-LDH的形貌和微觀結(jié)構(gòu),圖2-2(a)和圖2-逡逑2(b)顯示。材料的晶體較小,形狀不規(guī)則,與圖2-1中XRD衍射峰的半峰寬度較逡逑寬相一致。逡逑圖2-2不同分辨率下的Citric-LDH掃描電鏡圖像顯示出不同的形貌逡逑XPS光譜通過(guò)研究原子的激發(fā)態(tài)來(lái)分析Citric-LDH表面相互作用,并深入逡逑探討二價(jià)鉛離子吸附前后官能團(tuán)的氧化態(tài)。XPS所有的光譜圖如圖2-3所示。圖逡逑2-3(a)為寬掃描,,兩條曲線均由主要元素峰組成,如A12p,邋Mg2p,Ols和Cls。逡逑由圖2-3(b)可知,在二價(jià)鉛離子被吸附后,〗38.6eV和l43.6eV的衍射峰可歸因逡逑于Pb4f的衍射
【學(xué)位授予單位】:華北電力大學(xué)(北京)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號(hào)】:X703

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