【摘要】：作為最受關(guān)注的大氣污染物之一,大氣顆粒物特別是PM_(2.5)(大氣細(xì)顆粒物)因吸附大量有毒物質(zhì)而具有較高毒性,其中可作為持久性有機(jī)污染物代表的多環(huán)芳烴(polycylicaromatic hydrocarbons,PAHs)及其衍生物(substitutedpolycyclic aromatic hydrocarbons,SPAHs)因具有三致效應(yīng)而被大量研究。對(duì)SPAHs的研究因其環(huán)境濃度低、檢測(cè)技術(shù)、遷移轉(zhuǎn)化機(jī)制復(fù)雜等還未進(jìn)行深入研究。哈爾濱作為典型的東北老工業(yè)基地,地處寒冷地區(qū),大氣污染源復(fù)雜,近年來(lái)污染較為嚴(yán)重,因而對(duì)哈爾濱地區(qū)大氣細(xì)顆粒物開(kāi)展相關(guān)研究具有重要意義。本研究于2017-2018年期間采集了哈爾濱地區(qū)共82個(gè)大氣細(xì)顆粒樣品,并建立了16種PAHs的GC-MS和16種NPAHs的GC-MS/MS儀器分析方法,定量分析了大氣細(xì)顆粒物中PAHs和NPAHs濃度,對(duì)哈爾濱地區(qū)大氣細(xì)顆粒物、大氣細(xì)顆粒物中PAHs、硝基多環(huán)芳烴(NPAHs)的濃度、時(shí)間變化特征進(jìn)行了探究。結(jié)果顯示本研究采集的大氣細(xì)顆粒物樣品濃度為141 ug/m3±108 ug/m3,供暖期(167±120 ug/m3)和非供暖期(102±72.7 ug/m3)大氣細(xì)顆粒物濃度存在顯著差異。大氣細(xì)顆粒物中PAHs平均濃度為86.9±114 ng/m3,供暖期PAHs濃度是非供暖期的10.2倍。NPAHs濃度為5470±14600 pg/m3,并顯示出在秋、冬、春、夏四個(gè)季節(jié)濃度依次降低的趨勢(shì)。供暖、非供暖期NPAHs均受到氣象因素的影響,特別是非供暖期的污染物傳輸對(duì)NPAHs濃度水平有重要影響。對(duì)于哈爾濱大氣細(xì)顆粒物和大氣細(xì)顆粒物中的PAHs及NPAHs污染源的研究,本課題利用特征分子比值法、正矩陣因數(shù)分解模型(PMF)解析了目標(biāo)化合物的污染源類型,并結(jié)合后向軌跡(HYSPLIT)和潛在源分析(PSCF)模型探究了污染源分布特征。結(jié)果顯示哈爾濱地區(qū)受到混合源污染,機(jī)動(dòng)車排放對(duì)供暖、非供暖期污染物濃度均有重要貢獻(xiàn),對(duì)比非供暖期,供暖期取暖燃料(生物質(zhì)和煤)燃燒對(duì)污染物的貢獻(xiàn)更為突出。污染源分布研究結(jié)果顯示哈爾濱大氣環(huán)境主要受到其西北部氣流影響,且目標(biāo)污染物的污染源主要分布在黑龍江省中部以及其與俄羅斯、蒙古、內(nèi)蒙古自治區(qū)的交界地區(qū)。本研究對(duì)哈爾濱地區(qū)大氣細(xì)顆粒物中PAHs及NPAHs的暴露風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評(píng)估。非致癌風(fēng)險(xiǎn)度(HQ)、終身致癌超額危險(xiǎn)度(ILCR)和預(yù)計(jì)壽命損失(LL)三種暴露風(fēng)險(xiǎn)模型的結(jié)果顯示春、秋、冬三季非致癌PAHs會(huì)對(duì)人體產(chǎn)生明顯的非致癌健康風(fēng)險(xiǎn),呼吸吸入、經(jīng)口攝入、皮膚接觸三種暴露途徑中皮膚接觸和經(jīng)口攝入是主要的暴露途徑,成人預(yù)計(jì)壽命損失時(shí)間在冬季達(dá)最高值并主要由PAHs貢獻(xiàn)。
【圖文】：

- 5 -苯并[a]芘 茚并[1,2,3-cd]芘 二苯并[a,h]蒽 苯并(g,h,i)傒5 環(huán) 5 環(huán) 6 環(huán) 6 環(huán)圖 1-1 16 種優(yōu)控 PAHs 化學(xué)結(jié)構(gòu)環(huán)境中的 PAHs 主要源于含高碳物質(zhì)的高熱反應(yīng)、成巖過(guò)程和微生物合過(guò)程產(chǎn)生。高熱過(guò)程產(chǎn)生的 PAHs 是有機(jī)物在高溫(350-1200℃)、無(wú)氧或低條件下形成的[11]，其中，石油殘?jiān)呀夂兔赫麴s產(chǎn)生焦炭、煤焦油的過(guò)程人類有意識(shí)的生產(chǎn) PAHs，而包括機(jī)動(dòng)車尾氣、森林火災(zāi)、燃木柴、煤用于暖等在內(nèi)的燃料不完全燃燒過(guò)程也會(huì)無(wú)意之中產(chǎn)生 PAHs。其中不完全燃燒程為對(duì) PAHs 污染最大的貢獻(xiàn)者[12]。此外，PAHs 也可以在低溫(100-150℃)件下以在數(shù)百年的時(shí)間為周期被形成并存在于原油中。某些植物和細(xì)菌也可通過(guò)合成的方式，或在降解營(yíng)養(yǎng)物質(zhì)過(guò)程中形成 PAHs[13]。除上述分類方法人為和自然源的分類方法也較為常用，人為源主要包括住宅供熱、煤的氣化

- 9 -9，10-二硝基蒽 1-硝基芘 6-硝基屈 7-硝基苯[a]蒽3 環(huán) 4 環(huán) 4 環(huán) 4 環(huán)圖 1-2 16 種 NPAHs 的化學(xué)結(jié)構(gòu)1.4.2 NPAHs 的毒性在大氣環(huán)境中廣泛存在的 NPAHs 具有急性毒性、免疫毒性和致癌、致突變毒性。根據(jù)人體細(xì)胞和細(xì)菌實(shí)驗(yàn)的研究結(jié)果，大多數(shù) NPAHs 比母體 PAH具有更強(qiáng)的致突變和致癌性[28, 29]，具體而言 NPAHs 的致癌、直接致突變作用比母體 PAHs 強(qiáng) 10 和 105倍。2012 年 NPAHs 被國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)(IARC)列為二級(jí)或三級(jí)致癌物。NPAHs 致突變的機(jī)理被描述為 NPAHs 與生物體內(nèi) DN經(jīng)環(huán)氧化、硝基還原、共軛反應(yīng)途徑加合，，該加合產(chǎn)物具有生物致突變效應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X513

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本文編號(hào)：2656612