【摘要】：隨著中國工業(yè)化的飛速發(fā)展,重金屬污染由于其高毒性和非生物降解性,已經(jīng)嚴重危害到人們的健康。因此,尋求一種簡便、高效、靈敏度高的檢測方法是治理重金屬污染的前提條件之一。電化學方法,尤其是陽極溶出伏安法,具有快速響應、易操作、靈敏度高以及能夠?qū)崿F(xiàn)現(xiàn)場監(jiān)測等諸多優(yōu)點,在重金屬檢測領(lǐng)域引起了極大的關(guān)注。本文采用一種新的方法-激光蝕刻法制備了石墨烯基碳納米材料,構(gòu)建了新型重金屬傳感器,為水中痕量重金屬離子的測定提供了一種有效的方法。主要的研究工作如下:(1)提供了一種新的方法,即通過直接激光刻蝕聚酰亞胺薄膜(PI)制備了激光刻蝕石墨烯基碳納米材料(LEGCNs),經(jīng)掃描電子顯微鏡(SEM)、X-射線衍射(XRD)、拉曼(Raman)等表征,證實了LEGCNs具有堆疊的多層石墨烯納米片狀結(jié)構(gòu)。將其修飾在GCE表面,結(jié)合原位鍍鉍膜法(BF),成功制備了鉍膜-激光刻蝕石墨烯基碳納米材料修飾玻碳電極(BF-LEGCNs/GCE)。通過SWASV對BF-LEGCNs/GCE的檢測參數(shù)進行了優(yōu)化后,該電極在同時檢測鎘(Cd(II))和鉛(Pb(II))時表現(xiàn)出了令人滿意的電化學響應。對于Cd(II),檢測范圍是7-120μg?L~(-1),檢測限是0.47μg?L~(-1);對于Pb(II),檢測范圍是5-120μg?L~(-1),檢測限是0.41μg?L~(-1)。此外還評價了BF-LEGCNs/GCE的重復性、重現(xiàn)性、選擇性和穩(wěn)定性等電化學性能。最后,成功將BF-LEGCNs/GCE用于水中Cd(II)和Pb(II)的同時測定。結(jié)果表明,激光蝕刻技術(shù)是制備具有優(yōu)異電化學性能的石墨烯基碳納米材料的有效技術(shù)。(2)基于激光刻蝕技術(shù),通過引入聚苯胺(PANI)和聚乙烯吡咯烷酮(PVP)作為N-摻雜劑制備了具有極寬檢測范圍的高質(zhì)量3D多孔氮摻雜激光刻蝕石墨烯基碳納米材料(N@LEG)。所制備的N@LEG既具有LEG獨特的電化學性質(zhì)和能提供大的電化學比表面積的3D多孔框架結(jié)構(gòu),又具有N原子對金屬離子強的親和力的優(yōu)勢。N@LEG修飾的玻碳電極(N@LEG/GCE)結(jié)合原位鉍膜技術(shù),通過SWASV優(yōu)化檢測條件后,表現(xiàn)出了相當寬的線性檢測范圍:對Cd(II),線性范圍為5-380μg?L~(-1),檢測限為1.08μg?L~(-1);對Pb(II),檢測限為0.16μg?L~(-1),線性范圍為0.5-380μg?L~(-1)。同時,本實驗還對N@LEG/GCE的靈敏度、選擇性、抗干擾性、可重復性、再現(xiàn)性和穩(wěn)定性進行了研究。
【圖文】：

圖 1-1 電化學分析法檢測的原理圖 Schematic diagram of the detection with electrochemica通常可以分為以下六類：包括電位分析法、電導分析分析法以及極譜分析法。近年來，出現(xiàn)了各式各樣得電分析在痕量分析檢測領(lǐng)域有了很大的突破，在著極為廣闊的應用。下面重點介紹電化學分析法中用位法與伏安法。，是電池在零電流條件下，利用測量電極的電位變化間存在的關(guān)系來定量分析目標物質(zhì)的方法。近年來，、儀器簡單、靈敏度高、可應用于珍貴試樣的分析連續(xù)化分析領(lǐng)域具有很廣闊的應用前景，已經(jīng)成為

圖 1-2 碳材料Fig. 1-2 Carbon materials雖說碳元素（C）是一種相當常見非金屬元素但也是十分重要的，在自然界之中它有著多種多樣的形式并且存在廣泛（圖 1-2）。例如以單質(zhì)碳形式存在的同素異形體：石墨與金剛石；以化合態(tài)形式存在的大理石、二氧化碳等。隨著科技的發(fā)展，科學家們對碳材料的認識與研究日益加深，得到了諸多種新型的碳材料。在 1985 年，英國化學家H.W.Kroto 等人制備出了第一種富勒烯（C60）[31]。C60，又被稱為“足球烯”，它是由多個石墨片卷聯(lián)而成的，含有若干個正五元環(huán)和正六元環(huán)的多面體，，具有共軛大 π 鍵，其導電性能良好。在 1991 年，日本化學家 S.Iijima 首次發(fā)現(xiàn)了具有特殊結(jié)構(gòu)與突出電化學性質(zhì)的碳納米管（Carbon Nanotubes, CNTs）[32]。在 2004 年，英國科學家 A.Geim 和K.Novoselov 通過機械剝離法成功制備了純度高的二維石墨烯[33]。石墨烯的問世給科學界帶來了巨大的驚喜，迅速成為了各領(lǐng)域的研究熱點，引發(fā)了對碳納米材料研究的熱潮
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：X832;TQ127.11

【參考文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 陳旭;何大平;木士春;;摻氮石墨烯研究[J];化學進展;2013年08期

2 王閃閃;王全杰;曲家樂;;化學還原法制備石墨烯的研究進展[J];西部皮革;2013年02期

3 付海曦;劉威;張春輝;李艷;;水體中重金屬離子的檢測方法研究進展[J];理化檢驗(化學分冊);2012年04期

4 周春玉;曾亮;吉莉;張東;;石墨烯及其復合材料導熱性能的研究現(xiàn)狀[J];材料開發(fā)與應用;2010年06期

5 范紅;何婧;顧海鷹;;痕量鉛及銅半胱胺修飾金電極法同時測定[J];中國公共衛(wèi)生;2010年02期

6 李興濤;李霞;趙藝欣;;免疫測定法檢測重金屬技術(shù)的進展[J];生物技術(shù)通訊;2009年02期

7 問思恩;王益昌;;微波消解石墨爐原子吸收光譜法測定水產(chǎn)品中鎘[J];光譜實驗室;2009年01期

8 吳玉萍,王東丹,李瓊珍,楊金輝;鹽酸浸提-電感耦合等離子體發(fā)射光譜法測定煙草中的多元素[J];分析化學;2002年03期

9 傅明,袁智能,黃志強,陳新煥,胡宇東;火焰原子吸收光譜法測定茶葉中的鉛[J];光譜實驗室;2002年01期

10 董學芝,趙海蘭,艾天宗,赫海華,魏凌恒;催化電位滴定法測定鉻鞣劑中鉻Ⅲ[J];分析化學;2001年01期

相關(guān)博士學位論文 前1條

1 許賀;食品中重金屬檢測的方法研究與儀器研制[D];華東師范大學;2009年

相關(guān)碩士學位論文 前1條

1 曾立平;新型化學修飾電極的制備及其應用于食品中重金屬檢測的方法研究[D];華東師范大學;2009年

本文編號：2627479