【摘要】：許多在水中以含氧酸根形式存在的金屬或非金屬離子,對(duì)生態(tài)環(huán)境危害嚴(yán)重,在此之中,銻(Sb)也因?yàn)槠湓絹碓酱蟮奈廴拘远艿饺藗兊膹V泛關(guān)注。對(duì)于這種污染,零價(jià)鐵(ZVI)常用于有氧條件下的水處理。鐵氧化物,包括和零價(jià)鐵相關(guān)的氧化物等通過吸附或氧化還原作用來去除污染物,比如金屬離子的去除等。近年來,因?yàn)榱蚧銉r(jià)鐵容易制備以及與環(huán)境中的污染物有高的反應(yīng)活性等優(yōu)點(diǎn)而越來越得到大家的重視。污染物的去除是一個(gè)復(fù)雜的混合過程,包含氧化還原作用、吸附作用、共沉淀作用。在這項(xiàng)研究中,零價(jià)鐵和硫化零價(jià)鐵共同用于去除目標(biāo)污染物三價(jià)銻(Sb(Ⅲ))。研究在敞口并且混合均勻的批次反應(yīng)器中進(jìn)行,以此裝置來進(jìn)行三價(jià)銻(Sb(Ⅲ))的去除實(shí)驗(yàn)。本文研究了各種實(shí)驗(yàn)變量,例如,pH值、鐵的投加量、初始三價(jià)銻的濃度、零價(jià)鐵和硫化零價(jià)鐵的老化時(shí)間、二價(jià)鐵離子(Fe(Ⅱ))的投加量、轉(zhuǎn)速(RPM)等,影響三價(jià)銻(Sb(Ⅲ))的去除,并且在相同的實(shí)驗(yàn)條件下比較零價(jià)鐵和硫化零價(jià)鐵的實(shí)驗(yàn)結(jié)果。通過分析和擬合銻在液相中的濃度變化,研究了三價(jià)銻(Sb(Ⅲ))的去除動(dòng)力學(xué)。本研究還用固相特征來分析硫化對(duì)零價(jià)鐵的形態(tài)學(xué)和表面各反應(yīng)參數(shù)的影響。通過掃描電子顯微鏡(SEM)、能量色散X射線光譜(EDS)和X射線光電子能譜(XPS)等系列表征方法來具體分析零價(jià)鐵和硫化零價(jià)鐵對(duì)三價(jià)銻(Sb(Ⅲ))的去除機(jī)理。研究結(jié)果表明,硫化零價(jià)鐵可以極大地提高Sb(Ⅲ)的去除效果:在實(shí)驗(yàn)的標(biāo)準(zhǔn)條件下,零價(jià)鐵系統(tǒng)中實(shí)驗(yàn)的反應(yīng)速率常數(shù)(kobs)值是0.0012 min-1,而硫化零價(jià)鐵體系中反應(yīng)速率常數(shù)(kobs)值提高到了 0.018 min-1,提高了 15倍之多。研究采用固相特征來分析硫化作用對(duì)零價(jià)鐵的形態(tài)學(xué)和表面各反應(yīng)參數(shù)的影響。掃描電子顯微鏡(SEM)和能量色散X射線光譜(EDS)證實(shí)了 S-ZVI材料中硫元素(S)的存在。X射線光電子能譜(XPS)表明,三價(jià)銻(Sb(Ⅲ))的去除過程主要是Sb(Ⅲ)被氧化成Sb(Ⅴ),并且和鐵氧化物發(fā)生吸附作用和共沉淀作用。零價(jià)鐵表面的硫化亞鐵(FeS)層有更強(qiáng)的傳導(dǎo)性,加速了電子的傳遞過程。此外,硫化作用促進(jìn)了鐵的腐蝕,生成了更強(qiáng)的形成的吸附態(tài)亞鐵Fe(Ⅱ),這也更加促進(jìn)了三價(jià)鐵氧化物的形成,從而提高了三價(jià)銻(Sb(Ⅲ))的吸附作用和氧化作用。
【圖文】：

甲基橙，酸性橙ＩＩ，酸性橙ＩＶ，酸性紅３，酸性藍(lán)１１３等）的去除相關(guān)的逡逑鐵的參考數(shù)據(jù)庫(kù)（幾乎覆蓋從１９９６－２０１５年發(fā)表的有關(guān)ＺＶＩ的所有相關(guān)研宄應(yīng)用）逡逑［５Ｑ］如圖１－１所示，結(jié)果表明，，１９９９年后，幾乎每年都有越來越多的文獻(xiàn)發(fā)表。逡逑最初，大多數(shù)研究人員對(duì)零價(jià)鐵修復(fù)技術(shù)的研究集中在厭氧條件。但隨著時(shí)間的逡逑發(fā)展，好氧條件下的研究越來越多，吸引了更多的關(guān)注。逡逑零價(jià)鐵對(duì)偶氮染料廢水的去除機(jī)理，主要是通過零價(jià)鐵的還原作用發(fā)生還原逡逑反應(yīng)來將染料的發(fā)色基團(tuán)（偶氮鍵）破壞［５１＿５３］。然后通過吸附和共沉淀作用，將逡逑染料去除。目前國(guó)內(nèi)對(duì)偶氮染料的脫色過程進(jìn)行分析表明：在適當(dāng)?shù)臈l件下，當(dāng)逡逑零價(jià)鐵與染料溶液接觸時(shí)，染料分子中的偶氮鍵將斷裂，破壞了原染料中的發(fā)色逡逑基或助色基，而且利用鐵的絮凝作用，將染料吸附聚集在其表面以達(dá)到脫色的目逡逑的。Ｘｕ等將印染廢水利用零價(jià)鐵處理后

２．邋３．邋２硫化鐵去除水體中Ｓｂ邋（ＩＩＩ）的研究方法逡逑本文批次試驗(yàn)在１邋Ｌ的敞口燒杯中進(jìn)行，反應(yīng)溫度水浴控制在室溫（２５±１°Ｃ）逡逑下，如下圖２－１所示。向１Ｌ邋ｌｍｇ／Ｌ的Ｓｂ（ＩＩＩ）溶液中加入０．１邋ｇ零價(jià)鐵或硫化零價(jià)逡逑鐵，溶液包含１邋ｍＭ的硫酸鈉（Ｎａ２Ｓ０４）作為背景電解質(zhì)。用氫氧化鈉溶液（ＮａＯＨ）逡逑或者硫酸溶液（Ｈ２Ｓ０４）將反應(yīng)液初始ｐＨ調(diào)節(jié)至５．０。然后將反應(yīng)裝置利用機(jī)械逡逑攪拌器在轉(zhuǎn)速４００邋ｒｐｍ邋（標(biāo)準(zhǔn)條件）下進(jìn)行混合并充分反應(yīng)。為了后期的研宄，逡逑實(shí)驗(yàn)過程中定期（０、５、１０、１５、２０、３０、４５、６０、９０、１２０、１８０邋ｍｉｎ）從溶液逡逑中�。靛澹恚虡悠�，然后用０２２邋（ｉｍ的濾膜進(jìn)行過濾。根據(jù)圖２－２所示的預(yù)實(shí)驗(yàn)過程逡逑（去除動(dòng)力學(xué)、最佳操作條件等實(shí)驗(yàn)結(jié)果見圖２－２，實(shí)驗(yàn)選出最合適的實(shí)驗(yàn)條件：逡逑初始ｐＨ為５，初始Ｓｂ（ＩＩＩ）濃度為］ｍｇ／Ｌ，零價(jià)鐵或硫化零價(jià)鐵投加量為０．１邋ｇ／Ｌ，逡逑硫酸鈉使用量為１邋ｍＭ，并以此為基準(zhǔn)實(shí)驗(yàn)條件來進(jìn)行下面的所有實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)主逡逑要檢測(cè)零價(jià)鐵和硫化零價(jià)鐵的老化時(shí)間、二價(jià)鐵離子（Ｆｅ（ＩＩ））的投加量、轉(zhuǎn)速逡逑（ＲＰＭ）等影響因素對(duì)三價(jià)銻（Ｓｂ（ＩＩＩｐ去除的效果影響，檢測(cè)各種掩蔽劑：異逡逑丙醇（ｉｓｏｐｒｏｐａｎｏｌ）、過氧化氫歧化酶（ｃａｔａｌａｓｅ）、超氧基歧化酶（ｓｕｐｅｒｏｘｉｄｅ逡逑ｄｉｓｍｕｔａｓｅ邋）等
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X703

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前2條

1 張炳亮;硫化與弱磁場(chǎng)加速零價(jià)鐵去除水體中的偶氮染料及機(jī)理研究[D];山東大學(xué);2017年

2 林盛;弱磁場(chǎng)作用下零價(jià)鐵（ZVI）對(duì)水體中Sb（Ⅲ）的去除機(jī)理[D];山東大學(xué);2016年

本文編號(hào)：2623047