【摘要】：揮發(fā)性有機化合物(VOCs)對環(huán)境和人類健康具有較強的危害性,同時也是生成PM_(2.5)和臭氧的主要前體物之一。與其他污染源相比,工業(yè)排放的VOCs具有分布相對集中、強度高、成分復雜多變等特點。近幾年來,國內(nèi)外采用了多種方法以消除VOCs的污染,從各種技術(shù)的治理成本和工程可行性來看,催化燃燒法均具有較大的發(fā)展?jié)摿Αｅi氧化物(MnO_x)催化劑由于具有優(yōu)越的氧化還原性能、水熱穩(wěn)定性以及較高的豐度和成本優(yōu)勢,在VOCs的催化氧化研究中受到廣泛關(guān)注。本文以MnO_x催化劑為研究對象,分別采用氧化還原法、沉淀法、室溫固相反應(yīng)法、溶膠凝膠法和直接煅燒法制備了一系列MnO_x催化劑,利用X射線衍射(XRD)、氮氣吸/脫附、掃描電鏡(SEM)、X射線光電子能譜(XPS)、熱重-差示掃描量熱(TG-DSC)和化學吸附儀對催化劑的微觀結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)進行了較系統(tǒng)的表征,并以甲苯為VOCs的模型反應(yīng)物,對催化劑的催化氧化性能進行了評價。主要研究結(jié)論如下:(1)采用氧化還原法、沉淀法、固相反應(yīng)法和溶膠凝膠法制得的MnO_x催化劑均能在空速40000 mL·g~(-1)·h~(-1)、甲苯濃度400 ppm的條件下,于較低溫度(≤260℃)實現(xiàn)對甲苯的完全氧化。而直接將醋酸錳高溫煅燒得到的MnO_x催化劑需要更高的溫度(300℃)才能將甲苯完全轉(zhuǎn)化為CO_2。(2)由氧化還原法制得的MnO_x催化劑,相較于其他方法制得的MnO_x催化劑,因其具有最大的BET比表面積和最強的低溫可還原性,對甲苯氧化表現(xiàn)出相對最優(yōu)的催化氧化性能,在空速40000 mL·g~(-1)·h~(-1)、甲苯濃度400 ppm的條件下,219℃時即可將90%的甲苯轉(zhuǎn)化成CO_2和H_2O。(3)改變氧化還原法制備催化劑的煅燒溫度,會改變催化劑的微觀結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì),從而對甲苯催化氧化的性能產(chǎn)生影響。實驗結(jié)果表明,綜合催化性能與能耗,300℃是相對優(yōu)化的煅燒溫度。
【圖文】：

沸石分子篩包括 HFAU、HBEA、H-ZSM-5 以及 HY1, 2-鄰二氯苯（1, 2-PhCl2）在 HFAU、HBEA、H沸石分子篩上的催化氧化，發(fā)現(xiàn)這五種分子篩催化 1, 2-PhCl2氧化活性，該研究顯示沸石分子篩上的 的微孔對活性起促進作用。目前，相較于貴金屬及對 VOCs 的氧化活性不是很理想，常被用作載體起化氧化機理，貴金屬催化劑的氧化過程，一般遵循 LH（Langmu2在貴金屬催化劑活性位上解離為*O 自由基；VOC*O 自由基與 VOCs 分子（HR）反應(yīng)生成 CO2、H子中間產(chǎn)物繼續(xù)與*O 自由基反應(yīng)，直至生成最終產(chǎn)物

圖 1-2 Mars-Van Krevelen 機理示意圖[29]. 1-2 Scheme of the Mars-Van Krevelen mecha法備方法多樣，并且這些由不同方法制得的法有沉淀法、水熱合成法、溶膠凝膠法屬鹽溶液中加入酸或堿，使其發(fā)生沉淀選擇碳酸鈉、氫氧化鈉、氨水、尿素等液中，制備得到 MnOx催化劑，，發(fā)現(xiàn)以徑。一定溫度和壓強下，利用水溶液中的反
【學位授予單位】：華中科技大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：O643.36;X701

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