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人工濕地中基于錳礦物驅(qū)動(dòng)的甲烷厭氧氧化(AOM)及相關(guān)過(guò)程機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2020-04-06 14:04
【摘要】:人工濕地是重要污水處理構(gòu)筑物,因其構(gòu)造和運(yùn)營(yíng)維護(hù)簡(jiǎn)單,所用應(yīng)用非常廣泛。其在處理污水過(guò)程中是CH_4和CO_2排放源,CH_4和CO_2又是大氣中主要的溫室氣體。溫室氣體增加是全球變暖的主要原因,因此人工濕地中CH_4和CO_2的減排的研究顯得十分重要。試驗(yàn)采用錳礦物作為填料建立人工濕地,研究濕地中的甲烷厭氧氧化現(xiàn)象和機(jī)理。從時(shí)間上監(jiān)測(cè)人工濕地運(yùn)行情況,包括有機(jī)物去除效果、pH變化值和出水Mn~(2+)濃度;從空間上監(jiān)測(cè)人工濕地內(nèi)部特點(diǎn),包括不同深度上的有機(jī)物含量pH值和Mn~(2+)濃度等。在人工濕地穩(wěn)定運(yùn)行的基礎(chǔ)上,從基質(zhì)中取樣并提取DNA通過(guò)高通量測(cè)序的手段分析濕地中的微生物多樣性和群落結(jié)構(gòu)。最后,建立厭氧瓶裝置并從基質(zhì)中提取微生物菌液用于活性試驗(yàn),驗(yàn)證甲烷厭氧氧化效果,分析錳礦填料人工濕地中碳轉(zhuǎn)移途徑,計(jì)算甲烷厭氧氧化效率,驗(yàn)證菌液對(duì)不同類型電子受體的利用情況。主要研究結(jié)論如下:(1)在上向流人工濕地運(yùn)行過(guò)程中,污水在底部經(jīng)歷一個(gè)產(chǎn)酸階段,葡萄糖被分解為小分子有機(jī)物,污水pH值降低;而后,這些小分子有機(jī)物和氫氣被產(chǎn)甲烷反應(yīng)和異化金屬還原(錳礦組特有)反應(yīng)競(jìng)爭(zhēng)消耗,污水pH值回升;錳礦組人工濕地中發(fā)生甲烷厭氧氧化反應(yīng)并進(jìn)一步消耗氫離子,使得錳礦組污水pH值比礫石組pH值略高,甲烷厭氧氧化和異化金屬還原反應(yīng)生成的Mn~(2+)和HCO_3~-離子結(jié)合生成MnCO_3沉淀并留在濕地中。人工濕地在運(yùn)行過(guò)程中對(duì)有機(jī)物去除效果良好,錳礦組和礫石組出水DOC分別為12.37±8.44mg/L和12.53±6.10mg/L,DOC的平均去除率分別為92.68±2.79%和91.01±2.32%。長(zhǎng)期監(jiān)測(cè)結(jié)果顯示錳礦填料人工濕地的CH_4和CO_2排放通量都小于普通礫石人工濕地,在運(yùn)行穩(wěn)定過(guò)后錳礦組和礫石組的CH_4排放分別為2.43g/(m~2·Day)和4.40g/(m~2·Day),而CO_2排放通量分別為0.22g/(m~2·Day)和2.42g/(m~2·Day)。(2)DNA基因測(cè)序結(jié)果顯示錳礦物人工濕地系統(tǒng)相對(duì)于普通礫石人工濕地系統(tǒng)微生物多樣性指數(shù)更高。細(xì)菌方面,錳礦填料人工濕地組和礫石填料人工濕地組細(xì)菌門(mén)水平上具有相似的群落結(jié)構(gòu),優(yōu)勢(shì)菌門(mén)都有變形菌門(mén)(Proteobacteria)、擬桿菌門(mén)(Bacteroidetes)和綠彎菌門(mén)(Chloroflexi);兩者的屬水平菌群豐度有差異,優(yōu)勢(shì)菌屬都有有黃質(zhì)菌屬(Flavobacterium)、嗜甲基菌屬(methylotenera、methylophilaceae)、假單包桿菌屬(Pseudomonas)、嗜氫菌屬(Hydrogenophaga)和生固氮菌(Azoarus),錳礦組中還含特殊的異化金屬還原菌,包括厭氧粘細(xì)菌(Anaeromyxobacter)和地桿菌屬(Geobacter)。古菌方面,錳礦填料人工濕地組和礫石填料人工濕地組微生物門(mén)水平群落組成相似但豐度差異大。Euryarchaeota和Miscellaneous_Crenarchaeotic是錳礦組的優(yōu)勢(shì)古菌門(mén),其占比分別達(dá)到了68.21%和30.67%;而Miscellaneous_Crenarchaeotic和Thaumarchaeota是礫石組中的優(yōu)勢(shì)古菌門(mén),其占比分別達(dá)到了83.15%和3.61%;兩者屬水平上的微生物群落結(jié)構(gòu)和豐度差異較大,兩者的主要優(yōu)勢(shì)菌屬有甲烷八疊球菌(Methanosarcina)和甲烷桿菌屬(Methanobacterium)礫石組中主要的產(chǎn)甲烷菌有乙酸型產(chǎn)甲烷菌如甲烷鬃菌屬(Methanosaeta)和甲烷八疊球菌(Methanosarcina),嗜氫型產(chǎn)甲烷菌如甲烷桿菌屬(Methanobacterium),錳礦組只有嗜氫型產(chǎn)甲烷菌。錳礦物的作用下抑制了乙酸型產(chǎn)甲烷菌的生長(zhǎng)。(3)厭氧瓶試驗(yàn)驗(yàn)證了錳礦物驅(qū)動(dòng)的甲烷厭氧氧化現(xiàn)象,其中甲烷厭氧氧化速率為0.226μmol/hour。在產(chǎn)甲烷抑制試驗(yàn)中,微生物對(duì)DOC去除速率為84.12±10.46μmol/Day,錳礦填料人工濕地組和無(wú)錳控制組的CH_4生成速率分別為34.38±7.47μmol/Day和50.74±8.65μmol/Day,CO_2生成速率分別為37.42±14.25μmol/Day和111.53±24.79μmol/Day,結(jié)果顯示異化金屬還原和產(chǎn)甲烷作用共同完成了錳礦濕地中有機(jī)碳的去除。不同類型電子受體驅(qū)動(dòng)的甲烷厭氧氧化試驗(yàn)結(jié)果顯示錳礦物、δ-MnO_2和SO_4~(2-)都能夠被菌液利用還原并與甲烷厭氧氧化過(guò)程中耦合,SO_4~(2-)不能作為電子受體被錳礦物人工濕地中的菌液利用。
【圖文】:

試驗(yàn)裝置圖,試驗(yàn)裝置,厭氧,橡膠塞


圖 2.1 試驗(yàn)裝置圖Figure 2.1Test equipment ofActivity Experiment② 厭氧瓶組裝組裝厭氧瓶反應(yīng)器,厭氧瓶可分為瓶身和密封裝置兩個(gè)部分。瓶身采用 250mL試劑瓶,自帶刻度,螺口,瓶口口徑為 450mm。密封裝置采用加厚 T 型橡膠塞做為密封塞,,該橡膠塞密封性好耐扎針,在試驗(yàn)時(shí)可由取樣針多次扎入取樣,橡膠塞上也可插入針頭和曝氣管用于曝氣以實(shí)現(xiàn)瓶中厭氧環(huán)境。在塞上橡膠塞之后再用 parafilm 封口膜包裹瓶口防止厭氧瓶被污染。在包裹完成后再用帶加厚的硅膠墊的螺口瓶蓋擰緊,防止厭氧瓶與外發(fā)生氣體交流,保證瓶中相對(duì)獨(dú)立的環(huán)境。在部分實(shí)驗(yàn)中需要測(cè)量瓶中的氣壓變化,使用 WTW Oxitop 分析儀通過(guò)呼吸法(壓力計(jì)法)測(cè)量反應(yīng)瓶中氣壓變化,將氣壓變化值用于試驗(yàn)結(jié)果的計(jì)算。厭氧瓶裝置示意圖和實(shí)物圖如 2.2 所示。

水樣,碳分布,水質(zhì)指標(biāo),抗壞血酸


圖 4.10 計(jì)量學(xué)分析裝置Figure 4.10 MetrologyAnalysis Device水質(zhì)指標(biāo)的檢測(cè)中的水中錳的形態(tài)分為三種,包括 Mn2+、MnO2和 M將水樣中的錳分為三種類型,分別是 Mn2+、MnO2和總錳,對(duì)其測(cè)預(yù)處理。Mn2+的測(cè)量時(shí)先向水樣中加入濃鹽酸溶解 MnCO3,然后進(jìn)行測(cè)量先向水中添加 1:1 鹽酸,然后加入抗壞血酸還原,最后測(cè)量。試的碳分布如圖 4.11 所示100150200碳的量/μmolTOC/μmol TIC/μmolCH4/μmol CO2/μmol
【學(xué)位授予單位】:重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號(hào)】:X703

【參考文獻(xiàn)】

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