【摘要】：氣溶膠顆粒物是大氣污染物的重要組成部分,而新粒子生成是大氣中二次細(xì)粒子的重要來源。大氣中新粒子的粒徑非常小(一般小于20 nm),位于氣溶膠的凝結(jié)核模態(tài),盡管其在空氣中的質(zhì)量濃度小,但數(shù)濃度非常大,且能夠在大氣中繼續(xù)生長(zhǎng),吸收和散射太陽(yáng)光,進(jìn)一步導(dǎo)致霧霾的發(fā)生。準(zhǔn)確測(cè)量大氣新粒子的化學(xué)成分對(duì)于理解其成核和生長(zhǎng)機(jī)制、揭示大氣復(fù)合污染物的成因等具有重要的科學(xué)意義。氣溶膠質(zhì)譜儀是檢測(cè)大氣中氣溶膠顆粒物化學(xué)成分的有效工具,且經(jīng)常采用小孔噴嘴、毛細(xì)管和空氣動(dòng)力學(xué)透鏡等進(jìn)樣裝置傳輸顆粒物。但受限于新粒子及納米顆粒物的粒徑大小,如何實(shí)現(xiàn)納米顆粒物的大氣壓進(jìn)樣和高效率傳輸尚存在很大的技術(shù)挑戰(zhàn),使得新粒子及納米顆粒物的化學(xué)成分信息十分缺乏。針對(duì)上述問題,本文研究中,我們自行研制了一套用于納米顆粒物傳輸?shù)拿?xì)管進(jìn)樣接口裝置,可用于凝結(jié)核模態(tài)納米顆粒物的大氣壓進(jìn)樣和傳輸,為研制凝結(jié)核模態(tài)氣溶膠質(zhì)譜儀、進(jìn)一步測(cè)量和研究納米顆粒物(尤其是大氣新粒子)的化學(xué)成分等提供了進(jìn)樣接口技術(shù)。本論文研究?jī)?nèi)容主要分為以下三個(gè)部分:1.大氣壓條件下納米顆粒物在毛細(xì)管中的傳輸特性。采用自行研制的X射線離子誘導(dǎo)成核裝置制備出高濃度的納米顆粒物,結(jié)合商品化的納米掃描遷移率顆粒物粒徑譜儀,開展了粒徑位于凝結(jié)核模態(tài)納米顆粒物在大氣壓條件下的毛細(xì)管穿透率實(shí)驗(yàn)研究,同時(shí)結(jié)合氣溶膠顆粒物傳輸沉積模型對(duì)納米顆粒物在毛細(xì)管內(nèi)的穿透率隨毛細(xì)管的尺寸及進(jìn)樣流量的變化關(guān)系進(jìn)行了分析和討論,測(cè)量獲得了穿透率隨毛細(xì)管的內(nèi)徑、長(zhǎng)度及進(jìn)樣流量的變化曲線。結(jié)果表明:毛細(xì)管內(nèi)納米顆粒物的穿透率隨粒徑增大呈現(xiàn)出明顯的上升趨勢(shì),減小毛細(xì)管的內(nèi)徑及增大毛細(xì)管的長(zhǎng)度都會(huì)造成顆粒物穿透率的下降,而增大毛細(xì)管內(nèi)的進(jìn)樣流量使得顆粒物的穿透率上升。2.毛細(xì)管進(jìn)樣接口裝置的研制及表征。采用流場(chǎng)模擬軟件,對(duì)毛細(xì)管接口中的氣體流場(chǎng)進(jìn)行了分析,同時(shí)對(duì)納米顆粒物在流場(chǎng)中的運(yùn)動(dòng)軌跡進(jìn)行了模擬計(jì)算,并對(duì)毛細(xì)管進(jìn)樣接口的機(jī)械結(jié)構(gòu)和真空系統(tǒng)等進(jìn)行了設(shè)計(jì),成功研制了一套毛細(xì)管進(jìn)樣接口裝置。結(jié)合離子誘導(dǎo)成核納米顆粒物粒子源以及電流檢測(cè)裝置,對(duì)納米顆粒物在毛細(xì)管進(jìn)樣接口內(nèi)的整體傳輸效率進(jìn)行了檢測(cè)和表征,并對(duì)進(jìn)樣流量對(duì)于整體傳輸效率的影響進(jìn)行分析討論。結(jié)果表明:納米顆粒物在毛細(xì)管進(jìn)樣接口內(nèi)的傳輸效率隨著進(jìn)樣流量的上升而增加,相對(duì)較大的傳輸流量可以降低納米顆粒物在接口內(nèi)的擴(kuò)散損失,當(dāng)流量增加至最大1500 ml/min,傳輸效率也上升最大至0.3%。3.毛細(xì)管進(jìn)樣接口裝置初步應(yīng)用于激光電離單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀。將研制的毛細(xì)管進(jìn)樣接口連接至激光電離單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀上,用于傳輸納米顆粒物,結(jié)合266 nm激光多光子解析和電離,分別對(duì)氣溶膠發(fā)生器以及離子誘導(dǎo)成核源產(chǎn)生的納米顆粒物進(jìn)行檢測(cè),初步獲得了一些納米顆粒物的化學(xué)組分,對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了分析和討論,并對(duì)毛細(xì)管進(jìn)樣接口在實(shí)際應(yīng)用中的可行性進(jìn)行了評(píng)估。
【圖文】：

１．１．３新粒子生成逡逑新粒子生成是凝結(jié)核模態(tài)粒子數(shù)濃度急劇增加并持續(xù)增長(zhǎng)的現(xiàn)象，它是大逡逑氣氣溶膠顆粒物的重要來源，包含成核和初始生長(zhǎng)兩個(gè)階段［１３，１Ｗ８］。如圖１．２逡逑所示，它包含低揮發(fā)性的氣相物質(zhì)在一定的大氣條件下通過冷凝等形成氣溶膠逡逑臨界核，以及臨界核經(jīng)過凝結(jié)和碰并等途徑快速長(zhǎng)大到可觀測(cè)尺寸這兩個(gè)過程。逡逑新生成的顆粒物粒徑非常小，，位于氣溶膠的凝結(jié)核模態(tài)（＜２０ｎｍ），屬于納米尺度逡逑的超細(xì)顆粒物。新粒子生成在全世界各地己經(jīng)被科學(xué)家們大量地觀測(cè)和報(bào)道

邐Ｃｏａｒｓｅ邋ｍｏｄｅ逡逑（ｕｌｔｒａｆｎｅ邋ｐａｒｔｃｌｅｓ）逡逑圖１．１大氣氣溶膠粒徑分布及各模態(tài)的源和匯ｍｉ逡逑１．１．３新粒子生成逡逑新粒子生成是凝結(jié)核模態(tài)粒子數(shù)濃度急劇增加并持續(xù)增長(zhǎng)的現(xiàn)象，它是大逡逑氣氣溶膠顆粒物的重要來源，包含成核和初始生長(zhǎng)兩個(gè)階段［１３，１Ｗ８］。如圖１．２逡逑所示，它包含低揮發(fā)性的氣相物質(zhì)在一定的大氣條件下通過冷凝等形成氣溶膠逡逑臨界核，以及臨界核經(jīng)過凝結(jié)和碰并等途徑快速長(zhǎng)大到可觀測(cè)尺寸這兩個(gè)過程。逡逑新生成的顆粒物粒徑非常小，位于氣溶膠的凝結(jié)核模態(tài)（＜２０ｎｍ），屬于納米尺度逡逑的超細(xì)顆粒物。新粒子生成在全世界各地己經(jīng)被科學(xué)家們大量地觀測(cè)和報(bào)道
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X513;X851

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2616202