【摘要】：丙烯酸(AA)是一種重要的化工原料,廣泛用于涂料、膠粘劑、高吸水性樹脂等領(lǐng)域,但丙烯酸及其產(chǎn)品在生產(chǎn)和使用過程中會(huì)產(chǎn)生大量的廢水,其COD濃度高、成分復(fù)雜、含生物毒害性大的物質(zhì)、降解難度大。本文進(jìn)行了D301-TETA離子交換樹脂處理丙烯酸廢水的研究,出水COD去除率在80%左右,未檢測(cè)到丙烯酸,在減輕后續(xù)生化處理廢水負(fù)擔(dān)的同時(shí),實(shí)現(xiàn)丙烯酸的資源回收利用。本文選用了D301弱堿性陰離子交換樹脂進(jìn)行實(shí)驗(yàn),通過三乙烯四胺(TETA)對(duì)D301樹脂進(jìn)行活化,用活化后的D301-TETA樹脂對(duì)丙烯酸模擬廢水進(jìn)行了靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn),考察了交換時(shí)間、溶液pH、初始濃度、反應(yīng)溫度、振蕩速度和溶液中乙酸濃度等因素對(duì)丙烯酸去除效果的影響以及樹脂的重復(fù)再生性能,進(jìn)一步探究了樹脂對(duì)丙烯酸實(shí)際廢水的動(dòng)態(tài)吸附解吸效果,考察了廢水流速、樹脂柱高徑比、解吸液濃度、解吸液流速等因素對(duì)穿透曲線和洗脫曲線的影響及廢水的吸附洗脫效果,并考察了串聯(lián)吸附的可行性和樹脂20次重復(fù)利用的吸附性能。同時(shí),通過熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)討論樹脂對(duì)丙烯酸的吸附行為,研究其吸附機(jī)理。靜態(tài)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:D301弱堿性陰離子樹脂對(duì)丙烯酸有很好的吸附潛力。該樹脂經(jīng)三乙烯四胺活化后,全交換容量由3.782 mmol/g提高到4.981 mmol/g。在298 K,丙烯酸初始濃度為7000 mg/L,pH為2.5,振蕩速度為160 r/min的條件下,120 min左右D301-TETA樹脂達(dá)到吸附平衡,平衡吸附量為289 mg/g。高濃度的乙酸會(huì)引起競(jìng)爭(zhēng)吸附并使丙烯酸的吸附量減少,但影響不大。五次循環(huán)吸附再生實(shí)驗(yàn)表明樹脂吸附-解吸性能穩(wěn)定,機(jī)械性能較好。D301-TETA樹脂對(duì)丙烯酸實(shí)際廢水的動(dòng)態(tài)吸附結(jié)果表明:廢水以4 mL/min流經(jīng)高徑比為4.5的樹脂柱,破點(diǎn)前COD去除率為80%,并未檢測(cè)到丙烯酸含量,殘留物主要為酯類、醇類等中性物質(zhì),丙烯酸的穿透體積為210 mL,飽和吸附容量為190 mg/g。樹脂吸附飽和后,以2 mL/min的流速將2 mol/L的NaOH解吸液通入飽和樹脂柱,洗脫后樹脂再生吸附率為90%以上,同時(shí)樹脂柱可串聯(lián)吸附提高樹脂的利用率,反復(fù)使用20次樹脂再生吸附率較穩(wěn)定,重復(fù)利用性好。熱力學(xué)研究表明:郎格謬爾(Langmuir)方程能比弗倫德利希(Freundlich)方程更好的擬合丙烯酸在D301-TETA樹脂上的吸附過程,R~2在0.992以上,R_L在0~1之間,表明該過程為單分子層的優(yōu)惠吸附。熱力學(xué)參數(shù)ΔG~0在-1.51 KJ/mol左右,ΔH~0為-7.21 KJ/mol,ΔS~0為-19.13 J/(mol·K),表明該反應(yīng)為自發(fā)進(jìn)行的、放熱的、熵減過程。動(dòng)力學(xué)研究表明,D301-TETA樹脂吸附丙烯酸的過程符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,R~2在0.999以上,其控速步驟為顆粒內(nèi)擴(kuò)散。
【圖文】：

圖 1-1 2016 年全球丙烯酸產(chǎn)能區(qū)域分布（%）egional distribution of global acrylic acid production capac以及超吸水性樹脂（SAP）是丙烯酸的兩大主要應(yīng)料和膠粘劑的重要原料之一，在環(huán)保越來越重視的替溶劑型涂料的趨勢(shì)，自 2016 年以來國(guó)內(nèi)涂料行業(yè) 主要用于嬰兒紙尿褲和女性衛(wèi)生用品，目前國(guó)內(nèi) SP 有望受益于進(jìn)口替代和二胎政策帶動(dòng)?jì)雰杭埬蜓?

產(chǎn)業(yè)的活躍帶動(dòng)著丙烯酸整個(gè)行業(yè)的可持續(xù)發(fā)展，產(chǎn)品產(chǎn)業(yè)日益擴(kuò)大，其生使用中產(chǎn)生的廢水是擺在我們面前迫在眉睫的問題。.1.2 丙烯酸的生產(chǎn)工藝丙烯酸是化工行業(yè)重要的有機(jī)原料，其生產(chǎn)技術(shù)不斷的優(yōu)化改進(jìn)[7-8]�，F(xiàn)內(nèi)外丙烯酸在工業(yè)化生產(chǎn)上大多采用丙烯兩步氧化法。在溫度 250 ~ 400°C水蒸氣存在的條件下，以丙烯和空氣（氧氣）為原料，加入催化劑進(jìn)行氣相相氧化反應(yīng)。為了使每個(gè)反應(yīng)都可以在各自的最優(yōu)條件下發(fā)生，將氧化反應(yīng)放在兩個(gè)操作運(yùn)行條件下分步進(jìn)行。首先，丙烯被氧化成丙烯醛，如式（1-1）。CHCHCHOCHCHCHOHO23222= +→=+（1-第二步，丙烯醛被進(jìn)一步氧化生成丙烯酸，如式（1-2）。2 2 2 2CH = CHCHO + O → CH CHCOOH + H O（1-其氧化產(chǎn)物用水吸收，經(jīng)分離、精制后，，得到產(chǎn)品丙烯酸[9]。
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X703

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本文編號(hào)：2610704