【摘要】：多環(huán)芳烴和有機(jī)氯農(nóng)藥是兩類典型的持久性有機(jī)污染物,由于它們難被降解,能夠在環(huán)境中累積持續(xù)存在,表現(xiàn)為“持久性”。它們?cè)诃h(huán)境中的殘留物可對(duì)生物體造成三致效應(yīng),并對(duì)生態(tài)環(huán)境造成負(fù)面影響。長(zhǎng)期以來,多環(huán)芳烴和有機(jī)氯農(nóng)藥作為經(jīng)典的環(huán)境有機(jī)污染物,它們?cè)诃h(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化等行為一直是環(huán)境領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)之一。抗生素作為一類新興環(huán)境污染物,它們?cè)诃h(huán)境中的半衰期普遍較短,但由于它們的生產(chǎn)量、使用量和排放量較高,持續(xù)從各類污染源向環(huán)境中輸入,在環(huán)境中呈現(xiàn)“假持久性”的特征。近年來,抗生素在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化等行為越來越受到人們的關(guān)注。水環(huán)境中的污染物在水固界面的吸附作用通常是影響污染物的遷移轉(zhuǎn)化行為的關(guān)鍵性步驟之一,極大地影響著污染物的生物累積、降解轉(zhuǎn)化及歸趨等后續(xù)過程。自然水體生物膜是一種廣泛存在于水環(huán)境中的天然固相物質(zhì),它能夠通過吸附等作用影響污染物的水環(huán)境行為。目前,多數(shù)研究關(guān)注生物膜整體或其胞外聚合物對(duì)痕量污染物的吸附特征研究。已有研究表明,天然固相物質(zhì)如土壤/沉積物等,其不同類型的有機(jī)碳組分對(duì)吸附不同類型的有機(jī)污染物的作用機(jī)制及貢獻(xiàn)存在較大差異。自然水體生物膜含有何種類型的有機(jī)碳組分,并且這些組分對(duì)經(jīng)典和新興有機(jī)污染物的吸附機(jī)制尚不明確。因此,本研究采集不同季節(jié)不同自然水體的水樣,在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)培養(yǎng)不同批次的生物膜。通過批量吸附實(shí)驗(yàn)研究不同生物膜對(duì)菲、林丹和氧氟沙星的吸附特征,確定相應(yīng)的吸附等溫模型和參數(shù);通過固相~(13)C核磁,并結(jié)合紅外光譜和X射線光電子能譜(XPS)等多種輔助技術(shù)手段,表征生物膜的有機(jī)組成;結(jié)合吸附參數(shù)和生物膜的結(jié)構(gòu)和組分,分析生物膜中不同有機(jī)碳組分對(duì)生物膜吸附有機(jī)污染物的影響,及不同有機(jī)碳組分與分配能力(K_(OC))值之間的關(guān)系,并探討吸附作用機(jī)制。研究結(jié)果表明:生物膜中的優(yōu)勢(shì)生物是藻類,不同季節(jié)不同水體水樣培養(yǎng)的生物膜中的藻類存在差異,以綠藻居多。生物膜中糖類、蛋白質(zhì)和總有機(jī)碳(TOC)含量具有明顯的季節(jié)特征,均在夏季表現(xiàn)出最大值。元素分析和X射線能譜分析顯示生物膜中有機(jī)碳貫穿于整個(gè)生物膜而不是僅分布于生物膜表層。固相~(13)C核磁分析顯示生物膜中存在脂肪碳、芳香碳和極性碳三種類型的有機(jī)碳,其中脂肪碳含量最高(74.6%),表明生物膜是一種富含脂肪碳的天然固相物質(zhì)。生物膜對(duì)菲、林丹和氧氟沙星的吸附數(shù)據(jù)均能用線性(Linear)模型擬合。生物膜吸附菲、林丹和氧氟沙星的吸附系數(shù)(K_d值)的大小關(guān)系為:菲(58.96 g/L)林丹(5.31 g/L)氧氟沙星(2.68 g/L),與三種有機(jī)污染物的辛醇/水分配系數(shù)(K_(OW))的相對(duì)大小關(guān)系一致,表明菲、林丹和氧氟沙星本身的理化性質(zhì)影響生物膜對(duì)其吸附能力。菲、林丹和氧氟沙星的K_(OC)值均與烷基碳呈正相關(guān)關(guān)系,烷基碳含量較高的生物膜吸附有機(jī)污染物的能力較強(qiáng)。無定型結(jié)構(gòu)的烷基碳“固相溶解”和分配有機(jī)污染物,表現(xiàn)為線性吸附。脂肪度可以用來預(yù)測(cè)生物膜吸附林丹和菲的能力,但是不能預(yù)測(cè)生物膜吸附氧氟沙星的能力。芳香度可以用來預(yù)測(cè)生物膜吸附菲和氧氟沙星的能力,但是不能預(yù)測(cè)生物膜吸林丹的能力。綜上,生物膜吸附菲、林丹和氧氟沙星主要是通過無定型的烷基碳分配菲、林丹和氧氟沙星;生物膜中烷基碳含量決定生物膜對(duì)有機(jī)污染物的吸附能力。本研究結(jié)果有助于深入了解自然水體生物膜對(duì)不同類型的環(huán)境有機(jī)污染物的吸附特征及機(jī)制。
【圖文】：

本研究技術(shù)路線

生物膜中主要藻類圖譜
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X592

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2607625