【摘要】：半導(dǎo)體光催化技術(shù),在降解污水中有機污染物方面具有獨特的優(yōu)勢,是環(huán)境處理中的一種行之有效的方法。近年來,光催化技術(shù)應(yīng)用于分解水產(chǎn)生清潔能源(H_2)的研究也引起了人們的極大關(guān)注�，F(xiàn)如今,光催化技術(shù)在環(huán)境污染治理和清潔能源的獲取領(lǐng)域有著極為廣泛的應(yīng)用前景。將有機污染物溶液作為一種犧牲劑,并選擇適當(dāng)?shù)陌雽?dǎo)體催化劑,可以實現(xiàn)污染物的高效降解同時產(chǎn)生氫氣的目標(biāo)。這種技術(shù)不僅可以實現(xiàn)綠色環(huán)境修復(fù),還能達到產(chǎn)生清潔能源,緩解能源危機的雙重目的。為了使光催化降解有機污染物同時產(chǎn)氫活動高效有序的進行,我們選擇使用具有寬帶隙的半導(dǎo)體光催化劑,這類催化劑具有較強的氧化還原能力。但是,在實際應(yīng)用中,這類催化劑有一定的缺陷和不足:首先,由于這類半導(dǎo)體催化劑帶隙比較寬,只有在高能量的紫外光的照射下,催化劑才能被激發(fā),從而繼續(xù)進行氧化還原反應(yīng)。然而,在實際生活中,紫外光在太陽光中的比例僅僅為5.0%左右,大部分的可見光難以被催化劑利用,這使得催化劑對太陽光的利用率偏低,造成太陽能資源的巨大浪費。其次,當(dāng)催化劑被光激發(fā)后,電子從催化劑的價帶位置躍遷到導(dǎo)帶位置,在導(dǎo)帶和價帶上分別產(chǎn)生光生電子和空穴。但是,由于光生電子和空穴的活躍,二者很容易復(fù)合,從而對光催化反應(yīng)效率產(chǎn)生一定的影響。為了克服上述問題的局限性,我們選擇具有上轉(zhuǎn)換發(fā)光功能和傳輸電子功能的碳量子點(CQDs)與寬帶半導(dǎo)體催化劑進行復(fù)合,設(shè)計出一種新型的光催化體系。實驗結(jié)果證明,這種新型的光催化體系確實有利于提高太陽光的利用率和光催化反應(yīng)效率。在本研究中,我們采用水熱法和混合煅燒法,成功制備出一種新穎的可見光驅(qū)動的的半導(dǎo)體光催化體系:CQDs/KNbO_3。通過多種技術(shù),如X射線衍射(XRD)、電子掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X射線光電子能譜(XPS)、能量色散X射線(EDX)、傅立葉紅外光譜(FT-IR)、紫外-可見漫反射光譜(UV-Vis)和光致發(fā)光光譜(PL),對所得到的樣品進行形態(tài)結(jié)構(gòu)以及光學(xué)特性的表征。本研究以結(jié)晶紫染料作為一種目標(biāo)有機污染物,通過可見光的照射,進行結(jié)晶紫染料的降解同時光解制氫的實驗,以此來評價以及考察催化劑的光催化活性。實驗結(jié)果證明,復(fù)合光催化劑CQDs/KNbO_3的光催化活性明顯高于單純的KNbO_3。這歸因于CQDs作為一種助催化劑附著在KNbO_3表面,形成更多的活性位點來捕捉光生電子,提高光生電子-空穴的分離效率。此外,作為一種高效的上轉(zhuǎn)光劑,CQDs還可以吸收可見光并發(fā)射出紫外光來進一步激發(fā)寬帶隙的KNbO_3。重復(fù)性研究結(jié)果表明,CQDs/KNbO_3復(fù)合催化劑可以重復(fù)循環(huán)使用四次,并沒有明顯的失活,仍然保持較高的催化活性�？偟膩碚f,本研究成功設(shè)計了一種有效的可見光驅(qū)動的光催化劑,可用于光催化降解水中有機污染物并同時產(chǎn)氫,對解決環(huán)境水污染問題和產(chǎn)生清潔能源具有十分重要的意義。
【圖文】：

圖 0-1 半導(dǎo)體光催化原理示意圖Fig. 0-1 Schematic diagram of semiconductor photocatalysis principle光催化降解有機染料料，是一種廣泛應(yīng)用在醫(yī)藥、食品、印染和化妝品等行業(yè)的有機結(jié)果顯示，目前用作商業(yè)用途的染料種類已經(jīng)超過 100000 種。世產(chǎn)量約為 80 萬～90 萬 t，我國染料年產(chǎn)量約為 15 萬 t，位居世界[33]。我國是紡織印染的第一大國，紡織印染行業(yè)又是工業(yè)廢水排居我國整個工業(yè)廢水排放量的第六位。據(jù)不完全統(tǒng)計分析，我國量約為每天 3×106-4×106m3，印染廠每加工 100 m 織物則會產(chǎn)生]。進入環(huán)境的染料數(shù)量和種類不斷增加，，由此而造成的環(huán)境污染日料的性質(zhì)比較穩(wěn)定，進入環(huán)境水體后難以進行自然降解活動，造色度增加，影響入射光線量，進而影響到水生動植物的正常生命體原有的生態(tài)平衡。更為嚴(yán)重的是，染料多為有毒物質(zhì)，生物毒染嚴(yán)重，對人體和其他生物具有致癌、致畸、致突變的三致效應(yīng)

圖 0-2 光催化分解水原理示意圖 0-2 Schematic diagram of principle of photocatalytic decomposition of wate體光催化劑性能的改進半導(dǎo)體光催化材料應(yīng)該具備以下幾個特點:最佳的能隙,較強吸收能力,在半導(dǎo)體和電解液之間有良好的導(dǎo)電率,在強電解定性[40]。近年來，隨著人們對光催化技術(shù)的不斷研究和深入催化材料的認(rèn)識也在不斷加深。目前，半導(dǎo)體光催化材料主型：金屬氧化物屬氧化物的通式是 MxOy，其中，M 為金屬元素，具有代表素。由于自身獨特的化學(xué)物理性質(zhì)，二元金屬氧化物有著非光催化、傳感器、電子器件的各個領(lǐng)域都有著十分廣泛的應(yīng)ZnO、WO3、VO4、MoO4等[41]。研究表明，在不同的實驗條件
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：O643.36;X703

【參考文獻】

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本文編號：2591747