【摘要】：近年來,藥物類污染物對(duì)公共健康和水生環(huán)境潛在的不利影響,包括水生毒性、致病菌的抗藥性、遺傳毒性和內(nèi)分泌干擾活性等受到了廣泛關(guān)注。他們被大量地用于人類疾病治療,有效地保障了人類的生命和健康。而除此之外,還被大量用于畜牧業(yè)和水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)以防治感染性疾病,并用作抗菌生長(zhǎng)促進(jìn)劑加快動(dòng)物的生長(zhǎng)。光降解是藥物類污染物在水環(huán)境中非常重要的非生物降解途徑。本文選取了水環(huán)境中常見的抗生素與抗菌消炎藥,研究其光降解動(dòng)力學(xué)過程。探討了不同光照條件,水質(zhì)特征等因素對(duì)藥物的光降解過程的影響,通過檢測(cè)藥物的光降解產(chǎn)物推測(cè)其可能的光降解途徑,旨在為這類新興污染物的污染控制和風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)提供科學(xué)依據(jù)。研究?jī)?nèi)容和主要結(jié)論如下:四環(huán)素(tetracycline)、土霉素(oxytetracycline)、紅霉素(erythromycin)是國(guó)內(nèi)普遍使用的抗生素藥物,尤其是畜牧和水產(chǎn)養(yǎng)殖生產(chǎn)方面。本文研究了三種抗生素在模擬日光(1.7KW氙燈,300 nm≤λ≤400 nm)下的降解動(dòng)力學(xué)行為。結(jié)果表明:三種抗生素在模擬日光下均能發(fā)生光降解。降解過程均符合準(zhǔn)一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)方程,速率常數(shù)(k)分別為:0.0064 min-1、0.0138 min-1和0.0155 min-1;半衰期(t1/2)分別為:108.30 min、50.23 min、44.72 min。采用液質(zhì)聯(lián)用技術(shù)(LC-MS)分析抗生素的的主要降解產(chǎn)物,推斷了它們可能的光解途徑。對(duì)乙酰氨基酚(acetaminophen)是最常用的非抗炎解熱鎮(zhèn)痛藥。天然水體和飲用水中經(jīng)常被檢出,另外飲用水氯消毒過程中還會(huì)生成毒性更大的物質(zhì)。本文在模擬日光(1.7KW氙燈,300nm≤λ≤400nm)及汞燈(100W,照度155.8×103lx,265.2≤λ≤265.5 nm)照射兩種光源下,研究了乙酰氨基酚藥物的光降解過程,探討了H2O2、Cu2+、Fe3+、Mn2+、Mg2+、Co2+等金屬陽離子、天然溶解性物質(zhì)腐殖酸(HA)及溶液p H對(duì)對(duì)乙酰氨基酚光解過程的影響。結(jié)果表明:對(duì)乙酰氨基酚在模擬日光及汞燈照射下均發(fā)生降解,90min的降解率分別為:13.9%和99.8%。汞燈照射下對(duì)乙酰氨基酚的光降解反應(yīng)符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)行為,速率常數(shù)(k)為:0.05689min-1,從它的吸收?qǐng)D譜推測(cè)對(duì)乙酰氨基酚在模擬日光光照下降解緩慢的原因?yàn)?對(duì)乙酰氨基酚在氙燈300nm≤λ≤400nm的光照波度中,只有在300nm至310nm處有吸收度,而在整個(gè)265.2nm≤λ≤265.5nm的光照波度均有較大的吸收度峰。當(dāng)添加H2O2后,對(duì)乙酰氨基酚的完全降解時(shí)間明顯縮短,20min時(shí)幾乎完全降解;五種金屬離子在對(duì)乙酰氨基酚反應(yīng)中,前期促進(jìn)后期抑制;p H升高或降低均有利于對(duì)乙酰氨基酚在紫外光下的降解;HA抑制對(duì)乙酰氨基酚的光降解。采用LC-MS鑒定了水溶液中對(duì)乙酰氨基酚在汞燈模擬紫外光降解的主要光解產(chǎn)物,并提出了三種可能的光解途徑.頭孢菌素類藥物是臨床上使用的十分重要的抗感染藥物。本文研究了頭孢曲松(Ceftriaxone Sodium)、頭孢噻肟鈉(Cefotaxime Sodium)兩種常見抗菌藥物在汞燈(100W,照度155.8×103lx,265.2≤λ≤265.5 nm)照射下的光降解過程。探討了溶液p H值、Fe3+、Mn2+金屬離子對(duì)頭孢曲松、頭孢噻肟鈉的光降解影響。結(jié)果表明:頭孢曲松與頭孢噻肟鈉在汞燈照射下發(fā)生降解。降解速率常數(shù)分別為0.111和0.104 min-1,R2分別為0.9598和0.9638;p H升高或降低均有利于頭孢曲松、頭孢噻肟鈉在紫外光下的降解;Fe3+對(duì)頭孢曲松、頭孢噻肟鈉的紫外光降解反應(yīng)均表現(xiàn)為促進(jìn),且濃度越高促進(jìn)作用越強(qiáng);Mn2+對(duì)頭孢曲松、頭孢噻肟鈉的紫外光降解反應(yīng)均表現(xiàn)為抑制,且濃度越高抑制作用越強(qiáng)。
【圖文】：

李菊[53]等利用液相色譜/質(zhì)譜聯(lián)用技術(shù)分離鑒定鹽酸洛美沙星的兩個(gè)光降解雜質(zhì)，，并化學(xué)合成了兩個(gè)化合物，通過數(shù)據(jù)對(duì)比，確定這兩個(gè)光降解雜質(zhì)的分子結(jié)構(gòu)為，(±)-1-乙基-6，8-二氟-1，4-二氫-7-(3-甲基-1-哌嗪基)-4-氧代喹啉和(±)-1-乙基-6-氟-8-氯-1，4-二氫-7-(3-甲基-1-哌嗪基)-4-氧代喹啉-3-羧酸，從而推斷鹽酸洛美沙星可能的光降解過程(圖 1-1)。

圖 1-2 UV-vis 和模擬日光照射下純水中利奈唑酮的光解產(chǎn)物與途徑2 Products and photolysis pathways of linezolid under UV-light and solar simhael 等[56]研究了水環(huán)境中土霉素的直接光解產(chǎn)物及路徑，發(fā)現(xiàn)，由于 N—C 較低的鍵能，以 P1、P2 為中間產(chǎn)物，脫去 N—甲 P3；Dalmázio 等[57]進(jìn)一步研究得出 P3 繼續(xù)降解脫去羥基得到n 等[58]更近一步的研究可知，P4 隨后脫去 N—甲基得到產(chǎn)物 H 取代了土霉素苯環(huán)上的一個(gè) H 生成，隨后更近一步脫去一個(gè)得到產(chǎn)物 P7(圖 1-3)。
【學(xué)位授予單位】：上海海洋大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X52

【引證文獻(xiàn)】

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1 李紹秀;楊陽;張志強(qiáng);王志紅;李冬梅;崔逸陽;潘鄭宇;;磁性鐵氧化物修飾碳納米管去除水中紅霉素的研究[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2017年09期

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1 包瑞格;真空紫外光解去除水中抗生素頭孢哌酮效能與機(jī)理研究[D];北京交通大學(xué);2018年

2 田凱;不同AOP方法處理水中三種抗生素的研究[D];西北農(nóng)林科技大學(xué);2018年

本文編號(hào)：2532228