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填充二維材料雜化膜的制備與滲透蒸發(fā)過程強化

發(fā)布時間:2018-03-20 02:07

  本文選題:雜化膜 切入點:滲透蒸發(fā) 出處:《天津大學(xué)》2015年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文


【摘要】:開發(fā)高性能膜材料是滲透蒸發(fā)過程強化的關(guān)鍵,高分子-無機(jī)雜化膜兼具高分子膜和無機(jī)膜的優(yōu)點,有望同時獲得高滲透性、高選擇性和強穩(wěn)定性。本論文面向清潔燃料生產(chǎn)的國家重大需求,以滲透蒸發(fā)乙醇脫水的過程強化為目標(biāo),以膜材料的理性設(shè)計為手段,以膜結(jié)構(gòu)的優(yōu)化調(diào)控為核心,制備了多種填充二維材料的滲透蒸發(fā)雜化膜。雜化膜具有適宜的界面形態(tài)、篩分功能、自由體積和親疏水性,實現(xiàn)了乙醇/水分離的高效強化,為滲透蒸發(fā)膜的制備與過程強化開辟了新途徑。為研究二維材料作為滲透蒸發(fā)雜化膜填充劑的優(yōu)勢,制備了兩種沸石咪唑骨架材料(ZIF-8),顆粒狀的ZIF-8P和片狀的ZIF-8S,分別與海藻酸鈉(SA)共混制備雜化膜。系統(tǒng)表征了雜化膜的結(jié)構(gòu),評價了其分離性能。在SA-ZIF-8P雜化膜內(nèi),ZIF-8P各向同性的形貌和較弱的界面相互作用,削弱了其納米孔道的篩分功能。而ZIF-8S的二維形貌和有序取向增強了其篩分功能,強化了SA-ZIF-8S雜化膜的擴(kuò)散過程。當(dāng)ZIF-8S填充量為4 wt.%,雜化膜的滲透通量為1218 g/(m2h),分離因子為1840。為實現(xiàn)組分溶解過程和擴(kuò)散過程的同時強化,將氧化石墨烯(GO)引入SA基質(zhì)制備雜化膜。SA-GO雜化膜呈現(xiàn)出GO有序曲線的“磚-泥”形貌、反常的結(jié)晶度變化和增大的自由體積分?jǐn)?shù)。通過GO的物理化學(xué)結(jié)構(gòu)的調(diào)控,優(yōu)化了雜化膜的界面形態(tài)、自由體積特性和親疏水性,構(gòu)建了水分子快速傳遞的通道,強化了雜化膜的篩分功能,提高了雜化膜的分離性能。SA-GO雜化膜的滲透通量為1699 g/(m2h),分離因子為1566,且具有較好的長期操作穩(wěn)定性。為制備更高性能的滲透蒸發(fā)膜,合成了具有二維多孔的g-C3N4納米片(CNs),并與SA共混制備雜化膜。CNs超薄的結(jié)構(gòu)和較高的孔隙率可進(jìn)一步降低水分子傳遞阻力,CNs均一的孔徑分布能提供更加精密的篩分功能,CNs的高縱橫比和有序取向進(jìn)一步強化了其篩分能力。通過CNs對雜化膜界面形態(tài)、自由體積和親疏水性的進(jìn)一步優(yōu)化,雜化膜的分離性能得到進(jìn)一步提高。當(dāng)CNs填充量為3 wt.%時,滲透通量高達(dá)2469 g/(m2h),分離因子為1653。雜化膜具有較高的熱穩(wěn)定性、機(jī)械穩(wěn)定性、抗溶脹能力和良好的長期操作穩(wěn)定性。
[Abstract]:The development of high performance membrane materials is the key to the enhancement of pervaporation process. Polymer-inorganic hybrid membrane has the advantages of both polymer membrane and inorganic membrane, so it is expected to obtain high permeability at the same time. High selectivity and strong stability. This paper aims at strengthening the process of dehydration of ethanol by pervaporation, taking the rational design of membrane material as the means, and taking the optimization of membrane structure as the core, to meet the important national demand of clean fuel production. A variety of permeable evaporative hybrid membranes filled with two-dimensional materials were prepared. The hybrid membranes had suitable interface morphology, screening function, free volume and hydrophobicity, so the ethanol / water separation was effectively strengthened. It opens up a new way for the preparation and process strengthening of pervaporation membrane, and studies the advantages of two-dimensional materials as fillers for pervaporation hybrid membrane. Two kinds of zeolite imidazole matrix materials, ZIF-8, granular ZIF-8P and flake ZIF-8S, were prepared and blended with sodium alginate respectively to prepare hybrid membranes. The structure of hybrid membranes was systematically characterized. The isotropic morphology and weak interfacial interaction of ZIF-8P in the SA-ZIF-8P hybrid film weakened the screening function of the nano-pore, while the two-dimensional morphology and ordered orientation of ZIF-8S enhanced the sieving function. The diffusion process of SA-ZIF-8S hybrid membrane was enhanced. When the amount of ZIF-8S filled was 4 wt., the permeation flux of the hybrid membrane was 1218 g / m ~ (2) h ~ (-1), and the separation factor was 1 840. The hybrid membrane, SA-GO hybrid membrane, was prepared by introducing graphene oxide (GOO) into SA matrix. The hybrid membrane showed the "brick mud" morphology of go ordered curve, abnormal crystallinity change and increased free volume fraction. The interface morphology, free volume characteristic and hydrophobicity of the hybrid membrane were optimized, and the fast transfer channel of water molecules was constructed, and the screening function of the hybrid membrane was enhanced. The performance of hybrid membrane was improved. The permeation flux of SA-GO hybrid membrane was 1699 g / m ~ (-2) h ~ (-1), the separation factor was 1566, and it had good long-term operational stability. G-C _ 3N _ 4 nanochips with two-dimensional pores were synthesized, and the hybrid membrane 路CNS was prepared by blending with SA. The ultrathin structure and high porosity can further reduce the water molecular transfer resistance and the uniform pore size distribution of CNs can provide more precise screening work. The high aspect ratio and ordered orientation of CNS further enhanced its screening ability. The interfacial morphology of hybrid membranes was observed by CNs. With the further optimization of free volume and hydrophobicity, the separation performance of hybrid membrane was further improved. When the CNs content was 3 wt.wt%, the permeation flux was 2469 g / m ~ (-2) h ~ (-1) and the separation factor was 1653. The hybrid membrane had high thermal stability and mechanical stability. Anti-swelling ability and good long-term operation stability.
【學(xué)位授予單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:TQ051.893

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本文編號:1637012

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