發(fā)布時間：2021-10-20 06:29

　　宇航動力技術(shù)的提升離不開先進(jìn)的燃料電池技術(shù)支撐�；瘜W(xué)能源,包括氫氣、氧氣、碳?xì)浠衔锏仁呛教炱麟娫聪到y(tǒng)重要組成部分之一�；瘜W(xué)能源目前研究重點之一是開發(fā)高效制備這些氣體及化合物的催化劑。二維過渡金屬碳氮化物（MXenes）具有高穩(wěn)定性、大比表面積、高導(dǎo)電性等優(yōu)異性質(zhì)在能源轉(zhuǎn)換領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。本文以設(shè)計高效電催化劑（析氫、析氧、氮/氧/二氧化碳還原）為目標(biāo),以二維MXenes功能化表面終端為研究對象,采用第一性原理計算系統(tǒng)研究了MXenes功能化表面終端作為電催化劑的催化性質(zhì),為實驗合成高效催化劑提供了理論依據(jù)。實驗合成MXenes是其得以應(yīng)用的前提。在實驗中可通過刻蝕和剝離陶瓷相MAX獲得二維MXenes結(jié)構(gòu)。本文首先系統(tǒng)預(yù)測了超過50種MAX相刻蝕剝離成MXenes的性質(zhì)。研究結(jié)果表明對于所研究的MAX,大部分MAX相的元素A與多層MX結(jié)構(gòu)結(jié)合能越大,MAX剝離為MXenes的剝離能越大。MAX相剝離能小于0.253 eV/?2易合成MXenes;高于0.253 eV/?2不易合成MXenes。通過HF刻蝕Cr2Al C相,研究發(fā)現(xiàn)無論最先產(chǎn)物是Cr₂CF... 

【文章來源】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)黑龍江省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：174 頁

【學(xué)位級別】：博士

【部分圖文】：

NASA研制的新型PEMFC系統(tǒng)[2]

TG-1電解制氧試驗裝置[2]

第1章緒論-5-圖1-3理論指導(dǎo)實驗合成催化劑并用于催化氫氣，NH3，碳?xì)浠衔锂a(chǎn)生[14]Fig.1-3Thetheorticalguidestheexperimentalsynthesisofcatalystsforcatalytictheproducingofhydrogen,NH3andhydrocarbons[14].1.2過渡金屬碳氮化物(MXenes)研究現(xiàn)狀和分析1.2.1過渡金屬碳氮化物(MXenes)簡介過渡金屬碳氮化物（MXenes）是一種大類的層狀材料，其化學(xué)公式為Mn+1XnTx，其中n=1-3；M是早期的過渡金屬，如Ti、V、Cr和Mo等；X是C或者N；Tx是表面功能化終端[15-18]，自從2011年[19-21]被發(fā)現(xiàn)以來，MXenes已經(jīng)被證實具有優(yōu)異的機(jī)械和電學(xué)性能。強(qiáng)酸溶液（如HF）的合成環(huán)境使得MXenes結(jié)構(gòu)極其穩(wěn)定[22]，同時裸露的金屬表面易形成功能化官能團(tuán)(如*O，F(xiàn)*，*OH)，并能夠創(chuàng)造更多活性位點、增加其表面與氫原子的接觸，這使得MXenes具有優(yōu)異的氫析出反應(yīng)（HER）活性。另外，表面功能化終端（*O）易于與外來帶電離子結(jié)合，使其表面可以容易改性、實現(xiàn)優(yōu)異的氧析出以及還原等活性�，F(xiàn)從以下幾個方面對其表面結(jié)構(gòu)以及催化性質(zhì)的研究現(xiàn)狀展開分析。二維MXenes可以由陶瓷MAX相在強(qiáng)酸溶液中刻蝕得到。MAX相，多層Mn+1XnMXenes，單層Mn+1Xn以及含終端的Mn+1XnTx晶體結(jié)構(gòu)如圖1-4所示。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]航天動力系統(tǒng)未來需求方向及發(fā)展建議的思考[J]. 陳士強(qiáng),黃輝,邵業(yè)濤,黃兵.  宇航總體技術(shù). 2019(01)
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[3]月面探測器燃料電池應(yīng)用的初步研究[J]. 任德鵬,李青,彭松.  深空探測學(xué)報. 2017(06)
[4]可再生燃料電池系統(tǒng)在空間電源中的應(yīng)用研究[J]. 陳宋,孫鳳煥,張明,戴孟瑜,崔波.  航天器工程. 2014(06)
[5]燃料電池的發(fā)展趨勢[J]. 侯俠,任立鵬.  云南化工. 2011(02)
[6]質(zhì)子交換膜水電解器技術(shù)進(jìn)展[J]. 張軍,任麗彬,李勇輝,徐志彬,易煒.  電源技術(shù). 2008(04)

博士論文
[1]MnxCe1-xO2催化劑第一性原理研究[D]. 岑望來.浙江大學(xué) 2012

碩士論文
[1]Cu2ZnSnS4薄膜太陽能電池界面電學(xué)性質(zhì)和鈍化機(jī)理的第一性原理研究[D]. 程育汶.蘭州理工大學(xué) 2017
[2]一體式可再生燃料電池膜電極研究和初步系統(tǒng)設(shè)計[D]. 李斯琳.上海交通大學(xué) 2011



本文編號：3446418