發(fā)布時(shí)間：2020-03-27 04:31

【摘要】：SCR技術(shù)是目前脫硝技術(shù)中應(yīng)用最廣泛的,其系統(tǒng)核心是催化劑,催化劑性能的好壞直接影響著整個(gè)SCR系統(tǒng)的脫硝效率,因此,研究具有寬活性溫度窗口且NH_3-SCR高活性的催化劑對(duì)于燃煤電廠脫除氮氧化物具有重要的現(xiàn)實(shí)意義。本文在傳統(tǒng)V_2O_5/TiO_2催化劑的基礎(chǔ)上進(jìn)行改性研究,分別選用S、N非金屬元素和Nd稀土金屬元素作為T(mén)iO_2摻雜源,以提高V_2O_5/TiO_2催化劑在低溫段的SCR活性和抗硫抗水性能。為進(jìn)一步分析摻雜影響催化劑活性的原因,本文采用了N_2吸脫附和BET計(jì)算方法、X射線衍射(XRD)技術(shù)、拉曼(Raman)技術(shù)、程序升溫脫附(NH_3-TPD)、H_2-程序升溫還原(H_2-TPR)、X射線光電子能譜(XPS)技術(shù)、電子順磁共振能譜(EPR)技術(shù)和原位紅外(in situ DRIFTS)技術(shù)等多種表征技術(shù)。具體研究?jī)?nèi)容如下:首先,采用溶膠-凝膠法制備了非金屬S、N共摻TiO_2載體,然后,利用浸漬法負(fù)載活性組分V_2O_5。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明S、N共摻能夠有效提高脫硝性能。通過(guò)表征分析發(fā)現(xiàn)摻雜能明顯增大催化劑的比表面積,使孔徑更加細(xì)化;使催化劑表面衍生更多的超氧自由基和酸性位點(diǎn);通過(guò)原位紅外分析發(fā)現(xiàn)摻雜催化劑的表面酸性增強(qiáng),尤其是Br?nsted酸位點(diǎn)增多,有利于提高SCR活性。其次,采用溶膠-凝膠法制備了稀土金屬Nd摻雜的TiO_2載體,然后,利用浸漬法負(fù)載活性組分V_2O_5,制備得到Nd元素?fù)诫s的V_2O_5/TiO_2催化劑。結(jié)果表明VTiNd_(1.0)催化劑的活性最佳,特別是低溫活性明顯提高。XRD表征結(jié)果表明隨著摻雜量的增加,銳鈦礦TiO_2的特征峰強(qiáng)度降低,結(jié)晶度下降;NH_3-TPD結(jié)果表明Nd改性催化劑的表面酸性更強(qiáng),酸性位點(diǎn)更多;H_2-TPR研究發(fā)現(xiàn)VTiNd_(1.0)催化劑的還原峰向低溫移動(dòng),表明催化劑有更好的氧化還原能力;同時(shí)發(fā)現(xiàn),Nd摻雜催化劑表面吸附氧和V~(4+)的濃度均高于無(wú)摻雜態(tài)催化劑,活性氧和多種價(jià)態(tài)的存在有利于改善催化劑的性能。另外,還分別考察了不同的煅燒溫度對(duì)催化劑脫硝性能的影響,發(fā)現(xiàn)溫度過(guò)高會(huì)導(dǎo)致金紅石相TiO_2的生成,而溫度過(guò)低,會(huì)導(dǎo)致煅燒不完全,進(jìn)而對(duì)催化劑的制備條件進(jìn)行了優(yōu)化。同時(shí)考察了反應(yīng)條件對(duì)催化劑脫硝性能的影響。其中,抗硫抗水實(shí)驗(yàn)表明S、N摻雜和Nd摻雜均能有效的增強(qiáng)催化劑的抗中毒能力。
【圖文】：

但總的氮氧化物排放量依然很高，2018 年達(dá)到 1550是主要的污染源之一。我國(guó)氮氧化物污染主要集中在人口密集、工東部地區(qū)以及京津冀地區(qū)，氮氧化物的主要來(lái)源是火電廠，對(duì)環(huán)境的污染，最近幾年全國(guó)的霧霾、酸雨、光化學(xué)煙霧等污染依然嚴(yán)峻能減排等技術(shù)的發(fā)展，以及國(guó)家制定嚴(yán)格排放要求后有所改善。我劃”取得了一定的成果。圖 1.2 為 2017 年全國(guó) 338 個(gè)地級(jí)市及以理控制情況和 2013 年相比變化率圖，從環(huán)保部數(shù)據(jù)顯示可以看出三角地區(qū)細(xì)顆粒物控制較好，分別下降了 39.6%和 34.3%，，但是全放總量依然很高。因此，我國(guó)需要繼續(xù)加強(qiáng)污染物排放控制，繼續(xù)的排放。李克強(qiáng)總理也在十三屆全國(guó)人大一次會(huì)議關(guān)于政府工作報(bào)9 年我國(guó)的二氧化硫、氮氧化物排放需要下降 3%，細(xì)顆粒物（PM下降，要提高污染排放標(biāo)準(zhǔn)。因此，目前我國(guó)氮氧化物的控制依然做大量的工作進(jìn)行降低氮氧化物污染物的排放。

1.2 2017 年全國(guó) 338 各地級(jí)市及以上城市環(huán)境治理控制情況較 2013 年化率（單位：%）Fig. 1.2 Change rate of environmental governance control in 338 cities andabove cities in 2013 compared with 2013 (unit: %)氧化物排放的控制技術(shù)前脫除氮氧化物的方法有很多，可以根據(jù)燃料的燃燒特點(diǎn)將 NOX控制燃燒前、燃燒過(guò)程和燃燒后三方面[9]。燃燒前處理燒前的處理技術(shù)主要是通過(guò)對(duì)燃料的處理，比如對(duì)燃料進(jìn)行脫氮處理等料燃燒生成的 NOX量[10]。燃燒過(guò)程中的處理
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X773;TQ426

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本文編號(hào)：2602468