【摘要】：我國煤炭資源相對豐富,這就決定了我國的能源消費(fèi)結(jié)構(gòu)只能是以煤炭為主。在2014年,中國政府承諾2030年左右二氧化碳排放達(dá)到峰值且將努力早日達(dá)峰。因此,開發(fā)以煤為主的化石燃料燃燒產(chǎn)生的CO2的減排與捕集技術(shù)具有重要研究意義�；瘜W(xué)鏈燃燒是一種新型的燃燒方式,能簡單而低能耗地實(shí)現(xiàn)了CO2的分離和捕集,并且燃耗過程中幾乎沒有NOx生成。載氧體是化學(xué)鏈燃燒中一個重要的環(huán)節(jié),而銅基載氧體活性好且載氧量高,因此本文以銅基載氧體為研究對象進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究。本文首先采用機(jī)械混合法,選用Al2O3,SiO2,TiO2作為惰性載體制備Cu6Al4、Cu6Si4、Cu6Ti4三種銅基載氧體,研究各自的循環(huán)反應(yīng)性能,并輔以SEM和XRD實(shí)驗(yàn)表征載氧體微觀形貌和物相組成變化。并且選用性能較好的Cu6Si4、Cu6Ti4兩種載氧體,在固定床實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中完成煤化學(xué)鏈燃燒實(shí)驗(yàn)研究。然后,采用浸漬法制得CuO/MgO和CuO/NiO兩個系列復(fù)合銅基載氧體,在熱重分析儀中完成復(fù)合銅基載氧體與煤粉的化學(xué)鏈燃燒以及各載氧體20次釋氧-得氧循環(huán),研究其循環(huán)反應(yīng)性能、載氧量變化、氧化還原反應(yīng)速率,并輔以SEM和XRD實(shí)驗(yàn)表征復(fù)合銅基載氧體微觀形貌和物相組成變化。并且將CuO/MgO和CuO/NiO兩個系列復(fù)合銅基載氧體在固定床實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中進(jìn)行煤化學(xué)鏈燃燒實(shí)驗(yàn)研究。最后,采用擠壓造粒法制備復(fù)合銅基載氧體顆粒,在自行搭建的小型流化床中分別進(jìn)行冷態(tài)循環(huán)和熱態(tài)循環(huán)實(shí)驗(yàn),研究各復(fù)合銅基載氧體顆粒耐磨損性能、循環(huán)反應(yīng)性能和反應(yīng)活性,并輔以SEM實(shí)驗(yàn)研究載氧體顆�？篃Y(jié)性能。研究結(jié)果表明,隨著循環(huán)次數(shù)的增加,CuO的燒結(jié)現(xiàn)象越來越嚴(yán)重,反應(yīng)性能逐漸降低,并且溫度越高,銅基載氧體的燒結(jié)現(xiàn)象越嚴(yán)重。惰性載體的存在能一定程度地改善純CuO的抗燒結(jié)性和循環(huán)反應(yīng)性能,TiO2比SiO2更適合做CuO的惰性載體。復(fù)合銅基載氧體實(shí)驗(yàn)研究表明,CuO/MgO系列復(fù)合銅基載氧體中,Cu6Mg1Ti3綜合性能最好,即是說在SiO2、TiO2和ZrO2三種惰性載體中,TiO2最適合做CuO/MgO系列復(fù)合載氧體的惰性載體。CuO/NiO系列復(fù)合銅基載氧體中,Cu6Ni1Zr3綜合性能最佳,即是說在SiO2、TiO2和ZrO2三種惰性載體中,ZrO2最適合做CuO/NiO系列復(fù)合載氧體的惰性載體。復(fù)合銅基載氧體顆粒實(shí)驗(yàn)研究表明,ZrO2含量為30%的Cu6Ni1Zr3-K耐磨損性能比Zr O2含量為10%的Cu6Ni3Zr1-K好。Cu6Mg3Ti1-K在循環(huán)前期質(zhì)量衰減速率最快,Cu6Mg1Ti3-K中的TiO2含量比Cu6Mg3Ti1-K高,TiO2能在一定程度上改善復(fù)合銅基載氧體的耐磨損性能。四種載氧體顆粒中,耐磨損性能強(qiáng)弱關(guān)系:Cu6Ni1Zr3-KCu6Mg1Ti3-KCu6Mg3Ti1-KCu6Ni3Zr1-K�？傮w趨勢來看,四種復(fù)合載氧體顆粒在5次循環(huán)中都發(fā)生了燒結(jié),載氧量逐漸降低。四種載氧體顆粒中反應(yīng)活性的高低關(guān)系:Cu6Mg3Ti1-KCu6Ni3Zr1-KCu6Ni1Zr3-KCu6Mg1Ti3-K。
【圖文】：

圖 1.1 化學(xué)鏈燃燒原理圖Fig.1.1 Schematic diagram of chemical looping combustio顆粒在燃料反應(yīng)器中與燃料發(fā)生還原反應(yīng)，，產(chǎn)物簡單的冷凝過程就能實(shí)現(xiàn) CO2的高濃度富集，eO+CaHb+ΔHred→aCO2+(b/2)H2O+(2a+b/2)Me 態(tài)金屬氧化物)顆粒返回空氣反應(yīng)器，與空氣中成的金屬氧化物顆粒送入燃料反應(yīng)器中循環(huán)，化e+(a+b/4)O2→(2a+b/2)MeO+ΔHox(2)相加，即與傳統(tǒng)的火焰燃燒反應(yīng)式完全相同/4)O2→aCO2+(b/2)H2O+ΔHc統(tǒng)的簡介，國內(nèi)外對氣體燃料的化學(xué)鏈燃燒技術(shù)有了很深結(jié)構(gòu)決定了我國的能源消耗主要以煤炭為主，化學(xué)鏈燃燒技術(shù)對于緩解我國的能源和環(huán)境危

圖 1.2 化學(xué)鏈氧解耦燃燒原理圖.2 Schematic diagram of chemical looping with oxygen unco學(xué)鏈燃燒技術(shù)研究中需要解決的問題包括：固體體轉(zhuǎn)化率，CO2收集率、載氧體特性以及防止顆粒未燃盡的碳和飛灰中分離，防止氧化過程中出現(xiàn)都是研究的難點(diǎn)[10]。燒技術(shù)的研究現(xiàn)狀及進(jìn)展燒技術(shù)的研究主要集中在燃燒反應(yīng)器的改進(jìn)和載[7]研究了國內(nèi)外煤化學(xué)鏈燃燒技術(shù)的發(fā)展?fàn)顩r，（用煤氣化產(chǎn)物作為燃料）相比，直接以煤為燃因其系統(tǒng)簡單、運(yùn)行成本低。但是煤氣化速率較煤的氣化速率、提高煤的轉(zhuǎn)化率，需要從改進(jìn)氧數(shù)和改進(jìn)燃料反應(yīng)器結(jié)構(gòu)等方面進(jìn)行全面考慮。
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TK16

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2548138