本文關(guān)鍵詞：SCR系統(tǒng)降低柴油機(jī)NO_x排放的試驗(yàn)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《天津大學(xué)》 2012年

雙金屬改性分子篩催化劑在柴油機(jī)NH_3‐SCR反應(yīng)中的協(xié)同效應(yīng)研究

王坤鵬  

【摘要】：隨著柴油車(chē)產(chǎn)量和保有量的飛速增長(zhǎng)以及排放法規(guī)日益嚴(yán)格,NOx排放控制技術(shù)受到了國(guó)內(nèi)外地廣泛重視,其中SCR技術(shù)是目前公認(rèn)最有價(jià)值的柴油機(jī)NOx凈化技術(shù)之一,而研究開(kāi)發(fā)環(huán)境友好且高效的專(zhuān)用催化劑則是車(chē)用SCR技術(shù)領(lǐng)域的核心工作。本文采用離子交換法制備了CuZr/ZSM-5和MnZr/ZSM-5雙金屬改性分子篩型催化劑,并開(kāi)展了Zr負(fù)載量對(duì)雙金屬改性分子篩型催化劑性能及理化特性影響規(guī)律及雙金屬間協(xié)同效應(yīng)機(jī)理的研究工作。主要得到以下結(jié)論: (1)雙金屬改性分子篩型催化劑的SCR催化活性實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:摻雜Zr后,雙金屬改性催化劑的NH_3-SCR反應(yīng)活性有所提高,活性窗口向低溫方向移動(dòng),CuZr/ZSM-5催化劑與Cu/ZSM-5催化劑相比,T_(50)和T_(90)下降10℃左右,而MnZr/ZSM-5催化劑與Mn/ZSM-5催化劑相比,T_(50)和T_(90)下降了40～50℃。 (2)雙金屬改性催化劑的微觀結(jié)構(gòu)和理化特性表征結(jié)果表明:Zr的摻雜促進(jìn)了錳氧化物在催化劑表面的分散,并且抑制了氧化錳的結(jié)晶,所以活性金屬氧化物能更好的分布于ZSM-5粉體上;當(dāng)Zr加入后,金屬離子之間發(fā)生了強(qiáng)烈的相互作用,導(dǎo)致活性金屬氧化物在催化劑表面富集,提高了單位面積上的活性位; Zr的加入使得金屬氧化物的還原峰向低溫方向移動(dòng),并且有強(qiáng)烈的氫氣消耗峰出現(xiàn),表明Zr的適量摻雜可以有效改善金屬改性分子篩催化劑的低溫催化性能。 (3)雙金屬分子篩型催化劑CuZr/ZSM-5和MnZr/ZSM-5在NH_3-SCR反應(yīng)中一般會(huì)經(jīng)過(guò)以下反應(yīng)歷程:(ⅰ)Mn~(3+)/Cu~+首先被氧氣氧化為Mn~(4+)/Cu~(2+);(ⅱ)反應(yīng)氣中的氧氣緊接著與NO反應(yīng)生成中間產(chǎn)物并以硝酸鹽或者亞硝酸鹽(Mn~(4+)-N_xO_y/Cu~(2+)-N_xO_y)的形式存在; (ⅲ)生成的中間產(chǎn)物很不穩(wěn)定,可以與氣氛中的NH_3發(fā)生反應(yīng),生成N2和H_2O,從而將Mn~(4+)/Cu~(2+)再還原為Mn~(3+)/Cu~+。 (4)H_2O和SO_2會(huì)在一定程度上降低催化劑的活性,且對(duì)催化劑的影響是不可恢復(fù)的。而CuZr/ZSM-5雙金屬改性催化劑表現(xiàn)出較好的抗硫性,主要是由于催化劑表面存在ZrO_2,可以改善催化劑表面的酸堿性,從而阻礙了SO_2在催化劑表面的吸附和累積。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2012
【分類(lèi)號(hào)】：TK421.5
【目錄】：

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3 褚睿智;微波輻射下耐硫型Pd催化劑的可控制備及在一步法合成二甲醚中的應(yīng)用[D];中國(guó)礦業(yè)大學(xué);2010年

4 黃輝;脂肪酸甲酯加氫制脂肪醇Cu/Zn催化劑的失活機(jī)理研究[D];華東理工大學(xué);2011年

5 王文舉;Ni催化劑催化乙醇重整制氫的研究[D];天津大學(xué);2009年

6 陳鴻慶;乙醇重整制氫Ir-La催化劑設(shè)計(jì)及微反性能優(yōu)化[D];華南理工大學(xué);2010年

7 張安杰;Ni基催化劑上甲烷二氧化碳重整制合成氣的研究[D];大連理工大學(xué);2011年

8 丁保宏;新型載體SiO_2-TiO_2-ZrO_2載負(fù)MoP催化劑的制備、表征及加氫精制性能[D];華東師范大學(xué);2011年

9 滕陽(yáng);硫化后還原法制備磷化物催化劑及其加氫脫硫反應(yīng)性能[D];大連理工大學(xué);2010年

10 鄒志強(qiáng);鈷基低溫氧化催化劑和鉀基稀燃NOx儲(chǔ)存還原催化劑研究[D];天津大學(xué);2010年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 彭神風(fēng);煙氣脫硝SCR催化劑的性能研究[D];華東理工大學(xué);2012年

2 張桂紅;堇青石基釩系SCR脫硝催化劑的制備工藝及脫硝性能研究[D];重慶大學(xué);2010年

3 羅河;Cu-Cr-Ce/TiO_2-SiO_2和CuSO_4-V_2O_5/TiO_2低溫催化還原NO_x性能研究[D];湘潭大學(xué);2010年

4 葛超;整體式MnO_x-V_2O_5-CeO_2/SiO_2-ZrO-TiO_2催化劑用于NH_3選擇性催化還原NO[D];吉林大學(xué);2011年

5 沈穎倩;低溫SCR反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究[D];武漢理工大學(xué);2010年

6 莊永濤;柴油車(chē)尾氣凈化蜂窩狀Fe-Mo/ZSM-5催化劑的試驗(yàn)研究[D];太原理工大學(xué);2010年

7 羅晶;Cr-Ce/TiO_2催化處理NO性能研究[D];湘潭大學(xué);2010年

8 史樂(lè)萌;Ag/Al_2O_3催化劑上氫氣促進(jìn)正丁烯選擇催化還原氮氧化物[D];大連理工大學(xué);2010年

9 楊述芳;載Pt催化劑氫氣選擇催化還原NO的研究[D];大連理工大學(xué);2011年

10 宋濤;SCR煙氣脫氮催化劑及技術(shù)研究[D];山東科技大學(xué);2010年

  本文關(guān)鍵詞：SCR系統(tǒng)降低柴油機(jī)NO_x排放的試驗(yàn)研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：222792