本文選題：石墨烯　切入點(diǎn)：雙束系統(tǒng)　出處：《國(guó)防科學(xué)技術(shù)大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：石墨烯以其特殊的線性能帶結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的力學(xué)、熱學(xué)、電學(xué)和光學(xué)性能,吸引了全世界眾多科學(xué)研究人員的注意,新機(jī)理和新器件不斷涌現(xiàn),成為當(dāng)今國(guó)防科技的前沿和研究焦點(diǎn)。論文從石墨烯材料的制備開(kāi)始,研究了雙束(聚焦電子束\離子束)系統(tǒng)制備石墨烯場(chǎng)效應(yīng)器件的方法、實(shí)現(xiàn)途徑和相應(yīng)的工藝技術(shù),在此基礎(chǔ)上深入研究了石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管的輸運(yùn)特性、電極接觸對(duì)輸運(yùn)性能的影響、高電場(chǎng)條件下的輸運(yùn)行為,進(jìn)而提出并探索了一種全碳基石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管,對(duì)雙層\多層石墨烯的層間耦合效應(yīng)和非線性效應(yīng)進(jìn)行了一定的研究。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:1.在歸納總結(jié)的基礎(chǔ)上推導(dǎo)了石墨烯場(chǎng)效應(yīng)器件的基本理論。從緊束縛模型出發(fā),推導(dǎo)了石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度,以及量子電容和載流子濃度,最終得到了石墨烯的場(chǎng)效應(yīng)特性模型。該模型是論文進(jìn)行器件研究和效應(yīng)分析的基礎(chǔ)。2.采用化學(xué)氣相沉積(CVD)方法和機(jī)械剝離方法制備出了石墨烯樣品,并對(duì)其進(jìn)行了細(xì)致的表征與物性研究。采用氣體回流新裝置利用CVD方法生長(zhǎng)出直徑在1 mm量級(jí)的單晶單層石墨烯,并通過(guò)拉曼譜、光學(xué)透射譜、掃描電子顯微鏡和透射電子顯微鏡對(duì)生長(zhǎng)的石墨烯進(jìn)行了細(xì)致全面的表征。同時(shí)采用機(jī)械剝離的方法制備出了尺寸可達(dá)到100μm量級(jí)的單層石墨烯。在相同的制備和測(cè)試條件下,性能測(cè)試結(jié)果顯示,CVD生長(zhǎng)的石墨烯的遷移率最高一般在3000 cm2/v/s左右,而機(jī)械剝離石墨烯的遷移率最高可達(dá)7000 cm2/v/s以上,表明CVD石墨烯在轉(zhuǎn)移過(guò)程中往往會(huì)造成明顯的污染和一定的破損。3.開(kāi)發(fā)了兩種基于雙束系統(tǒng)的石墨烯場(chǎng)效應(yīng)器件的制備方法和配套工藝。一種是利用聚焦離子束刻蝕與聚焦電子束沉積相結(jié)合的器件原位制備與測(cè)試方法。實(shí)驗(yàn)表明,該方法制作的金屬電極電阻很大,而且刻蝕和加工制作過(guò)程造成的污染非常嚴(yán)重,對(duì)基底和石墨烯的損傷明顯,經(jīng)大量實(shí)驗(yàn)仍無(wú)明顯改進(jìn)。另一種是研究開(kāi)發(fā)了雙束系統(tǒng)的電子束曝光功能,結(jié)合金屬蒸鍍和氧等離子體刻蝕的傳統(tǒng)半導(dǎo)體器件加工工藝,實(shí)現(xiàn)石墨烯場(chǎng)效應(yīng)器件的制備方法。在研究解決了精細(xì)聚焦、束閘響應(yīng)慢、精確定位等關(guān)鍵問(wèn)題的基礎(chǔ)上,通過(guò)優(yōu)化束流和曝光時(shí)間,實(shí)現(xiàn)了曝光精度可達(dá)~10 nm、套刻(定位)精度可達(dá)~50 nm的高水平電子束曝光工藝,為后續(xù)石墨烯及其它材料的納米電子器件制備打下了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。4.深入研究了殘余電荷、電極接觸對(duì)石墨烯場(chǎng)效應(yīng)器件輸運(yùn)性能的影響。實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了高溫退火和大電流加熱時(shí)消除殘余電荷影響的有效途徑,并總結(jié)出了一套消除殘余電荷影響的程度和工藝。實(shí)驗(yàn)同時(shí)驗(yàn)證了電極接觸勢(shì)會(huì)導(dǎo)致電極下石墨烯的p型或n型摻雜,進(jìn)而影響石墨烯場(chǎng)效應(yīng)器件中電子-空穴輸運(yùn)的不對(duì)稱性。在此基礎(chǔ)上,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),當(dāng)源漏電極與石墨烯之間存在非對(duì)稱的接觸勢(shì)壘時(shí),會(huì)產(chǎn)生所謂的電流摻雜效應(yīng),即源漏電流的極性會(huì)造成石墨烯不同類型的摻雜,實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了這種摻雜是可調(diào)、可逆、可重復(fù)的。而且隨著電極與石墨烯的接觸進(jìn)一步惡化,達(dá)到幾乎絕緣接觸時(shí),器件的電子輸運(yùn)性質(zhì)完全由接觸界面所決定,發(fā)現(xiàn)此時(shí)的電子輸運(yùn)行為符合空間電荷限制(SCL)傳導(dǎo)機(jī)制。5.發(fā)現(xiàn)石墨烯受自熱效應(yīng)的影響產(chǎn)生了電流自增益效應(yīng),即當(dāng)源漏偏壓固定且柵壓為零時(shí),源漏電流會(huì)被自動(dòng)放大直到石墨烯被損傷。機(jī)理研究表明這歸因于石墨烯中空穴和電子具有幾乎相同的傳導(dǎo)能力,當(dāng)電子受熱激發(fā)或者伴隨熱流進(jìn)入襯底之后,石墨烯出現(xiàn)嚴(yán)重的P型摻雜,載流子濃度不降反升,從而導(dǎo)致電流自動(dòng)增強(qiáng)。該效應(yīng)對(duì)石墨烯場(chǎng)效應(yīng)器件的安全可靠性有重要影響。6.提出并研究了一種以納米石墨為電極材料的“全碳基”石墨烯場(chǎng)效應(yīng)晶體管。通過(guò)過(guò)量的電子束輻照,可以將抗蝕劑PMMA直接碳化,并在高溫退火的輔助下進(jìn)一步石墨化為可導(dǎo)電的材料,實(shí)測(cè)電導(dǎo)率為~4.8×10-3?cm,介于重?fù)诫s硅與石墨之間。利用拉曼光譜儀、電子散射能譜分析以及透射電鏡進(jìn)行觀察,發(fā)現(xiàn)該導(dǎo)電材料由納米石墨構(gòu)成,而且納米石墨片垂直于襯底(或電子束入射方向)排列。將其作為電極材料應(yīng)用于石墨烯器件,得到了從電極到溝道都是碳材料的全碳基石墨烯器件。性能測(cè)試結(jié)果表明,CVD石墨烯遷移率達(dá)3500 cm2/v/s,是論文中各種不同電極CVD石墨烯場(chǎng)效應(yīng)管中最好的,且沒(méi)有明顯的電子/空穴輸運(yùn)差異。納米石墨材料作為電極有望很好地解決金屬電極與石墨烯的接觸問(wèn)題,并且這種碳質(zhì)電極是由電子束在抗蝕劑PMMA上直寫而成,與傳統(tǒng)金屬電極制備工藝相比,無(wú)需曝光顯影和蒸鍍過(guò)程,工藝更加簡(jiǎn)單。7.研究了層間耦合對(duì)于雙層\多層石墨烯物性的影響,重點(diǎn)研究了石墨烯的非線性光學(xué)特性�；诘谝恍栽淼睦碚撚�(jì)算研究了層間距變化對(duì)雙層石墨烯能帶結(jié)構(gòu)以及光學(xué)吸收率的影響,計(jì)算結(jié)果表明隨著層間距的壓縮,AB型雙層石墨烯的光學(xué)吸收率在全光譜范圍內(nèi)大幅度的增加。說(shuō)明層間相互作用對(duì)于二維材料有著重要的影響,對(duì)多層石墨烯器件特別是二維異質(zhì)結(jié)器件的研究具有重要意義。在此基礎(chǔ)上,利用Z掃描技術(shù)從實(shí)驗(yàn)上研究了石墨烯的三階非線性光學(xué)性質(zhì),測(cè)量了其非線性折射率系數(shù)和飽和吸收系數(shù)。并且利用轉(zhuǎn)移疊加的方式制備了無(wú)層間耦合的雙層\多層石墨烯,通過(guò)有\(zhòng)無(wú)層間耦合的石墨烯三階非線性光學(xué)性質(zhì)的比較,發(fā)現(xiàn)層間耦合對(duì)石墨烯非線性光學(xué)特性具有抑制作用。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：國(guó)防科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TN386;O613.71

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