發(fā)布時(shí)間：2017-09-23 13:21

  本文關(guān)鍵詞：雜原子摻雜碳材料的合成及其氧還原性能的研究

  更多相關(guān)文章： 氧還原反應(yīng) 雜原子摻雜 碳材料 生物質(zhì) 催化劑

【摘要】：雜原子摻雜作為一種有效改善碳材料電化學(xué)性能的方法,能夠極大地拓寬碳材料的應(yīng)用范圍,開辟碳材料在燃料電池研究領(lǐng)域中的應(yīng)用。燃料電池作為一種效率高、環(huán)境友好的綠色能源技術(shù),成為當(dāng)今能源領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)。目前,Pt基催化劑仍是燃料電池陰極氧還原反應(yīng)最有效的催化劑,但其存在著成本高、耐甲醇干擾性能差、易受CO毒害以及催化活性易衰減等問題,這嚴(yán)重制約了燃料電池大規(guī)模商業(yè)化的應(yīng)用。因此,探索成本低、催化活性高、選擇性好、持久穩(wěn)定的燃料電池陰極催化劑具有十分重要的意義。雜原子摻雜碳材料在堿性介質(zhì)中具有優(yōu)越的氧還原催化性能,成為了極具潛在應(yīng)用前景的燃料電池陰極氧還原催化劑�；诖�,本論文圍繞雜原子摻雜碳材料這一課題開展了以下工作:(1)氮摻雜碳包覆Mn3O4納米棒的合成及其氧還原性能研究。以有機(jī)物雙氰胺為碳源和氮源,水熱和高溫煅燒結(jié)合的方法,合成了氮摻雜碳包覆Mn3O4(Mn3O4@CNx)。掃描電鏡、透射電鏡、X射線光電子能譜儀等測試表明,Mn3O4@CNx呈納米棒狀,外面包覆一層的氮摻雜碳層,厚度約為5nm,氮元素成功摻入材料中并以不同化學(xué)狀態(tài)存在。循環(huán)伏安、線性掃描和電流-時(shí)間等技術(shù)測試結(jié)果表明,在堿性介質(zhì)中,Mn3O4@CNx納米棒具有良好的氧還原催化活性、抗CO毒害性能、耐甲醇干擾性能以及穩(wěn)定性。(2)基于生物質(zhì)的氮摻雜碳材料的合成及其氧還原性能研究。以自然界資源豐富的生物質(zhì)紅莧菜(廢棄的葉子、莖、提取花青素后殘?jiān)?為碳源和氮源,直接一步高溫碳化合成了一系列的氮摻雜碳材料。X射線光電子能譜表征結(jié)果表明氮元素成功摻入碳材料中并以吡啶型氮、吡咯型氮和石墨型氮三種結(jié)合態(tài)存在。電化學(xué)測試結(jié)果表明,800℃碳化廢棄的葉子得到的氮摻雜碳材料在堿性介質(zhì)中的氧還原催化活性最好,可以與商業(yè)化Pt/C(20%Pt,JM)催化劑相媲美,且具有更好的耐甲醇干擾性能、抗CO毒害性能和穩(wěn)定性。(3)基于生物質(zhì)的氮、硫雙摻雜碳材料的合成及其氧還原性能研究。以生物質(zhì)金銀花為碳源、氮源和硫源,直接高溫碳化制備了多孔氮、硫雙摻雜碳材料。表征結(jié)果表明氮和硫元素成功摻雜在碳材料中,800℃碳化得到的氮、硫雙摻雜碳材料PHC的比表面積高(802.7795 m2 g-1)且具有類石墨烯結(jié)構(gòu)。電化學(xué)測試結(jié)果表明,PHC在堿性介質(zhì)中表現(xiàn)出優(yōu)異的氧還原催化活性,且具有比商業(yè)化Pt/C(20%Pt,JM)催化劑更好的耐甲醇干擾性能、抗CO毒害性能和穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：氧還原反應(yīng) 雜原子摻雜 碳材料 生物質(zhì) 催化劑
【學(xué)位授予單位】：河南師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TM911.4
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 緒論11-21
• 1.1 引言11-12
• 1.2 氮摻雜碳材料12-15
• 1.2.1 氮摻雜碳材料作為氧還原催化劑載體的研究13
• 1.2.2 氮摻雜碳材料自身作為氧還原催化劑的研究13-15
• 1.3 其他雜原子摻雜碳材料15-17
• 1.3.1 硼摻雜碳材料15-16
• 1.3.2 硫摻雜碳材料16
• 1.3.3 磷摻雜碳材料16-17
• 1.4 生物質(zhì)基碳材料17-18
• 1.5 本論文的選題背景和主要研究內(nèi)容18-21
• 第二章 氮摻雜碳包覆Mn3O4納米棒的合成及其氧還原性能研究21-33
• 2.1 引言21-22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分22-25
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品22
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器22-23
• 2.2.3 氮摻雜碳包覆Mn3O4納米棒的制備和工作電極的制備23-24
• 2.2.4 氮摻雜碳包覆Mn3O4納米棒的表征和電化學(xué)性能測試24-25
• 2.3 結(jié)果與討論25-31
• 2.3.1 氮摻雜碳包覆Mn3O4納米棒的結(jié)構(gòu)表征25-27
• 2.3.2 氮摻雜碳包覆Mn3O4納米棒和商業(yè)化Pt/C的氧還原活性研究27-28
• 2.3.3 氮摻雜碳包覆Mn3O4納米棒和商業(yè)化Pt/C的耐甲醇干擾性能研究28-29
• 2.3.4 氮摻雜碳包覆Mn3O4納米棒和商業(yè)化Pt/C的抗CO毒害性能研究29-30
• 2.3.5 氮摻雜碳包覆Mn3O4納米棒和商業(yè)化Pt/C的穩(wěn)定性能研究30-31
• 2.4 本章小結(jié)31-33
• 第三章 基于生物質(zhì)氮摻雜碳材料的合成及其氧還原性能研究33-49
• 3.1 引言33-34
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分34-36
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品34
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器34-35
• 3.2.3 氮摻雜碳材料的制備和工作電極的制備35-36
• 3.2.4 氮摻雜碳材料的表征和電化學(xué)性能測試36
• 3.3 結(jié)果與討論36-47
• 3.3.1 氮摻雜碳材料的結(jié)構(gòu)表征36-41
• 3.3.2 氮摻雜碳材料和商業(yè)化Pt/C的氧還原活性研究41-45
• 3.3.3 氮摻雜碳材料和商業(yè)化Pt/C的耐甲醇干擾性能研究45-46
• 3.3.4 氮摻雜碳材料和商業(yè)化Pt/C的抗CO毒害性能研究46-47
• 3.3.5 氮摻雜碳材料和商業(yè)化Pt/C的穩(wěn)定性研究47
• 3.4 本章小結(jié)47-49
• 第四章 基于生物質(zhì)的氮、硫雙摻雜碳材料的合成及其氧還原性能研究49-63
• 4.1 前言49
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分49-53
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品49-50
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器50-51
• 4.2.3 氮、硫雙摻雜碳材料的制備和工作電極的制備51-52
• 4.2.4 氮、硫雙摻雜碳材料的表征和電化學(xué)性能測試52-53
• 4.3 結(jié)果與討論53-61
• 4.3.1 氮、硫雙摻雜碳材料的結(jié)構(gòu)表征53-57
• 4.3.2 氮、硫雙摻雜碳材料和商業(yè)化Pt/C的氧還原活性研究57-59
• 4.3.3 氮、硫雙摻雜碳材料和商業(yè)化Pt/C的抗CO毒害性能研究59-60
• 4.3.4 氮、硫雙摻雜碳材料和商業(yè)化Pt/C的耐甲醇干擾性能研究60
• 4.3.5 氮、硫雙摻雜碳材料和商業(yè)化Pt/C的穩(wěn)定性研究60-61
• 4.4 本章小結(jié)61-63
• 第五章 結(jié)論與展望63-65
• 參考文獻(xiàn)65-77
• 致謝77-79
• 攻讀學(xué)位期間所參與發(fā)表的學(xué)術(shù)論文79-80

【共引文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 姚國富;李文斌;;鋰離子二次電池硬炭負(fù)極材料的研究進(jìn)展[J];船電技術(shù);2014年05期

2 Hong-quan Yu;Yan-bo Wu;Tie-ben Song;Yue Li;Yu Shen;;Preparation of metal oxide doped ACNFs and their adsorption performance for low concentration SO_2[J];International Journal of Minerals Metallurgy and Materials;2013年11期

3 林婷婷;呂秋豐;;氮摻雜石墨烯的制備及應(yīng)用[J];功能材料;2015年05期

4 Yan-bo Wu;Jun Bi;Ting Lou;Tie-ben Song;Hong-quan Yu;;Preparation of a novel PAN/cellulose acetate-Ag based activated carbon nanofiber and its adsorption performance for low-concentration SO_2[J];International Journal of Minerals Metallurgy and Materials;2015年04期

5 劉爽;李勇;申文杰;;晶相調(diào)控對金屬納米粒子催化性能的影響（英文）[J];催化學(xué)報(bào);2015年09期

6 隋志軍;李平;周靜紅;朱貽安;De Chen;周興貴;;納米碳纖維的微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控與催化作用[J];化工學(xué)報(bào);2014年01期

7 Yanhong Lu;Yi Huang;Fan Zhang;Long Zhang;Xi Yang;Tengfei Zhang;Kai Leng;Mingjie Zhang;Yongsheng Chen;;Functionalized graphene oxide based on p-phenylenediamine as spacers and nitrogen dopants for high performance supercapacitors[J];Chinese Science Bulletin;2014年16期

8 李波;蘇黨生;;利用雜原子調(diào)控納米碳材料催化劑催化能力的初步探索[J];化工學(xué)報(bào);2014年07期

9 聶仁峰;江和展;魯新環(huán);周丹;夏清華;;氮雜石墨烯負(fù)載鈀的制備及其在Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)中的應(yīng)用[J];湖北大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2015年06期

10 趙東江;馬松艷;白曉波;;摻雜石墨烯用作陰極氧還原催化劑的研究進(jìn)展[J];炭素技術(shù);2015年01期

中國博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 張葉臻;新型石墨紙和石墨烯在微生物燃料電池中的應(yīng)用研究[D];華南理工大學(xué);2013年

2 史昕欣;空氣陰極微生物燃料電池陰極結(jié)構(gòu)及催化劑的研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2013年

3 楊敬賀;石墨烯基催化劑的合成及催化性能研究[D];大連理工大學(xué);2013年

4 成洪業(yè);納米碳纖維的分子模擬研究：微觀結(jié)構(gòu)與金屬負(fù)載性能[D];華東理工大學(xué);2013年

5 張連營;直接甲酸燃料電池高性能Pd電催化劑的制備及其催化行為的研究[D];西南大學(xué);2014年

6 馮亞娟;功能材料結(jié)構(gòu)與性能的同步輻射研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2014年

7 王文靜;碳納米管改性碳纖維增強(qiáng)紙基摩擦材料的制備與研究[D];陜西科技大學(xué);2014年

8 蔡丹丹;基于石墨烯的高性能鋰離子電池負(fù)極材料的研究[D];華南理工大學(xué);2014年

9 王歡;多孔碳及其納米復(fù)合材料的合成與電催化應(yīng)用研究[D];東北師范大學(xué);2014年

10 陳敬艷;氮摻雜及鐵—氮摻雜非晶碳薄膜的制備及其氧還原電催化性能研究[D];吉林大學(xué);2014年

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 劉曉晨;石墨烯負(fù)載直接甲醇燃料電池陽極催化劑的合成、表征及其電催化性能研究[D];南昌大學(xué);2013年

2 張金丹;基于過渡金屬氧化物/碳納米復(fù)合材料的電化學(xué)傳感器的研究[D];溫州大學(xué);2013年

3 鐘金娣;直接液體燃料電池電催化劑的制備和性能研究[D];湖南大學(xué);2013年

4 趙月;質(zhì)子交換膜燃料電池有序膜電極研究[D];大連交通大學(xué);2013年

5 王平;氮摻雜石墨烯和碳化鉬/石墨烯復(fù)合納米材料的電催化性能研究[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2014年

6 孫豐霞;部分鋰離子電池材料的制備與電化學(xué)性能[D];蘇州大學(xué);2014年

7 聶潤秋;化學(xué)修飾電極的制備及應(yīng)用研究[D];東北師范大學(xué);2014年

8 盧靜;介孔碳及其復(fù)合材料修飾電極的電催化及電化學(xué)傳感研究[D];東北師范大學(xué);2014年

9 喬航;錳氧化物的制備、表征及電化學(xué)應(yīng)用研究[D];中南大學(xué);2014年

10 袁金蘭;鋁—空氣電池陰極反應(yīng)催化劑BiOX(X=Cl,Br,I)的合成、表征及電化學(xué)性能研究[D];中南大學(xué);2014年

，

本文編號：905481