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核黃素制備的氧還原反應催化劑性能改進及活性中心探索

發(fā)布時間:2023-03-28 19:44
  燃料電池作為一種零污染、高效率的發(fā)電裝置被逐漸走入人們的生活。燃料電池陰極氧氣還原反應(Oxygen Reduction Reaction,ORR)過程緩慢且復雜,需要消耗大量的鉑催化劑。鉑催化劑價格昂貴,阻礙了燃料電池的商業(yè)化進程。近年來,開發(fā)非貴金屬替代催化劑成為燃料電池的主要研究方向之一。在非貴金屬催化劑中,過渡金屬摻氮碳催化劑(M-N-C)因其高活性及穩(wěn)定性受到了廣泛關注。M-N-C型催化劑與鉑催化劑相比,其電催化活性還有差距,因此有必要采取一些改進措施,以期達到與鉑基催化劑相當?shù)男阅?最終替代鉑基催化劑。另外,M-N-C型催化劑中的活性中心也一直還處于爭論之中,其中過渡金屬是否構成其活性中心成為爭論的焦點之一。本課題組在前期的工作中首次采用核黃素通過一步碳化法制備Fe-N-C催化劑,本論文旨在進一步提高核黃素制備的Fe-N-C催化劑的性能并探索其可能的活性中心。首先以廉價無毒的核黃素(Riboflavin,VB2)作為碳氮源,無水氯化鐵(FeC13)作為鐵源制備Fe-N-C催化劑,然后通過濃硫酸處理改變催化劑表面性質,模板能增大催化劑中的孔徑以改善電化學反應的傳質阻力,外加氮...

【文章頁數(shù)】:65 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 前言
    1.2 質子交換膜燃料電池簡介
    1.3 燃料電池陰極氧還原反應催化劑研究進展
        1.3.1 陰極貴金屬催化劑的研究
        1.3.2 陰極非貴金屬催化劑的研究及其改性
        1.3.3 氧還原反應催化劑活性中心研究進展
    1.4 選題意義以及主要研究內(nèi)容
第2章 實驗部分
    2.1 實驗試劑和儀器設備
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 Fe-N-C的制備及酸改性再二次熱處理步驟
        2.2.2 模板法制備Fe-N-C催化劑
        2.2.3 外加氮源制備Fe-N-C催化劑
        2.2.4 制備雙元Fe-Co-N-C和Fe-Ni-N-C催化劑
    2.3 催化劑的物理化學表征
        2.3.1 傅里葉轉換紅外吸收光譜(FTIR)
        2.3.2 X-射線衍射分析(XRD)
        2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.3.4 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.5 能譜分析(EDS)
        2.3.6 X射線光電子能譜分析(XPS)
        2.3.7 比表面積和孔徑分布測試(BET)
    2.4 催化劑的電化學性能測試
        2.4.1 電極的制備
        2.4.2 旋轉圓盤電極測試
        2.4.3 循環(huán)伏安法(CV)測試
        2.4.4 線性掃描伏安法(LSV)測試
        2.4.5 計時電流法(Chrono amperometry)測試
第3章 Fe-N-C及酸改性再二次熱處理的Fe-N-C催化劑的表征及討論
    3.1 Fe-N-C及酸改性再二次熱處理的Fe-N-C催化劑的表征
        3.1.1 酸改性前后的Fe-N-C催化劑的FTIR分析
        3.1.2 酸改性再二次熱處理的Fe-N-C催化劑的XRD分析
        3.1.3 Fe-N-C催化劑的TEM分析
        3.1.4 酸改性再二次熱處理的Fe-N-C催化劑的XPS分析
    3.2 N-C、Fe-N-C及酸改性再二次熱處理的Fe-N-C電化學表征
        3.2.1 N-C、Fe-N-C及酸改性再二次熱處理的Fe-N-C活性
        3.2.2 Fe-N-C催化劑的穩(wěn)定性
    3.3 本章結論
第4章 模板法制備Fe-N-C催化劑的表征及討論
    4.1 模板法制備Fe-N-C催化劑的表征
        4.1.1 模板法制備Fe-N-C催化劑的XRD分析
        4.1.2 模板法制備Fe-N-C催化劑的TEM分析
        4.1.3 模板法制備Fe-N-C催化劑的SEM分析
        4.1.4 模板法制備Fe-N-C催化劑的EDS分析
        4.1.5 模板法制備Fe-N-C催化劑的孔徑分布
    4.2 模板法制備Fe-N-C催化劑的電化學表征
        4.2.1 模板法制備的Fe-N-C催化劑的催化活性
        4.2.2 三種催化劑的電催化活性對比
    4.3 本章結論
第5章 外加氮源制備Fe-N-C催化劑的表征及討論
    5.1 外加氮源制備Fe-N-C催化劑的表征
        5.1.1 外加氮源制備Fe-N-C催化劑的XPS分析
    5.2 外加氮源制備Fe-N-C催化劑的電化學表征
    5.3 本章結論
第6章 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化劑的表征及討論
    6.1 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化劑的表征
        6.1.1 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化劑的SEM分析
        6.1.2 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化劑的EDS分析
        6.1.3 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C的氮氣吸脫附和孔徑分布
    6.2 Fe-Co-N-C、Fe-Ni-N-C催化劑的電化學表征
    6.3 本章結論
第7章 結論
致謝
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文及科研成果



本文編號:3773163

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