氮摻雜三維多孔碳負(fù)載鉑催化劑及其甲醇氧化特性研究
發(fā)布時(shí)間:2020-12-15 09:43
直接甲醇燃料電池(DMFCs)是一種將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能的發(fā)電裝置,燃料來源豐富、功率密度和能量密度高、儲(chǔ)存攜帶方便,被認(rèn)為最有可能成為新一代的動(dòng)力電源。目前,貴金屬Pt被認(rèn)為是對(duì)于甲醇氧化催化活性最高的催化劑,但是在設(shè)計(jì)有效的鉑基催化劑時(shí),有一些問題仍然需要考慮:鉑的負(fù)載量較高,提高了燃料電池的成本;含碳中間產(chǎn)物的吸附,使催化劑活性位點(diǎn)下降;由于金屬-載體之間的相互作用力較弱,導(dǎo)致鉑納米顆粒的流失、團(tuán)聚等,這些問題嚴(yán)重阻礙了DMFC的商業(yè)化進(jìn)程。理想的載體材料可以有效地解決這些問題。因此,設(shè)計(jì)優(yōu)異的催化劑載體材料顯得至關(guān)重要。多孔結(jié)構(gòu)的碳材料具有良好的導(dǎo)電性、高的比表面積,不僅可以為鉑的結(jié)晶提供成核位點(diǎn),還可以加快甲醇氧化過程中的傳質(zhì)速率。此外,碳材料中氮(N)元素的摻雜,有利于Pt的沉積,起到錨定作用;另一方面,能夠有效降低Pt納米金屬顆粒的尺寸,并能夠提升其分散程度,基于此,本論文主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)本文采用納米二氧化硅顆粒(直徑約15nm)為犧牲模板,高溫碳化后用NaOH刻蝕二氧化硅模板,得到孔結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)的三維氮摻雜碳(SMNC),并通過微波輔助法制備了Pt/SMNC。利用...
【文章來源】:重慶大學(xué)重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:61 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
直接甲醇燃料電池原理圖
O由 DMFC 的工作原理可知,整個(gè)反應(yīng)過程中只產(chǎn)生少量的水和二氧化碳的化石燃料相比,DMFC 不會(huì)產(chǎn)生環(huán)境污染產(chǎn)物。在測(cè)試環(huán)境為標(biāo)準(zhǔn) ℃,1 atm),根據(jù)其熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算得到 DMFC 總反應(yīng)的理論能量轉(zhuǎn) 96.7%,遠(yuǎn)大于柴油機(jī)的轉(zhuǎn)換效率(約 40-50%)及太陽能電池的轉(zhuǎn)換%)。.2 甲醇電氧化機(jī)理甲醇在陽極電催化氧化是一個(gè)極其復(fù)雜的過程,產(chǎn)物是二氧化碳和水,力學(xué)緩慢,因此金屬 Pt 常用作催化劑催化甲醇氧化反應(yīng)。過去的幾十年,科學(xué)家們一直在完善甲醇氧化的機(jī)理問題,使其適用于不同單晶取向多晶或者單晶表面外來的金屬簇[3]。Parsons 等[4-6]人于 1988 年首次提出化機(jī)理,并且進(jìn)行了系統(tǒng)闡述,在后人的不斷改進(jìn)下,目前公認(rèn)的甲醇主要是:①吸附;②解離,發(fā)生 C-H 鍵活化;③水分子的吸附活化;產(chǎn)物吸附氧,生成并釋放 CO2。
電化學(xué)測(cè)量使用三電極系統(tǒng)在 25℃下用上海辰華電化。 鉑絲和飽和甘汞電極(SCE)分別用于反電極和參比電述程序制成的 GC 電極。催化劑電化學(xué)活性表面積及甲醇V)在-0.25 和 0.95V 之間記錄,測(cè)試溶液分別為 N2飽和 CH3OH +0.5 M H2SO4水溶液中,掃描速率為 50mV s-1。氧化的計(jì)時(shí)電流法曲線。CO 溶出伏安法測(cè)試首先將工作電 H2SO4溶液中進(jìn)行掃描,待曲線穩(wěn)定后,向電解液中通入 飽和后,在掃描速率為 10 mV·s-1下進(jìn)行循環(huán)伏安測(cè)試,化能力。討論 的合成過程如下:首先,將表面羥基化的二氧化硅納米顆等置于反應(yīng)器中,通過原位聚合在 SiO2表面組裝聚苯胺(解和刻蝕工藝,得到海綿狀的多孔氮摻雜碳(SMNC)載元醇法制備 Pt/SMNC催化劑(見圖 2.1)。
本文編號(hào):2918067
【文章來源】:重慶大學(xué)重慶市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:61 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
直接甲醇燃料電池原理圖
O由 DMFC 的工作原理可知,整個(gè)反應(yīng)過程中只產(chǎn)生少量的水和二氧化碳的化石燃料相比,DMFC 不會(huì)產(chǎn)生環(huán)境污染產(chǎn)物。在測(cè)試環(huán)境為標(biāo)準(zhǔn) ℃,1 atm),根據(jù)其熱力學(xué)參數(shù)計(jì)算得到 DMFC 總反應(yīng)的理論能量轉(zhuǎn) 96.7%,遠(yuǎn)大于柴油機(jī)的轉(zhuǎn)換效率(約 40-50%)及太陽能電池的轉(zhuǎn)換%)。.2 甲醇電氧化機(jī)理甲醇在陽極電催化氧化是一個(gè)極其復(fù)雜的過程,產(chǎn)物是二氧化碳和水,力學(xué)緩慢,因此金屬 Pt 常用作催化劑催化甲醇氧化反應(yīng)。過去的幾十年,科學(xué)家們一直在完善甲醇氧化的機(jī)理問題,使其適用于不同單晶取向多晶或者單晶表面外來的金屬簇[3]。Parsons 等[4-6]人于 1988 年首次提出化機(jī)理,并且進(jìn)行了系統(tǒng)闡述,在后人的不斷改進(jìn)下,目前公認(rèn)的甲醇主要是:①吸附;②解離,發(fā)生 C-H 鍵活化;③水分子的吸附活化;產(chǎn)物吸附氧,生成并釋放 CO2。
電化學(xué)測(cè)量使用三電極系統(tǒng)在 25℃下用上海辰華電化。 鉑絲和飽和甘汞電極(SCE)分別用于反電極和參比電述程序制成的 GC 電極。催化劑電化學(xué)活性表面積及甲醇V)在-0.25 和 0.95V 之間記錄,測(cè)試溶液分別為 N2飽和 CH3OH +0.5 M H2SO4水溶液中,掃描速率為 50mV s-1。氧化的計(jì)時(shí)電流法曲線。CO 溶出伏安法測(cè)試首先將工作電 H2SO4溶液中進(jìn)行掃描,待曲線穩(wěn)定后,向電解液中通入 飽和后,在掃描速率為 10 mV·s-1下進(jìn)行循環(huán)伏安測(cè)試,化能力。討論 的合成過程如下:首先,將表面羥基化的二氧化硅納米顆等置于反應(yīng)器中,通過原位聚合在 SiO2表面組裝聚苯胺(解和刻蝕工藝,得到海綿狀的多孔氮摻雜碳(SMNC)載元醇法制備 Pt/SMNC催化劑(見圖 2.1)。
本文編號(hào):2918067
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