【摘要】：近年來(lái),有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合鈣鈦礦太陽(yáng)能電池由于其在可見(jiàn)光范圍內(nèi)的高效光捕獲能力,帶隙可調(diào)且具有高缺陷容忍特性以及使用低成本原材料的溶液法制備工藝而引起了廣泛的研究興趣。然而傳統(tǒng)TiO_2電子傳輸層的高溫制備,空穴傳輸層Spiro-OMeTAD的摻雜氧化處理,以及鈣鈦礦器件中大量本體與界面缺陷的存在限制了鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的大規(guī)模應(yīng)用。本論文主要探討采用低溫制備工藝合成金屬氧化物半導(dǎo)體材料,進(jìn)一步通過(guò)界面修飾或本體修飾降低器件內(nèi)部缺陷密度,提高鈣鈦礦器件的光伏性能。研究?jī)?nèi)容主要分為以下幾個(gè)方面:(1)通過(guò)低溫溶膠-凝膠反應(yīng),以四氯化鈦為前驅(qū)體,乙醇和苯甲醇作為混合溶劑,優(yōu)化制備條件,獲得結(jié)晶程度較高的TiO_2納米粒子,以雙乙酰丙酮鈦酸二異丙酯(TIPD)作為添加劑有效分散乙醇溶劑體系中的團(tuán)聚TiO_2納米粒子,經(jīng)過(guò)低溫?zé)崽幚砗蟮谋∧ぞ哂休^高的致密性,引入富勒烯衍生物作為界面修飾層,減少鈣鈦礦與TiO_2界面的缺陷密度,器件性能得到顯著提高,消除了器件中存在的滯后現(xiàn)象,得到最高20.3%的光電轉(zhuǎn)化效率,同時(shí)實(shí)現(xiàn)器件效率的穩(wěn)定功率輸出。(2)采用基于咔唑和苯并噻二唑的共軛聚合物作為空穴傳輸層進(jìn)行器件的制備研究,通過(guò)分子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),賦予共軛聚合物優(yōu)異的電荷傳輸性能,薄膜表面疏水性能,同時(shí)具備鈣鈦礦缺陷鈍化功能。研究表明,接枝甲氧基側(cè)鏈的共軛聚合物PCDTBT1作為空穴傳輸層時(shí),通過(guò)噻吩基團(tuán)與甲氧基的協(xié)同鈍化作用,器件的缺陷密度有效減少,無(wú)明顯滯后現(xiàn)象,達(dá)到與以Spiro-OMeTAD為空穴傳輸層的器件相當(dāng)?shù)男?并且無(wú)需通過(guò)后期摻雜氧化處理以提高器件性能,極大簡(jiǎn)化了鈣鈦礦器件的制備工藝。(3)通過(guò)上述電子傳輸層與空穴傳輸層的設(shè)計(jì)優(yōu)化,采用兩步法制備鈣鈦礦活性層,引入離子型鹽類添加劑三甲胺鹽酸鹽到碘化甲胺的異丙醇溶液中,調(diào)控鈣鈦礦晶體的核化與晶化速率,獲得晶粒尺寸較大、晶界較少的鈣鈦礦薄膜。三甲銨陽(yáng)離子與氯離子對(duì)鈣鈦礦本體缺陷的雙重缺陷鈍化作用,能夠有效減少鈣鈦礦本體缺陷密度,加快電荷傳輸,抑制載流子復(fù)合,提高電荷擴(kuò)散長(zhǎng)度,最終實(shí)現(xiàn)了低溫制備,采用無(wú)摻雜空穴傳輸層,以普通碘化甲胺鉛(MAPbI_3)為光活性層的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的最高器件效率達(dá)到20.9%。
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TM914.4
【圖文】：

已經(jīng)成為光伏領(lǐng)域的已經(jīng)被科學(xué)界所熟知了一個(gè)多世紀(jì)，德國(guó)礦物科學(xué)家 Gustrav Rose 在羅斯同事 Lev Perovsky 的名字命有鈣鈦礦結(jié)構(gòu)化合物，用于太陽(yáng)能的鈣鈦礦半導(dǎo)體材料。它們具有直移率以及較小的激子結(jié)合能[3]。鈣鈦具有相同的晶體結(jié)構(gòu)。A 和 B 是不。理想情況下，鈣鈦礦屬于立方晶角組成，陽(yáng)離子 A 位于三維結(jié)構(gòu)徑較大，那么晶體結(jié)構(gòu)便會(huì)發(fā)生扭變 A，B 和 X 離子來(lái)改變，其帶離子進(jìn)一步調(diào)整[4]。含有有機(jī)陽(yáng)離+（甲脒，F(xiàn)A+）和 I-、Cl-、Br-陰離電池中表現(xiàn)出最高的器件效率和穩(wěn)

1-2（a）介孔以及（b）平面異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池示意圖結(jié)構(gòu)中支架層的存在有助于沉積均勻的大面積薄膜，并且其還可層提供快速電荷抽取運(yùn)輸通道，從而改善電荷傳輸過(guò)程。然而，性特征可使其完全不使用介孔支架層，采用平面異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)制備器對(duì)介孔 TiO2層進(jìn)行高溫煅燒處理。在平面異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽(yáng)圖 1-2b 所示，器件結(jié)構(gòu)與介孔結(jié)構(gòu)類似，不同之處在于介孔支架，并且鈣鈦礦層夾在致密 TiO2電子傳輸層（n 型）和空穴傳輸層（p 礦太陽(yáng)能電池的另一種器件結(jié)構(gòu)是倒置平面結(jié)構(gòu)，其中鈣鈦礦薄聚 3，4-乙烯二氧噻吩：聚苯乙烯磺酸鹽（PEDOT：PSS）、氧化鎳（N鉬（MoO3）的電子阻擋層上，空穴通過(guò)底部氧化銦錫（ITO）電然而，目前最高效的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池仍是采用 100-200 nm 厚的層和 200-300 nm 厚的鈣鈦礦覆蓋層進(jìn)行器件的制備。

武漢理工大學(xué)碩士學(xué)位論文圖 1-3a 描繪了介孔結(jié)構(gòu)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的制備步驟，首先對(duì)圖案化的FTO 玻璃進(jìn)行清洗，然后通過(guò)旋涂或噴霧熱解沉積致密 TiO2電子傳輸層，隨后旋涂介孔 TiO2漿料并在 500 ℃條件下進(jìn)行高溫?zé)Y(jié)。介孔 TiO2層的厚度，孔徑和孔隙率均為影響最終器件效率的重要參數(shù)，其中孔隙的有效填充是避免器件發(fā)生漏流的關(guān)鍵因素，為了避免器件工作過(guò)程中出現(xiàn)漏電流，在支架層頂部引入一層較薄的鈣鈦礦覆蓋層，增強(qiáng)了光吸收的同時(shí)抑制了分流路徑[22]。對(duì)于平面異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)鈣鈦礦器件（圖 1-3b），首先旋涂致密層 TiO2，隨后通過(guò)一步或兩步沉積方法制備鈣鈦礦，然后旋涂空穴傳輸層，最后將金屬對(duì)電極銀（Ag）或金（Au）蒸鍍到空穴傳輸層上以完成器件的制備。

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