本文關(guān)鍵詞：低溫固體氧化物燃料電池復(fù)合電解質(zhì)性能優(yōu)化

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【摘要】：固體氧化物燃料電池(SOFC)是一種高效、清潔的發(fā)電裝置,被認(rèn)為是二十一世紀(jì)最具有發(fā)展前景的發(fā)電裝置。低溫化是SOFC發(fā)展的必然趨勢(shì),其關(guān)鍵在于開(kāi)發(fā)低溫(400-600℃)環(huán)境下具有優(yōu)良性能的電解質(zhì)材料。氧化物、二元碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)在400-600℃范圍內(nèi)表現(xiàn)出較高的離子電導(dǎo)率,近年來(lái)得到了廣泛的研究。然而,碳酸鹽摻雜的復(fù)合電解質(zhì)依然存在諸多缺點(diǎn),如碳酸鹽的摻雜明顯降低了電池的機(jī)械強(qiáng)度,電池在高溫環(huán)境下操作時(shí)容易變形甚至漏氣,嚴(yán)重影響電池輸出性能和壽命。為了進(jìn)一步提高碳酸鹽摻雜的復(fù)合電解質(zhì)的電導(dǎo)率、穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度,本文通過(guò)摻雜絕緣相MgO,針對(duì)La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(0.285)-MgO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)的電化學(xué)性能、穩(wěn)定性以及機(jī)械性能進(jìn)行了研究。1.本文通過(guò)聚丙烯酰胺溶膠凝膠法合成La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(0.285)(LSGM)初級(jí)粉體,經(jīng)900℃煅燒4h以后,與二元碳酸鹽(52Li2CO3:48Na2CO3)和絕緣相Mg O(國(guó)藥)混合,形成不同配比的LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)粉體。通過(guò)XRD、SEM、EIS、TG-DTA、TEC、BET和抗彎強(qiáng)度測(cè)試,分析復(fù)合電解質(zhì)的材料結(jié)構(gòu)和電化學(xué)性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,LSGM、碳酸鹽、MgO三相可以穩(wěn)定共存,且隨著MgO含量的增加,復(fù)合電解質(zhì)的電導(dǎo)率呈先增加后降低的規(guī)律,MgO含量為2 wt%時(shí),復(fù)合電解質(zhì)的電導(dǎo)率達(dá)到最大值,650℃時(shí)達(dá)0.17 S·cm-1,相較未添加MgO的復(fù)合電解質(zhì),其電導(dǎo)率提高了15%。同時(shí),復(fù)合電解質(zhì)的抗彎強(qiáng)度隨MgO含量的增加呈線性增加。本實(shí)驗(yàn)采用干壓成型的方法,制備了LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)的單電池。不同配比的LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)的單電池在低溫輸出性能良好,復(fù)合電解質(zhì)中MgO含量為2 wt%時(shí)單電池性能最高,600℃和500℃時(shí)最高功率密度分別為590 mW·cm-2、380 mW·cm-2,各復(fù)合電解質(zhì)燃料電池開(kāi)路電壓均在0.95V以上。2.考察不同MgO含量對(duì)LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)穩(wěn)定性的影響。經(jīng)過(guò)600℃、200h熱處理,LSGM、MgO和(Li/Na)2CO3三相穩(wěn)定共存,當(dāng)MgO的摻雜量為2 wt%時(shí),LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)相結(jié)構(gòu)最穩(wěn)定。分別將未摻雜MgO的LSGM-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)和MgO含量為2 wt%的LSGM-Mg O-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)干壓成片,在空氣氣氛下、室溫-600℃進(jìn)行20次共200h的熱循環(huán)測(cè)試。結(jié)果發(fā)現(xiàn),未摻雜MgO的LSGM-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)的電導(dǎo)率由原來(lái)的0.118 S·cm-1降低到0.071 S·cm-1,電導(dǎo)率損失40%。MgO含量為2 wt%的LSGM-MgO-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)電導(dǎo)率由原來(lái)的0.131 S·cm-1降低到0.081 S·cm-1,電導(dǎo)率損失36%,在整個(gè)的測(cè)試過(guò)程中MgO含量為2 wt%的LSGM-MgO(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)的電導(dǎo)率始終大于未摻雜MgO的LSGM-(Li/Na)2CO3復(fù)合電解質(zhì)的電導(dǎo)率。復(fù)合電解質(zhì)能夠在一個(gè)較長(zhǎng)的時(shí)間內(nèi)保持穩(wěn)定,600℃、200h的電導(dǎo)率基本保持在0.08 S·cm-1。3.通過(guò)均勻沉淀法合成了納米MgO(2)粉體,討論不同顆粒尺寸的MgO對(duì)復(fù)合電解質(zhì)形貌和電導(dǎo)率的影響。均勻沉淀法合成的納米MgO(2)粉體粒徑略小于的MgO(1),且MgO(2)對(duì)復(fù)合電解質(zhì)電導(dǎo)率的提高更明顯。通過(guò)本論文研究,證實(shí)MgO可以作為L(zhǎng)SGM-碳酸鹽體系復(fù)合電解質(zhì)的穩(wěn)定添加劑。MgO的添加不僅降低了復(fù)合電解質(zhì)中LSGM的用量,尤其是Ga和La等貴金屬元素,降低了燃料電池的成本,而且有效地提高了復(fù)合電解質(zhì)及燃料電池的整體性能和機(jī)械強(qiáng)度。
【關(guān)鍵詞】：低溫固體氧化物燃料電池(LT-SOFC) 碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì) MgO La_(0.9)Sr_(0.1)Ga_(0.8)Mg_(0.2)O_(0.285)-(LSGM) 穩(wěn)定性
【學(xué)位授予單位】：太原理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TM911.4
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRUCT5-10
• 第一章 緒論10-32
• 1.1 引言10
• 1.2 燃料電池簡(jiǎn)介10-12
• 1.3 燃料電池概述12-15
• 1.3.1 固體氧化物燃料電池工作原理12-13
• 1.3.2 固體氧化物燃料電池特點(diǎn)13
• 1.3.3 固體氧化物的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)13-15
• 1.4 固體氧化物燃料電池關(guān)鍵材料15-28
• 1.4.1 電解質(zhì)材料15-21
• 1.4.1.1 氧離子傳導(dǎo)型電解質(zhì)材料15-20
• 1.4.1.2 質(zhì)子傳導(dǎo)型電解質(zhì)材料20
• 1.4.1.3 復(fù)合電解質(zhì)材料20-21
• 1.4.2 電極材料21-27
• 1.4.2.1 陽(yáng)極材料22-25
• 1.4.2.2 陰極材料25-27
• 1.4.3 連接及密封材料27-28
• 1.5 固體氧化物燃料電池發(fā)展現(xiàn)狀與趨勢(shì)28-30
• 1.5.1 固體氧化物燃料電池發(fā)展現(xiàn)狀28-29
• 1.5.2 固體氧化物燃料電池發(fā)展趨勢(shì)29-30
• 1.6 研究意義及主要內(nèi)容30-32
• 第二章 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)的結(jié)構(gòu)與性能研究32-56
• 2.1 引言32-33
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法33-41
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料與設(shè)備33-35
• 2.2.2 LSGM粉體的制備35-37
• 2.2.3 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)的制備37
• 2.2.4 測(cè)試手段和表征方法37-39
• 2.2.5 單電池的制備39-41
• 2.3 結(jié)果與討論41-54
• 2.3.1 XRD物相分析41-44
• 2.3.2 SEM形貌分析44-46
• 2.3.3 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)熱分析46-47
• 2.3.4 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)熱膨脹分析47-49
• 2.3.5 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)抗彎強(qiáng)度49
• 2.3.6 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)其他性能參數(shù)49-50
• 2.3.7 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)電導(dǎo)率分析50-52
• 2.3.8 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)單電池性能分析52-54
• 2.4 小結(jié)54-56
• 第三章 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)的穩(wěn)定性研究56-68
• 3.1 引言56-57
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分57-58
• 3.2.1 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)老化性能表征方法57-58
• 3.2.2 LSGM-MGO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)單電池穩(wěn)定性測(cè)試58
• 3.3 結(jié)果與討論58-66
• 3.3.1 XRD相分析58-59
• 3.3.2 SEM形貌分析59-61
• 3.3.3 循環(huán)電導(dǎo)率分析61-65
• 3.3.4 單電池穩(wěn)定性分析65-66
• 3.4 本章小結(jié)66-68
• 第四章 MgO的形貌對(duì)LSGM-MgO-碳酸鹽復(fù)合電解質(zhì)電導(dǎo)率的影響68-76
• 4.1 引言68
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分68-70
• 4.2.1 MgO粉體的制備68-69
• 4.2.2 粉體表征與電導(dǎo)率測(cè)試69-70
• 4.3 結(jié)果與討論70-74
• 4.3.1 不同形貌MgO的XRD分析70
• 4.3.2 SEM形貌分析70-71
• 4.3.3 電導(dǎo)率分析71-74
• 4.4 小結(jié)74-76
• 第五章 結(jié)論與展望76-80
• 5.1 結(jié)論76-77
• 5.2 展望77-80
• 參考文獻(xiàn)80-92
• 致謝92-93
• 發(fā)表論文和參加科研情況說(shuō)明93

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