氚水對人體和環(huán)境具有嚴重危害,從而造成安全問題。氚水處置難題已成為核電站、乏燃料后處理以及未來聚變能源都無法回避的問題。目前,氫水催化交換反應(yīng)是一類重要的氫同位素交換技術(shù),其中蒸氣相催化交換（Vapor Phase Catalytic Exchange,VPCE）具有可采用非貴金屬催化劑、流程簡單、無腐蝕性、以及高分離因子等優(yōu)勢而受到廣泛關(guān)注。在該工藝技術(shù)中,制備高效催化劑已成為工程方法的關(guān)鍵,且其中涉及的反應(yīng)過程機理不明,還需進一步深入探索。同時,相比加拿大等國報道的Pt基貴金屬催化劑,通過設(shè)計和可控制備非貴金屬Ni基催化劑,并實現(xiàn)高催化效率,可以顯著降低處理成本,推動我國該技術(shù)的工業(yè)化進程�；诖�,本文通過采用層狀雙金屬氫氧化物（Layered double hydroxides,LDH）獨特的層板結(jié)構(gòu)和陽離子超分散特點,顯著提升活性金屬Ni的分散度,即可降低活性金屬負載率且能提升催化活性。LDH是一類層板結(jié)構(gòu)的超分子材料,其層板陽離子可控制備且實現(xiàn)原子級分散,層間離子也具有可交換性,已被作為催化劑前體和載體、吸附劑或離子交換劑,在除氣、選擇性加氫、電催化等領(lǐng)域得以應(yīng)用。同時,LD... 

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 研究背景與意義
    1.2 氫水催化交換技術(shù)及其應(yīng)用
        1.2.1 氫-水同位素交換反應(yīng)
        1.2.2 氫-水同位素交換的應(yīng)用
    1.3 催化交換催化劑的研究進展
    1.4 氫-水同位素交換性能表征及機理
        1.4.1 轉(zhuǎn)化率
        1.4.2 總體積傳至系數(shù)
        1.4.3 交換柱出口處氫同位素濃度
        1.4.4 氫-水同位素交換機理
    1.5 層狀水滑石負載催化劑
        1.5.1 水滑石的概述
        1.5.2 水滑石的基本結(jié)構(gòu)及性質(zhì)
        1.5.3 水滑石的制備方法
        1.5.4 水滑石前體及其復(fù)合金屬氧化物的應(yīng)用
    1.6 本論文的研究內(nèi)容及意義
第2章 實驗部分
    2.1 實驗試劑與設(shè)備
        2.1.1 實驗試劑、儀器及測試氣體
        2.1.2 實驗設(shè)備標定
    2.2 催化劑制備
    2.3 催化劑分析與表征
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.3.3 投射電子顯微鏡(TEM)、高分辨投射電子顯微鏡(HRTEM)
        2.3.4 H_2程序升溫還原分析(H_2-TPR)
        2.3.5 熱重-質(zhì)譜分析儀(TG-MS)
        2.3.6 元素分析(ICP)
        2.3.7 BJH孔徑分布分析儀(BJH)
        2.3.8 X射線光電子能譜分析(XPS)
        2.3.9 氣相色譜儀(GS)
第3章 NiAl-LDH基催化劑與蒸氣相催化交換反應(yīng)研究
    3.1 引言
    3.2 實驗方法
        3.2.1 NiAl-LDH納米片的制備
        3.2.2 Ni(NiO_3)2/γ-Al_2O_3 的制備
        3.2.3 NiAl-LDO和 NiO/γ-Al_2O_3 的制備
        3.2.4 氫-水同位素催化交換性能測試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 NiAl-LDH前體的可控制備
        3.3.2 NiAl-LDO和 NiO/γ-Al_2O_3的XRD分析
        3.3.3 催化劑前體及催化劑的形貌
        3.3.4 催化劑前體及催化劑的孔徑結(jié)構(gòu)
        3.3.5 表面元素分析
        3.3.6 還原性分析
    3.4 VPCE性能討論
        3.4.1 不同催化劑的催化性能
        3.4.2 催化劑機理探究
    3.5 本章小結(jié)
第4章 鎳基催化劑可調(diào)的金屬-載體相互作用力對氣相氫-水同位素交換性能研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 NiAl-LDHs的合成
        4.2.2 LDH衍生Ni負載型催化劑制備
    4.3 催化性能
    4.4 催化劑的表征
        4.4.1 XRD表征
        4.4.2 N_2吸脫附表征
        4.4.3 TEM表征
        4.4.4 XPS表征
        4.4.5 H_2-TPR表征
    4.5 催化性能
        4.5.1 不同Ni含量催化劑的影響
        4.5.2 不同進料比的影響
        4.5.3 不同催化劑用量的影響
    4.6 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
參考文獻
攻讀學(xué)位期間的主要研究成果
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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[4]穩(wěn)定同位素的分離與應(yīng)用[J]. 徐大剛,鐘授富.  化工進展. 1997(02)
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[6]同位素分離的現(xiàn)狀和前景（Ⅱ）[J]. 肖嘯菴,汪德熙.  核化學(xué)與放射化學(xué). 1991(01)
[7]在并流交換反應(yīng)器中液相水-氫同位素交換反應(yīng)的研究[J]. 祁世綸,池東鮮,李永順,千載虎.  高等學(xué)校化學(xué)學(xué)報. 1984(01)

博士論文
[1]疏水催化劑及氫—水液相催化交換性能研究[D]. 葉林森.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2014

碩士論文
[1]鉑鎳催化劑的制備及其氫—水汽相催化交換性能研究[D]. 喻彬.中國工程物理研究院 2016
[2]負載型Au-Pd雙金屬催化劑的制備及其CO氧化與噻吩加氫脫硫反應(yīng)性能的研究[D]. 麻春艷.煙臺大學(xué) 2007



本文編號：3728589