錳基材料提純凈化及電催化劑合成與機(jī)理研究
發(fā)布時(shí)間:2022-12-09 02:19
隨著新能源行業(yè)的快速發(fā)展,高能量鋰空氣電池等二次電池得到越來越多的關(guān)注,而緩慢的氧還原和氧析出動(dòng)力學(xué)過程成為阻礙其性能提高的重要因素。錳以其獨(dú)特的d電子結(jié)構(gòu)而具有潛在的高氧還原和氧析出電催化活性,同時(shí)具有儲(chǔ)量豐富、價(jià)格低廉、環(huán)境友好型等優(yōu)勢(shì),因此錳基材料以其具有的結(jié)構(gòu)特性和資源優(yōu)勢(shì)成為最具競(jìng)爭(zhēng)力的空氣正極電催化材料之一。由于我國(guó)錳礦品位低、雜質(zhì)含量高,目前高純錳基材料制備成本高、污染嚴(yán)重,嚴(yán)重影響錳基電催化材料的研究,難以發(fā)揮其資源優(yōu)勢(shì),本論文通過調(diào)控金屬陽離子不同溶液中的溶度積變化實(shí)現(xiàn)了錳基材料的提純凈化,為錳基電催化材料合成提供基礎(chǔ)錳源:利用復(fù)浸方法富集錳離子,提高了硫酸的利用率,MnSO4濃度由19.4 g L-1提高到72.3 g L-1,鈣鎂的浸出率分別降低76.68%和65.33%;以Ba(OH)2和NH4HCO3沉淀劑進(jìn)行正反方向的耦合凈化,實(shí)現(xiàn)了錳與雜質(zhì)離子的高效分離,錳回收率分別達(dá)96.54%和99.2%,得到滿足電池行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)要求的高純硫酸錳;通過生命周期評(píng)價(jià)與傳統(tǒng)電解方式進(jìn)行了對(duì)比,能源消耗、硫酸用量降幅分別達(dá)70%和36%,CO2排放僅為59%。針對(duì)錳基材料表面結(jié)...
【文章頁數(shù)】:100 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
致謝
摘要
Abstract
1 引言
2 文獻(xiàn)綜述
2.1 錳基材料概述
2.2錳基材料應(yīng)用現(xiàn)狀
2.2.1 錳在鋼鐵冶金行業(yè)中的應(yīng)用
2.2.2 錳在電池電子行業(yè)中的應(yīng)用
2.2.3 錳在其他行業(yè)中的應(yīng)用
2.3 錳基電催化材料應(yīng)用中存在的問題
2.3.1 錳基材料提純凈化對(duì)電催化材料研究的影響
2.3.2 錳基材料結(jié)構(gòu)對(duì)電催化活性的影響
2.4 錳基材料提純凈化研究現(xiàn)狀
2.4.1 基于電解過程的提純凈化研究
2.4.2 錳礦直接提純凈化研究
2.5 錳基電催化材料結(jié)構(gòu)優(yōu)化研究現(xiàn)狀
2.5.1 錳基電催化材料表面結(jié)構(gòu)優(yōu)化研究現(xiàn)狀
2.5.2 錳基電催化材料電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化研究現(xiàn)狀
2.6 研究?jī)?nèi)容及創(chuàng)新點(diǎn)
2.6.1 研究?jī)?nèi)容
2.6.2 研究路線
2.6.3 創(chuàng)新點(diǎn)
3 研究方法
3.1 實(shí)驗(yàn)材料
3.1.1 化學(xué)試劑
3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備
3.2 材料研究方法
3.2.1 材料組成和結(jié)構(gòu)表征
3.2.2 材料顯微結(jié)構(gòu)分析方法
3.2.3 密度泛函理論計(jì)算(DFT)
3.3 材料電化學(xué)性能研究方法
3.3.1 電池組裝
3.3.2 電催化活性測(cè)試
4 錳基材料提純凈化研究
4.1 引言
4.2 低品位菱錳礦復(fù)浸過程研究
4.2.1 復(fù)浸實(shí)驗(yàn)方法
4.2.2 復(fù)浸結(jié)果分析
4.3 硫酸錳浸取液耦合凈化研究
4.3.1 氫氧化物正向除雜
4.3.2 碳酸鹽反向除雜
4.3.3 高純硫酸錳制備
4.4 錳基材料提純凈化過程生命周期評(píng)價(jià)
4.4.1 生命周期清單
4.4.2 生命周期評(píng)價(jià)結(jié)果分析
4.5 本章小結(jié)
5 MnO_2@MWCNTs電催化材料研究
5.1 引言
5.2 MnO_2@MWCNTs材料設(shè)計(jì)與表征
5.2.1 MnO_2@MWCNTs材料制備
5.2.2 MnO_2@MWCNTs材料表征
5.3 MnO_2@MWCNTs電催化性能與機(jī)理研究
5.3.1 電催化活性與機(jī)理分析
5.3.2 倍率性能及循環(huán)穩(wěn)定性
5.4 本章小結(jié)
6 錳基材料優(yōu)化制備雙效催化劑
6.1 引言
6.2 錳基材料優(yōu)化設(shè)計(jì)與表征
6.2.1 錳基優(yōu)化材料制備
6.2.2 錳基優(yōu)化材料的表征
6.3 錳基優(yōu)化材料電催化活性與機(jī)理分析
6.3.1 電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化對(duì)電催化活性的影響
6.3.2 錳基優(yōu)化材料電催化性能
6.4 本章小結(jié)
7 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)歷及在學(xué)研究成果
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]MnSO4溶液的凈化及制備電池級(jí)高純硫酸錳[J]. 何銀暉,張海靜,熊珊. 濕法冶金. 2019(05)
[2]硫酸錳溶液電解制備二氧化錳技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 廖兵,劉靜,徐芬. 礦產(chǎn)綜合利用. 2019(04)
[3]2018年中國(guó)電解金屬錳行業(yè)市場(chǎng)分析與展望[J]. 李維健,譚蓉,張麗云,梁慧. 中國(guó)錳業(yè). 2019(03)
[4]2018年中國(guó)電解二氧化錳市場(chǎng)回顧與展望[J]. 李同慶,李慧,張麗云. 中國(guó)錳業(yè). 2019(03)
[5]電解金屬錳技術(shù)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)[J]. 王則奮,黃科林,柳春,賈艷樺,吳睿. 大眾科技. 2019(06)
[6]Fe-doped Co3O4@C nanoparticles derived from layered double hydroxide used as efficient electrocatalyst for oxygen evolution reaction[J]. Caiyun He,Xuzhao Han,Xianggui Kong,Meihong Jiang,Deqiang Lei,Xiaodong Lei. Journal of Energy Chemistry. 2019(05)
[7]湘西地區(qū)低品位碳酸錳礦的工藝礦物學(xué)研究[J]. 陳佳偉,梁歡,李信,潘志權(quán). 化工礦物與加工. 2019(04)
[8]離子交換法除硫酸錳溶液中鈷鎳的中試研究[J]. 鄒曉勇,陳民仁. 廣州化工. 2019(06)
[9]四氧化三錳應(yīng)用發(fā)展探討[J]. 丁曉鋒,王軍委,陳思學(xué),楊洋,王以存,馬金保. 中國(guó)錳業(yè). 2019(01)
[10]錳粉置換脫除硫酸錳溶液中重金屬的工藝研究[J]. 朱靜薰,況鑫. 化工管理. 2019(05)
博士論文
[1]復(fù)雜低品位錳礦及含錳煙塵加壓酸浸—凈化—萃取工藝研究[D]. 謝紅艷.昆明理工大學(xué) 2013
[2]二氧化錳的制備、結(jié)構(gòu)表征及其電化學(xué)性能[D]. 黃行康.廈門大學(xué) 2007
本文編號(hào):3714616
【文章頁數(shù)】:100 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
致謝
摘要
Abstract
1 引言
2 文獻(xiàn)綜述
2.1 錳基材料概述
2.2錳基材料應(yīng)用現(xiàn)狀
2.2.1 錳在鋼鐵冶金行業(yè)中的應(yīng)用
2.2.2 錳在電池電子行業(yè)中的應(yīng)用
2.2.3 錳在其他行業(yè)中的應(yīng)用
2.3 錳基電催化材料應(yīng)用中存在的問題
2.3.1 錳基材料提純凈化對(duì)電催化材料研究的影響
2.3.2 錳基材料結(jié)構(gòu)對(duì)電催化活性的影響
2.4 錳基材料提純凈化研究現(xiàn)狀
2.4.1 基于電解過程的提純凈化研究
2.4.2 錳礦直接提純凈化研究
2.5 錳基電催化材料結(jié)構(gòu)優(yōu)化研究現(xiàn)狀
2.5.1 錳基電催化材料表面結(jié)構(gòu)優(yōu)化研究現(xiàn)狀
2.5.2 錳基電催化材料電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化研究現(xiàn)狀
2.6 研究?jī)?nèi)容及創(chuàng)新點(diǎn)
2.6.1 研究?jī)?nèi)容
2.6.2 研究路線
2.6.3 創(chuàng)新點(diǎn)
3 研究方法
3.1 實(shí)驗(yàn)材料
3.1.1 化學(xué)試劑
3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器設(shè)備
3.2 材料研究方法
3.2.1 材料組成和結(jié)構(gòu)表征
3.2.2 材料顯微結(jié)構(gòu)分析方法
3.2.3 密度泛函理論計(jì)算(DFT)
3.3 材料電化學(xué)性能研究方法
3.3.1 電池組裝
3.3.2 電催化活性測(cè)試
4 錳基材料提純凈化研究
4.1 引言
4.2 低品位菱錳礦復(fù)浸過程研究
4.2.1 復(fù)浸實(shí)驗(yàn)方法
4.2.2 復(fù)浸結(jié)果分析
4.3 硫酸錳浸取液耦合凈化研究
4.3.1 氫氧化物正向除雜
4.3.2 碳酸鹽反向除雜
4.3.3 高純硫酸錳制備
4.4 錳基材料提純凈化過程生命周期評(píng)價(jià)
4.4.1 生命周期清單
4.4.2 生命周期評(píng)價(jià)結(jié)果分析
4.5 本章小結(jié)
5 MnO_2@MWCNTs電催化材料研究
5.1 引言
5.2 MnO_2@MWCNTs材料設(shè)計(jì)與表征
5.2.1 MnO_2@MWCNTs材料制備
5.2.2 MnO_2@MWCNTs材料表征
5.3 MnO_2@MWCNTs電催化性能與機(jī)理研究
5.3.1 電催化活性與機(jī)理分析
5.3.2 倍率性能及循環(huán)穩(wěn)定性
5.4 本章小結(jié)
6 錳基材料優(yōu)化制備雙效催化劑
6.1 引言
6.2 錳基材料優(yōu)化設(shè)計(jì)與表征
6.2.1 錳基優(yōu)化材料制備
6.2.2 錳基優(yōu)化材料的表征
6.3 錳基優(yōu)化材料電催化活性與機(jī)理分析
6.3.1 電子結(jié)構(gòu)優(yōu)化對(duì)電催化活性的影響
6.3.2 錳基優(yōu)化材料電催化性能
6.4 本章小結(jié)
7 結(jié)論與展望
7.1 結(jié)論
7.2 展望
參考文獻(xiàn)
作者簡(jiǎn)歷及在學(xué)研究成果
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]MnSO4溶液的凈化及制備電池級(jí)高純硫酸錳[J]. 何銀暉,張海靜,熊珊. 濕法冶金. 2019(05)
[2]硫酸錳溶液電解制備二氧化錳技術(shù)研究進(jìn)展[J]. 廖兵,劉靜,徐芬. 礦產(chǎn)綜合利用. 2019(04)
[3]2018年中國(guó)電解金屬錳行業(yè)市場(chǎng)分析與展望[J]. 李維健,譚蓉,張麗云,梁慧. 中國(guó)錳業(yè). 2019(03)
[4]2018年中國(guó)電解二氧化錳市場(chǎng)回顧與展望[J]. 李同慶,李慧,張麗云. 中國(guó)錳業(yè). 2019(03)
[5]電解金屬錳技術(shù)現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)[J]. 王則奮,黃科林,柳春,賈艷樺,吳睿. 大眾科技. 2019(06)
[6]Fe-doped Co3O4@C nanoparticles derived from layered double hydroxide used as efficient electrocatalyst for oxygen evolution reaction[J]. Caiyun He,Xuzhao Han,Xianggui Kong,Meihong Jiang,Deqiang Lei,Xiaodong Lei. Journal of Energy Chemistry. 2019(05)
[7]湘西地區(qū)低品位碳酸錳礦的工藝礦物學(xué)研究[J]. 陳佳偉,梁歡,李信,潘志權(quán). 化工礦物與加工. 2019(04)
[8]離子交換法除硫酸錳溶液中鈷鎳的中試研究[J]. 鄒曉勇,陳民仁. 廣州化工. 2019(06)
[9]四氧化三錳應(yīng)用發(fā)展探討[J]. 丁曉鋒,王軍委,陳思學(xué),楊洋,王以存,馬金保. 中國(guó)錳業(yè). 2019(01)
[10]錳粉置換脫除硫酸錳溶液中重金屬的工藝研究[J]. 朱靜薰,況鑫. 化工管理. 2019(05)
博士論文
[1]復(fù)雜低品位錳礦及含錳煙塵加壓酸浸—凈化—萃取工藝研究[D]. 謝紅艷.昆明理工大學(xué) 2013
[2]二氧化錳的制備、結(jié)構(gòu)表征及其電化學(xué)性能[D]. 黃行康.廈門大學(xué) 2007
本文編號(hào):3714616
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