細菌纖維素衍生碳納米纖維表面功能化及其促進希瓦氏菌胞外電子傳遞的研究
發(fā)布時間:2021-06-29 11:19
微生物燃料電池(Microbial fuel cell,MFC)是一種可持續(xù)發(fā)展的新興能源系統(tǒng),與常規(guī)化學燃料電池相比,具有運行條件溫和,成本低廉,環(huán)境友好等獨特的優(yōu)點,受到了研究者們廣泛的關注。微生物和電極之間緩慢的界面電子轉移過程導致了MFC的低功率密度從而限制了其實際應用。電極材料尤其是陽極材料的結構及其表面化學特性會影響細菌的附著和電子傳遞的快慢,對MFC的性能起著至關重要的作用。陽極材料的表面化學性質(包括潤濕性、表面電荷、界面電子轉移能力和表面氧化還原活性等)直接影響著電極與微生物以及電極與電解質界面的非均相電催化過程,是影響陽極性能的一個主要因素。目前大量納米結構陽極的應用使MFC的產電性能有了較大提升,但對于納米結構陽極表面化學性質對于界面電子傳遞過程的影響及其機制尚缺乏深入研究。在具有納米結構的材料中,細菌纖維素(Bacterial cellulose,BC)衍生碳納米纖維(Carbon nanofiber,CNF)陽極具有較好的生物相容性,其超細纖維網絡結構不僅有利于生物膜粘附也能提供較大的反應活性面積,但其促進界面電子傳遞的具體機制不明確。本論文以細菌纖維素為前驅...
【文章來源】:西南大學重慶市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】:80 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
典型“H”型雙室微生物燃料電池結構及工作原理示意圖[36]
西南大學碩士學位論文4圖1.2胞外電子從微生物傳遞至電極的胞外電子傳遞(EET)機制示意圖[45]直接電化學,即直接電子傳遞(directelectrontransfer,DET)是通過細菌和電極表面的直接接觸來實現(xiàn)電子傳遞的一種方式,通常分為納米線和氧化還原活性蛋白介導。直接電子傳遞是將細胞內的電子直接轉移到細胞外的不溶性電子受體,不需要其它電子穿梭分子。c型細胞色素蛋白(c-typecytochromes,c-Cyts)的傳遞過程,尤其是外膜c型色素蛋白(OMc-Cyts)已經被證明在EET過程中具有不可或缺的作用。有研究證明,在野生型菌株S.oneidensis中產生的電流比缺乏c-Cyts基因的S.oneidensis突變體高20%,而當野生型菌株中mtrC細胞色素過表達時產生的電流比正常野生型菌株增加了30%。但是,氧化還原活性蛋白和電極表面的距離也會影響電子傳遞的效率,當距離過大,胞外電子轉移的效率呈指數下降的趨勢[46]。這決定了細菌外膜與陽極表面的接觸只能發(fā)生在與OMc-Cyts近距離的反應位點,即只能進行短程電子轉移。然而,在通常情況下,電極表面被一層厚厚的生物膜覆蓋,這對于快速的微生物電催化動力學來說缺乏足夠的反應位點。特定分離的細菌種類,如Shewanellaspp.和Geobacterspp.,其細胞表面具有微米長的蛋白絲,從其外表面延伸到細胞外基質,被認為具有長距離內直接參與電子轉移的能力[47,48],這些附屬物被稱為納米線(包括菌毛和鞭毛)。研究表明,G.sulfurreducens的導電菌毛在電子遠程傳輸中起著關鍵作用[49],G.sulfurreducens是目前利用納米線產生最大電流密度的模式菌株[50-52],這也說明細菌納米線是增強陽極呼吸菌EET效率的重要方式[53]。間接電化學,即間接電子轉移(mediatedelectrontransfer,MET)不需要物理連接,而是依賴于陽及呼吸菌自身分泌的或?
第3章氮修飾碳納米纖維增強黃素介導的界面電子傳遞23圖3.1不同倍數下CNF、N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的FESEM(a,d)CNF,(b,e)N-CNF-Ⅰ,(c,f)N-CNF-Ⅱ。3.3.2N修飾碳納米纖維比表面積和孔徑分布分析通過氮氣吸附-脫附儀對CNF,N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的比表面積和孔徑分布進行了研究,分析對比了材料的比表面積和孔結構分布情況。圖3.2a是材料的等溫曲線,左上角插圖是三種材料的比表面積柱狀圖,從圖中可以知道,N-CNF-Ⅰ具有較大的比表面積,而N-CNF-Ⅱ比表面積比CNF略低,但差異不大。圖3.2b的DFT曲線表明CNF,N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ三種材料具有相似的孔分布結構,其孔結構主要表現(xiàn)為微孔和介孔結構。說明尿素和氨水溶液的水熱處理對孔徑分布幾乎沒有改變,只是N-CNF-Ⅰ的介孔體積有略微的增大,但N-CNF-Ⅱ的微孔和介孔體積都有所減小,這也是N-CNF-Ⅰ比表面積增大,而N-CNF-Ⅱ的比表面積減小的原因?傮w來說,尿素和氨水溶液處理碳化后的CNF對其比表面積和孔分布結構的影響都很校圖3.2(a)材料的等溫吸附曲線和比表面積圖,(b)DFT孔徑分布圖。
本文編號:3256352
【文章來源】:西南大學重慶市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數】:80 頁
【學位級別】:碩士
【部分圖文】:
典型“H”型雙室微生物燃料電池結構及工作原理示意圖[36]
西南大學碩士學位論文4圖1.2胞外電子從微生物傳遞至電極的胞外電子傳遞(EET)機制示意圖[45]直接電化學,即直接電子傳遞(directelectrontransfer,DET)是通過細菌和電極表面的直接接觸來實現(xiàn)電子傳遞的一種方式,通常分為納米線和氧化還原活性蛋白介導。直接電子傳遞是將細胞內的電子直接轉移到細胞外的不溶性電子受體,不需要其它電子穿梭分子。c型細胞色素蛋白(c-typecytochromes,c-Cyts)的傳遞過程,尤其是外膜c型色素蛋白(OMc-Cyts)已經被證明在EET過程中具有不可或缺的作用。有研究證明,在野生型菌株S.oneidensis中產生的電流比缺乏c-Cyts基因的S.oneidensis突變體高20%,而當野生型菌株中mtrC細胞色素過表達時產生的電流比正常野生型菌株增加了30%。但是,氧化還原活性蛋白和電極表面的距離也會影響電子傳遞的效率,當距離過大,胞外電子轉移的效率呈指數下降的趨勢[46]。這決定了細菌外膜與陽極表面的接觸只能發(fā)生在與OMc-Cyts近距離的反應位點,即只能進行短程電子轉移。然而,在通常情況下,電極表面被一層厚厚的生物膜覆蓋,這對于快速的微生物電催化動力學來說缺乏足夠的反應位點。特定分離的細菌種類,如Shewanellaspp.和Geobacterspp.,其細胞表面具有微米長的蛋白絲,從其外表面延伸到細胞外基質,被認為具有長距離內直接參與電子轉移的能力[47,48],這些附屬物被稱為納米線(包括菌毛和鞭毛)。研究表明,G.sulfurreducens的導電菌毛在電子遠程傳輸中起著關鍵作用[49],G.sulfurreducens是目前利用納米線產生最大電流密度的模式菌株[50-52],這也說明細菌納米線是增強陽極呼吸菌EET效率的重要方式[53]。間接電化學,即間接電子轉移(mediatedelectrontransfer,MET)不需要物理連接,而是依賴于陽及呼吸菌自身分泌的或?
第3章氮修飾碳納米纖維增強黃素介導的界面電子傳遞23圖3.1不同倍數下CNF、N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的FESEM(a,d)CNF,(b,e)N-CNF-Ⅰ,(c,f)N-CNF-Ⅱ。3.3.2N修飾碳納米纖維比表面積和孔徑分布分析通過氮氣吸附-脫附儀對CNF,N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ的比表面積和孔徑分布進行了研究,分析對比了材料的比表面積和孔結構分布情況。圖3.2a是材料的等溫曲線,左上角插圖是三種材料的比表面積柱狀圖,從圖中可以知道,N-CNF-Ⅰ具有較大的比表面積,而N-CNF-Ⅱ比表面積比CNF略低,但差異不大。圖3.2b的DFT曲線表明CNF,N-CNF-Ⅰ和N-CNF-Ⅱ三種材料具有相似的孔分布結構,其孔結構主要表現(xiàn)為微孔和介孔結構。說明尿素和氨水溶液的水熱處理對孔徑分布幾乎沒有改變,只是N-CNF-Ⅰ的介孔體積有略微的增大,但N-CNF-Ⅱ的微孔和介孔體積都有所減小,這也是N-CNF-Ⅰ比表面積增大,而N-CNF-Ⅱ的比表面積減小的原因?傮w來說,尿素和氨水溶液處理碳化后的CNF對其比表面積和孔分布結構的影響都很校圖3.2(a)材料的等溫吸附曲線和比表面積圖,(b)DFT孔徑分布圖。
本文編號:3256352
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