為了研究氮鉑混合改性石墨烯對(duì)燃煤電廠產(chǎn)生汞污染物的吸附作用,基于量子化學(xué)理論構(gòu)建了氮鉑混合改性石墨烯模型,利用密度泛函理論模擬了煙氣中汞污染物在氮鉑混合改性石墨烯表面的吸附。計(jì)算得到了Hg⁰、HgCl₂和HgBr₂在氮鉑混合改性石墨烯表面的吸附構(gòu)型和吸附能,并利用分子中的原子理論（Atoms in Molecule）和約化密度梯度（Reduced Density Gradient）方法研究了吸附體系的成鍵類型。結(jié)果表明:隨著摻雜氮原子數(shù)目的增多,氮鉑混合改性石墨烯吸附Hg⁰、HgCl₂和HgBr₂能力得到提升。當(dāng)摻雜3個(gè)氮原子時(shí),氮鉑混合改性石墨烯吸附單質(zhì)汞吸附能為98.62 kJ/mol,其吸附能相比傳統(tǒng)的碳基吸附劑有明顯提升;此時(shí)Hg⁰、HgCl₂和HgBr₂被吸附穩(wěn)定后的產(chǎn)物中,汞原子和鉑原子之間的作用力更加穩(wěn)定。 

【文章來(lái)源】：熱能動(dòng)力工程. 2020年11期 北大核心

【文章頁(yè)數(shù)】：6 頁(yè)

【部分圖文】：

N-Pt/石墨烯吸附HgBr2的RDG圖

蘭萬(wàn)里等人[12]采用4×4的石墨烯模型,本文在此基礎(chǔ)上采用十六個(gè)相鄰的苯環(huán),四周加氫封閉,鉑位于中心位置,鉑原子周圍碳原子依次1,2,3個(gè)氮原子取代。計(jì)算使用量子化學(xué)軟件ORCA,選用密度泛函PBE方法,采用密度泛函理論DFT-D3處理色散校正和GCP基組進(jìn)行重疊誤差校正,軌道機(jī)組為def2-tzvp,輔助基組為def2-tzvp/J,對(duì)Pt和Hg原子采用def2-SD贗勢(shì)基組。通過(guò)ORCA計(jì)算得到新構(gòu)建的氮鉑混合改性石墨烯穩(wěn)定結(jié)構(gòu),如圖1所示。1.2 分析理論

表1 氮鉑混合改性石墨烯與單質(zhì)汞的吸附能以及臨界點(diǎn)的拓?fù)鋮?shù)Tab.1 Adsorption energyof elemental mercury on the adsorbents and topological parameters of critical point 模型 吸附能/kJ·mol-1 距離/nm 鍵級(jí) ρ(r)/ a.u. ?2ρ(r)/a.u. G(r)/a.u. V(r)/a.u. H(r)/a.u. Pt-N1 64.31 0.277 9 0.331 0 0.044 1 0.104 1 0.033 6 -0.041 1 -0.007 5 Pt-N2 85.64 0.267 1 0.424 5 0.058 5 0.130 1 0.045 7 -0.058 9 -0.013 2 Pt-N3 98.62 0.262 7 0.537 3 0.064 9 0.157 8 0.054 9 -0.070 3 -0.015 4圖3 N-Pt/石墨烯吸附單質(zhì)汞拓?fù)浞治鰣D

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]鉑改性石墨烯吸附汞及其化合物的研究[J]. 蘭萬(wàn)里,崔凝,高正陽(yáng),楊維結(jié).  熱能動(dòng)力工程. 2019(07)
[2]燃煤電站多污染物一體化脫除研究進(jìn)展[J]. 楊維結(jié),王志峰,高正陽(yáng),閻維平.  熱能動(dòng)力工程. 2019(03)
[3]可再生脫汞吸附劑的研究進(jìn)展[J]. 許靜,段鈺鋒,姚婷,劉猛.  化工進(jìn)展. 2017(S1)
[4]燃煤發(fā)電技術(shù)發(fā)展展望[J]. 蔣敏華,黃斌.  中國(guó)電機(jī)工程學(xué)報(bào). 2012(29)



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