隨著我國核電事業(yè)的快速發(fā)展,到2020年我國年產(chǎn)生乏燃料將近1000噸,為緩解日益增多的乏燃料給貯存水池容量帶來的壓力,干式貯存是目前國際上乏燃料貯存方式的主要發(fā)展方向。乏燃料干式貯運(yùn)容器對作為核心關(guān)鍵材料的鋁基碳化硼中子吸收材料提出了更高的性能需求,需要將原本定位為功能材料的B_4C_p/Al中子材料向結(jié)構(gòu)功能一體化材料方向轉(zhuǎn)變,使其高溫強(qiáng)度有較大提升。本論文從B_4C_p/Al中子吸收材料的成分設(shè)計(jì)、粉末冶金制備、性能測試評估等方面,系統(tǒng)地研究了高溫強(qiáng)化型B_4C_p/Al中子吸收材料成分組成、制備工藝與強(qiáng)度性能之間的關(guān)系。采用蒙特卡洛(MC)方法設(shè)計(jì)了高溫強(qiáng)化型B_4C_p/Al中子吸收材料的基體成分,研究了 B_4C顆粒及納米Al_2O_3顆粒(Al_2O_(3np))對復(fù)合材料中子吸收功能的影響;采用高能球磨制備了 B_4C_p/Al復(fù)合材料粉體后又采用熱等靜壓方法制備了致密的復(fù)合材料坯體;模擬乏燃料干式貯運(yùn)高溫環(huán)境,測試了高溫強(qiáng)化型B_4C_p/Al中子吸收材料的高溫拉伸力學(xué)性能;采用掃描電子顯微鏡(SEM)和高分辨透射電鏡(HRTEM)研究了 B_4C_p/Al材料制備過程顆粒均勻化、半固態(tài)熱等靜壓致密化和Al_2O_(3np)對B_4C_p/Al材料強(qiáng)化的機(jī)理。(1)通過對高溫強(qiáng)化型中子吸收材料工況分析,建立了高溫強(qiáng)化型中子吸收材料服役環(huán)境模型,采用MCNP中子輸運(yùn)軟件模擬了 B_4CP含量、屏蔽材料厚度及第二相粒子對復(fù)合材料屏蔽性能的影響。結(jié)果表明,當(dāng)B_4CP含量為6wt.%～12wt.%范圍,厚度為6mm～15 mm范圍時(shí),B_4C含量對復(fù)合材料的熱中子吸收性能有較大影響;以6061Al合金作為復(fù)合材料基體,B_4C含量約為12wt.%,厚度約為12mm前提下,中子吸收材料可實(shí)現(xiàn)對99.9999%熱中子的屏蔽,復(fù)合材料對熱中子的吸收并不是線性關(guān)系,其前1/3厚度層吸收了約99%的熱中子,后2/3厚度層吸收剩余的不足1%的熱中子;復(fù)合材料熱中子吸收功能的物理實(shí)現(xiàn)可由~(10)B面密度給出最低限值,±0.5mm的厚度變化均可保證材料熱中子吸收率的設(shè)計(jì)值;Al_2O_(3np)含量在1～15wt.%范圍內(nèi)對復(fù)合材料熱中子吸收不產(chǎn)生明顯影響。研究還采用SRIM軟件模擬了~(10)_5B(n,α)_3~7Li核反應(yīng)生成的He,Li粒子對B_4CP和A1基體的輻照損傷行為。結(jié)果表明次生粒子入射能量越高則在B_4CP內(nèi)的射程越長;He,Li粒子對A1基體造成的離位損傷遠(yuǎn)大于對B_4CP的離位損傷;可將B_4CP定義為半概率沉積層、大概率沉積層和全沉積內(nèi)核三層,不同沉積層對He,Li粒子束縛能力有較大差異;B_4CP半徑大于4.45μm情況下,增大B_4CP尺寸將有利于減少次生粒子對B_4C_p/Al復(fù)合材料的輻照損傷。(2)開展了高溫強(qiáng)化型B_4C_p/Al中子吸收材料粉末冶金制備技術(shù)研究。采用激光粒度分析和SEM等方法研究了 B_4C/Al中子吸收材料制備過程中B_4CP的分布特征及半固態(tài)熱等靜壓致密化機(jī)理。結(jié)果表明,采用粉末冶金濕法球磨方法對6061Al合金粉與B_4C_p的混合粉進(jìn)行球磨,隨著球磨時(shí)間的增加,混合粉粒度分布譜會出現(xiàn)“雙峰”效應(yīng),主要是由于韌性6061A1合金粉球磨過程中出現(xiàn)扁平“餅”化;球磨工藝可實(shí)現(xiàn)B_4CP在6061A1粉基體中的充分彌散,這主要是由于長時(shí)間的球磨使得B_4C_p在鋁“餅”上形成了明顯的鑲嵌行為;半固態(tài)熱等靜壓工藝可實(shí)現(xiàn)高溫強(qiáng)化型B_4C_p/Al中子吸收材料的致密化,材料致密度接近理論密度且優(yōu)于相同燒結(jié)溫度和時(shí)間條件下真空燒結(jié)法制備的材料,主要是由于6061A1基體在半固態(tài)區(qū)間的液相溢出及其對粉末坯體內(nèi)部空隙的充填。(3)以乏燃料貯運(yùn)容器內(nèi)部溫度為實(shí)驗(yàn)溫度,采用高溫拉伸測試了 606A1合金及Al_2O_(3np)添加前后B_4C_p/Al材料從室溫到高溫的力學(xué)性能。結(jié)果表明,半固態(tài)熱等靜壓法制備的6061Al/12wt.%B_4C_p+Al_2O_3np復(fù)合材料,Al_2O_3np添加量閾值為2.5wt.%時(shí),納米顆粒強(qiáng)化B_4C_p/Al復(fù)合材料室溫拉伸強(qiáng)度約300Mpa,屈服強(qiáng)度約240Mpa;添加Al_2O_3np可實(shí)現(xiàn)6061Al/12wt.%B_4C復(fù)合材料的高溫抗拉和屈服強(qiáng)度的大幅提升,其中350℃抗拉強(qiáng)度提升約40%,屈服強(qiáng)度提升約46%,而450℃兩者分別提升67%和65%,Al_2O_(3np)強(qiáng)化B_4C_p/Al材料室溫及高溫塑韌性僅略微降低。(4)采用掃描電子顯微鏡(SEM)和高分辨率透射電鏡(HRTEM,自帶XDS和EELS)對Al_2O_3np強(qiáng)化B_4C_p/Al中子吸收材料的顯微結(jié)構(gòu)和強(qiáng)化機(jī)理進(jìn)行了較系統(tǒng)的研究。結(jié)果表明,6061Al/12wt.%B_4C_p復(fù)合材料中6061A1基體晶粒尺寸約12μm,6061Al/12wt.%B_4C_p+2.5wt.%A12O3np復(fù)合材料中6061Al基體晶粒尺寸約4μm,微米尺度B_4CP和納米尺度Al_2O_(3np)對復(fù)合材料6061Al基體晶粒長大均起到抑制作用,而Al_2O_3np對晶粒長大抑制作用更加明顯;Al_2O_3np主要以γ-Al_2O_3相,非連續(xù)狀態(tài)釘扎在6061 Al/12wt.%B_4C_p+2.5wt.%Al_2O_3np復(fù)合材料6061A1基體晶界偏聚帶內(nèi);這種分布特征在高溫下起到抑制晶粒間合金元素?cái)U(kuò)散和晶界軟化的作用,同時(shí)改變了復(fù)合材料高溫?cái)嗔涯Ｊ?使復(fù)合材料細(xì)晶強(qiáng)化效果在高溫狀態(tài)下得到有效保持。
【學(xué)位單位】：中國工程物理研究院
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TM623;TL345
【部分圖文】：

圖１中子入射到材料中的隨機(jī)歷程??Ｆｉｇ．?１?Ｒａｎｄｏｍ?ｈｉｓｔｏｒｙ?ｏｆ?ｎｅｕｔｒｏｎ?ｉｎｃｉｄｅｎｔ?ｉｎｔｏ?ｍａｔｅｒｉａｌ??

圖２熱中子與鋁基碳化硼材料中核素的相￥作用??Ｆｉｇ．２?Ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅｒｍａｌ?ｎｅｕｔｒｏｎｓ?ｗｉｔｈ?ｎｕｃｌｉｄｅｓ?ｉｎ?Ｂ４Ｃ／ＡＩ?ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ??＇

圖４中子與Ｂ４Ｃｐ／Ａｌ復(fù)合材料中核素的作用??Ｆｉｇ．４?Ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ?ｂｅｔｗｅｅｎ?ｎｅｕｔｒｏｎｓ?ａｎｄ?ｎｕｃｌｉｄｅｓ?ｉｎ?Ｂ４Ｃ／ＡＩ?ｃｏｍｐｏｓｉｔｅｓ??
【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2885241