鈣鈦礦太陽(yáng)能電池因?yàn)槠渚哂懈叩墓怆娹D(zhuǎn)換效率、高載流子遷移率、較長(zhǎng)的載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度和簡(jiǎn)單的制備工藝等優(yōu)勢(shì),受到了越來(lái)越多人的關(guān)注。目前鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的熱門(mén)研究方向包括提高太陽(yáng)能電池效率、界面工程、提高穩(wěn)定性、無(wú)鉛鈣鈦礦、全無(wú)機(jī)鈣鈦礦等。本論文主要通過(guò)界面修飾和表面鈍化來(lái)改善鈣鈦礦晶體的接觸界面,實(shí)現(xiàn)了倒置平面異質(zhì)結(jié)鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的能量轉(zhuǎn)換效率(PCE)的提高。本論文具體工作可分為以下三個(gè)方面:(1)通過(guò)使用甘油和氯化膽堿的混合物修飾空穴傳輸層NiO_x表面,研究表明在修飾后的NiO_x上制備的MAPbI_3薄膜具有更光滑的表面和更均勻的晶粒,相比于標(biāo)準(zhǔn)器件,經(jīng)過(guò)界面修飾的器件的J_(SC)從17.77 mA/cm~2增加到20.35 mA/cm~2,光電轉(zhuǎn)換效率也從13.37%增加到15.25%。研究表明,經(jīng)過(guò)甘油和氯化膽堿修飾后,NiO_x表面浸潤(rùn)性的提高對(duì)MAPbI_3薄膜的形貌改善起著至關(guān)重要的作用,這種方法為界面修改提供了一種全新且更環(huán)保的選擇。(2)通過(guò)將氧化石墨烯分散液旋涂在NiO_x薄膜表面形成單分子緩沖層。這種單分子緩沖層有兩方面的作用,一方面,氧化石墨烯具有良好的疏水性,它可以有效的阻隔水分的滲透,避免造成鈣鈦礦的加速分解;另一方面,氧化石墨烯修飾NiO_x后可以獲得更好的鈣鈦礦薄膜,使得器件的V_(OC)和J_(SC)增加。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)分散液濃度為0.05 mg/mL時(shí),器件效率達(dá)到了最高,從標(biāo)準(zhǔn)器件的13.20%提升到了15.18%。器件性能的提升可歸因于空穴遷移率的提高、漏電流的減少、載流子復(fù)合的減少以及電荷提取效率的提升。(3)通過(guò)溶液旋涂法將甘油混合氯化膽堿溶液沉積到鈣鈦礦表面上,對(duì)鈣鈦礦活性層表面進(jìn)行表面鈍化處理,實(shí)驗(yàn)探究了鈍化對(duì)鈣鈦礦活性層的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,當(dāng)使用氯化膽堿鈍化活性層時(shí),器件的性能會(huì)有提升,使用甘油鈍化活性層時(shí),器件的性能會(huì)明顯降低,而在氯化膽堿溶液中混合少量的甘油鈍化活性層時(shí),器件性能有明顯的提升,相比于標(biāo)準(zhǔn)器件,鈍化后的器件V_(OC)從1.03 V增加至1.06 V,J_(SC)從16.35 mA/cm~2提升至18.89 mA/cm~2,PCE從13.22%提升到了15.02%,這種方法提供了一種鈍化鈣鈦礦活性層的簡(jiǎn)單工藝。
【學(xué)位單位】：南京郵電大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類(lèi)】：TM914.4
【部分圖文】：

21 世紀(jì)以來(lái)，人類(lèi)社會(huì)發(fā)展對(duì)于能源的需求日益緊張。石油、煤、天然氣等傳統(tǒng)能源的儲(chǔ)備日趨減少，與此同時(shí)，傳統(tǒng)能源大量使用會(huì)導(dǎo)致地球氣候變暖以及嚴(yán)重的污染問(wèn)題。因此，開(kāi)發(fā)清潔可再生的新能源迫在眉睫。目前世界致力于開(kāi)發(fā)的可再生新能源包括氫能、太陽(yáng)能、海洋能、風(fēng)能、核能、生物能等。其中，太陽(yáng)能以其分布廣泛、環(huán)保清潔、可再生、無(wú)地域時(shí)間限制等優(yōu)勢(shì)受到科學(xué)家們的重視，世界各國(guó)也致力于推動(dòng)太陽(yáng)能技術(shù)產(chǎn)業(yè)化，將其應(yīng)用到實(shí)際生產(chǎn)的各個(gè)領(lǐng)域中，例如發(fā)電、供暖等。目前，市場(chǎng)化的光伏技術(shù)包括第一代的晶硅太陽(yáng)能電池和第二代的 CIGS、CdTe、CuZnSnS、多晶硅和非晶硅等[1]薄膜太陽(yáng)能電池。但是限于制備成本高昂、處理程序繁雜、材料來(lái)源稀缺等諸多問(wèn)題，太陽(yáng)能電池未能得到大規(guī)模的生產(chǎn)和應(yīng)用，其每年的發(fā)電量不足全球總能耗的 1%[2]。新型的太陽(yáng)能電池包括聚合物太陽(yáng)能電池[3]、有機(jī)太陽(yáng)能電池[4]、染料敏化太陽(yáng)能電池[5]、量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池和鈣鈦礦太陽(yáng)能電池等[6, 7]，因其具有制備成本低、效率提升快、資源豐富等優(yōu)勢(shì)[8-16]，解決了第一代和第二代太陽(yáng)能電池存在的問(wèn)題，從而成為當(dāng)前的研究熱點(diǎn)。

PbI3是一種典型的鈣鈦礦晶體，其結(jié)構(gòu)如圖1.2所示，CH3NH3+離子占有立方晶胞的頂角， I-離子則占有立方晶胞的面心位置，Pb2＋離子則填充于1/4 的立方八面體空隙中, 八面體的共角形成三維的空間結(jié)構(gòu)。鈣鈦礦具有諸多優(yōu)異的物理性質(zhì)，例如在可見(jiàn)光范圍內(nèi)吸收系數(shù)高，載流子壽命長(zhǎng)、擴(kuò)散長(zhǎng)度長(zhǎng)、遷移率高，激子結(jié)合能低等[19]，這些特性也使得鈣鈦礦在太陽(yáng)能電池中脫穎而出。圖 1.2 鈣鈦礦的結(jié)構(gòu)示意圖：A 為一價(jià)陽(yáng)離子，B 為二價(jià)陽(yáng)離子，X 為鹵素離子金屬鹵化物鈣鈦礦的最大優(yōu)點(diǎn)之一是能夠通過(guò)離子取代來(lái)調(diào)節(jié)其光電性質(zhì)。在 ABX3鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中

電子和空穴向鈣鈦礦活性層與傳輸層的界面處擴(kuò)散，只要擴(kuò)散的距離小于身的擴(kuò)散長(zhǎng)度，載流子就不會(huì)因?yàn)閺?fù)合而發(fā)生湮滅，通常鈣鈦礦薄膜不特別厚，載很容易地?cái)U(kuò)散到鈣鈦礦活性層與傳輸層的界面。LUMO 能級(jí)的電子流向能級(jí)較低電形成自由電子，同樣 HOMO 能級(jí)的空穴流向能級(jí)較高的空穴傳輸層形成自由空穴，電場(chǎng)的作用，電子和空穴會(huì)在各自的傳輸層沿著相反的方向遷移，光激發(fā)擴(kuò)散和內(nèi)者的作用使得載流子處于動(dòng)態(tài)平衡狀態(tài)。值得注意的是，電子傳輸層一般選擇利于的 n 型半導(dǎo)體，空穴傳輸層一般選擇利于電子傳輸?shù)?p 型半導(dǎo)體。因?yàn)殡娮觽鬏攲幽芗?jí)高于陰極，同時(shí)空穴傳輸層的價(jià)帶頂能級(jí)低于陽(yáng)極，自由電子和自由空穴會(huì)繼的陰極和陽(yáng)極擴(kuò)散，在閉合電路中對(duì)外輸出電流�？偟膩�(lái)說(shuō)，鈣鈦礦太陽(yáng)能電池的工作原理可總結(jié)為以下幾個(gè) 4 過(guò)程：（1）鈣鈦礦吸收電子-空穴對(duì)；（2）電子和空穴擴(kuò)散至傳輸層/吸收層的界面；（3）電子和空穴分別注輸層和空穴傳輸層；（4）陰極和陽(yáng)極收集電子和空穴，對(duì)外輸出電流。
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