具有高容量和長循環(huán)穩(wěn)定性的原始普魯士藍(PB)及其類似物(PBA),在鈉離子電池(SIB)研究中,具有重要的地位。由于價格便宜,環(huán)境友好,易于合成并具有較高的理論容量,原始PB和摻雜的PBA材料正成為鈉離子電池領域的研究熱點。本論文研究工作的重點是原始PB和銅摻雜PBA的合成和電化學性能評估。通過利用檸檬酸鈉,PVP和低溫的有效組合技術,合成原始普魯士藍(PB)和銅摻雜的普魯士藍類似物(PBA)材料。當合成PB和PBA材料時,反應的主要前體是十水合亞鐵氰化鈉(Na_4Fe(CN)_6·10H_2O),四水合氯化亞鐵(FeCl_2·4H_2O)和二水合氯化銅(CuCl_2·2H_2O),而PolyVinylPyrrollidone(PVP),檸檬酸鈉(Na_3C_6H_5O_7·2H_2O)和氯化鈉(NaCl)用作添加劑。在整個實驗中,所有前驅體和其他添加劑保持恒定,同時溫度,檸檬酸鈉的量和鐵與銅的比例被研究優(yōu)化在25℃下使用較少的檸檬酸鈉(NPB-1)合成的PB樣品,在1C下釋放132mAh/g的可逆比容量,150個循環(huán)后容量保持率為40%。在合成期間,檸檬酸鈉的量增加到(NPB-2),使得1C的可逆比容量變?yōu)?7 mAh/g,150次循環(huán)后容量保持率為70%。在0℃下進行實驗,有助于減緩成核和晶體生長,實現(xiàn)空位數(shù)量減少,鈉含量增加和結晶度提高的目的,最終在1C的第150次循環(huán)后獲得超過78.4%的高容量保持率。檸檬酸鈉的量,Fe:Cu的比例和溫度也都直接影響銅摻雜的PBA的電化學性能。在25℃下使用Fe:Cu=3:2合成的銅摻雜PBA樣品(NPBC-1)具有64 mAh/g的初始放電比容量和300次循環(huán)后的容量保持率59%。然而,當使用相同量的檸檬酸鈉時,在25℃(NPBC-4)下改變?yōu)镕e:Cu=3:1的比率,初始放電比容量增加110 mAh/g,并且在300次循環(huán)后容量保持率為56%。從上訴結果可以得出結論:隨著Fe:Cu的比例減少(銅的量減少),初始比放電容量增加。這說明銅對提高比容量沒有幫助,但有助于提高容量保持率,因為它可以提高PBA晶體結構的剛性,使其在循環(huán)過程中晶格不易坍塌。另外,溫度對銅摻雜PBA的影響與在原始PB中觀察到的相似�？傊�,本研究發(fā)現(xiàn)優(yōu)化溫度和檸檬酸鈉的量有助于改善PB和PBA樣品的容量和容量保持率,而優(yōu)化銅摻雜僅有助于提高容量保持率。
【學位單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TM912
【文章目錄】：
摘要
Abstract
Chapter1 introduction
    1.1.Background
    1.2 Anode materials for sodium ion batteries
    1.3 Cathode materials for sodium ion batteries
        1.3.1 Layered transitional metal oxides
        1.3.2 Polyanions and pyrophosphates
        1.3.3 Organic materials
        1.3.4 Prussian blue (PB) and Prussian blue analogs (PBAs)
            1.3.4.1 Theoretical background on PB and PBAs
            1.3.4.2 Work progress and achievements on PB and PBAs
            1.3.4.3 Existing problems of PB and PBAs to be investigated
    1.4 Research content
    1.5 Brief summary
Chapter2 Materials and methods
    2.1 Materials and equipment
        2.1.1 Chemical reagents
        2.1.2 Equipment
    2.2 Material preparation methods
        2.2.1 Synthesis of pristine PB at 25℃
        2.2.2 Synthesis of pristine PB at 0℃
        2.2.3 Synthesis of copper doped PBA at 25℃
        2.2.4 Synthesis of copper doped PBA at 0℃
    2.3 Characterization
    2.4 Electrode preparation and cell assembly
    2.5 Electrochemical tests and analysis
Chapter3 ynthesis and Electrochemical Performance of Pristine PB
    3.1 Introduction
    3.2 Structure and morphology of pristine PB obtained at 25℃
    3.3 Electrochemical performance of pristine PB obtained at 25℃
    3.4 Structure and morphology of pristine PB obtained at 0℃
    3.5 electrochemical performance of pristine PB obtained at 0℃
    3.6 Brief summary
Chapter4 Synthesis and Electrochemical performance of Copper Doped PBA
    4.1 Introduction
    4.2 Structure and morphology of copper doped PBA obtained at 25℃
    4.3 Electrochemical performance of copper doped PBA obtained at 5℃
    4.4 Structure and morphology of copper doped PBA obtained at 0℃
    4.5 Electrochemical performance of copper doped PBA obtained at 0℃
    4.6 Brief summary
結論
Conclusion
References
Acknowledgements
Author's biography

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本文編號：2830624