直接過(guò)氧化氫燃料電池(DPPFC)是一種以H_2O_2作為燃料和氧化劑的新型液態(tài)燃料電池,使得DPPFC可于無(wú)氧環(huán)境下工作(作為空間和水下電源)。本論文針對(duì)直接過(guò)氧化氫燃料電池的催化電極開(kāi)展研究,設(shè)計(jì)制備了一系列催化電極,分別研究了其催化H_2O_2在酸中電還原(陰極反應(yīng))和堿中電氧化(陽(yáng)極反應(yīng))的活性和穩(wěn)定性,考察了其構(gòu)成的DPPFC的性能。利用簡(jiǎn)單的無(wú)模板法制備出了泡沫鎳(Ni-foam)支撐的鈷酸鎳(NiCo_2O_4)納米電極,研究了NiCo_2O_4/Ni-foam電極的電催化性能。XRD等表征結(jié)果表明,NiCo_2O_4/Ni-foam電極為具有尖晶石結(jié)構(gòu)的納米線陣列結(jié)構(gòu),單根納米線粗細(xì)均勻,長(zhǎng)度約為800~900 nm,直徑約為50~100 nm,由許多直徑約為10~15 nm的納米顆粒組成,并且在納米線上存在大量平均粒徑約為2~7 nm的不規(guī)則孔。所制備的多孔NiCo_2O_4/Ni-foam電極對(duì)H_2O_2電還原和電氧化反應(yīng)都具有較高的催化活性和良好的穩(wěn)定性。在3.0 mol?L~(-1)KOH+0.4 mol?L~(-1)H_2O_2溶液中,-0.4 V時(shí)的還原電流密度為190 mA?cm~(-2),遠(yuǎn)大于NiCo_2O_4粉末涂覆電極所能達(dá)到的79 mA?cm~(-2),在0.3 V時(shí)的氧化電流密度達(dá)到462 mA?cm~(-2)。以NiCo_2O_4/Ni-foam為陽(yáng)極和以Pd/CFC為陰極組裝成雙室DPPFC,20℃電池的開(kāi)路電位可達(dá)0.86 V,最大輸出功率為20.1 mW?cm~(-2),高于文獻(xiàn)報(bào)道的數(shù)值(14 mW?cm~(-2))。利用共沉淀法制備出了二元普魯士藍(lán)類(lèi)鐵氰化鎳鐵(NiFeHCF)納米粒子催化劑,再將納米粒子涂覆在碳布表面制備出了NiFeHCF/CFC納米電極,TEM和XRD等測(cè)試分析表明,制備的NiFeHCF顆粒具有結(jié)晶度較好的面心立方結(jié)構(gòu),平均粒徑為2.57 nm,多孔且均勻地分布在碳布基體的表面上。電化學(xué)分析表明,多孔NiFeHCF/CFC電極表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能和良好的穩(wěn)定性能。在0.1 V電位下,電極催化過(guò)氧化氫電還原的電流密度為115 mA?cm~(-2),高于文獻(xiàn)報(bào)道的納米Au電極的電流密度(40 mA?cm~(-2))。以多孔NiFeHCF(n_(Fe):n_(Ni)=1:1,7 mg?cm~(-2))/CFC電極作為陰極和以Ni/Ni-foam作為陽(yáng)極組裝成的雙室DPPFC,20℃下電池的開(kāi)路電壓高達(dá)1.09 V,最大功率密度達(dá)到36 mW?cm~(-2),是以Pd/CFC電極為陰陽(yáng)極的電池性能(14.3 mW?cm~(-2))的2.5倍。在40℃下,DPPFC的峰值功率密度達(dá)到了63 mW?cm~(-2),這一結(jié)果表明,NiFeHCF納米電極由于其成本低,合成方法簡(jiǎn)單,是一種可替代貴金屬的有研究和發(fā)展前景的催化劑。利用共沉淀法制備出了碳布負(fù)載的二元普魯士藍(lán)類(lèi)鐵氰化鎳鈷催化劑的電極(NiCoHCF/CFC),經(jīng)過(guò)SEM等表征分析得出制備的納米NiCoHCF顆粒平均粒徑為2.44nm,比表面積達(dá)到22.1 m~2?g~(-1),具有結(jié)晶度較好的面心立方結(jié)構(gòu)。利用循環(huán)掃描伏安法、線性?huà)呙璺卜ê陀?jì)時(shí)電流法分別研究了NiCoHCF/CFC電極對(duì)H_2O_2電還原的催化性能,研究表明所制備的納米催化劑NiCoHCF(n_(Ni):n_(Co)=1:1,6 mg?cm~(-2))/CFC對(duì)H_2O_2電還原具有較高的電化學(xué)活性和良好的穩(wěn)定性。電極在-0.2 V下的還原電流密度達(dá)到200mA?cm~(-2)。以NiCoHCF(n _(Ni):n_(Co)=1:1,6 mg?cm~(-2))/CFC電極作為陰極和以Ni/Ni-foam作為陽(yáng)極組裝成的雙室DPPFC,在20℃下電池的開(kāi)路電壓高達(dá)1.07 V,最大功率密度達(dá)到43 mW?cm~(-2)。通過(guò)共沉淀法制備出了碳布負(fù)載的三元普魯士藍(lán)類(lèi)鐵氰化鐵鎳鈷催化劑的電極(FeNiCoHCF/CFC)。通過(guò)SEM和XRD等分析發(fā)現(xiàn),當(dāng)n_(Fe):n_(Ni):n_(Co)=1:1:1、2:1:1、1:2:1和1:1:2時(shí),FeNiCoHCF的平均粒徑分別為15.05 nm、10.39 nm、12.8 nm和16.62 nm,都具有結(jié)晶度較好的面心立方結(jié)構(gòu)。利用循環(huán)掃描伏安法、線性?huà)呙璺卜ê陀?jì)時(shí)電流法對(duì)Fe、Ni、Co的相對(duì)含量與催化過(guò)氧化氫電還原的電化學(xué)性能之間的關(guān)系進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)隨著Ni在催化劑中的質(zhì)量百分含量的增加,催化電極對(duì)過(guò)氧化氫電還原反應(yīng)的催化活性提高,FeNiCoHCF(n _(Fe):n_(Ni):n_(Co)=1:2:1,6 mg?cm~(-2))/CFC電極具有最優(yōu)的催化過(guò)氧化氫電還原活性,當(dāng)電極電勢(shì)為-0.2V時(shí),還原電流密度為209 mA?cm~(-2)。以Ni/Ni-foam為陽(yáng)極和以多孔FeNiCoHCF(n_(Fe):n_(Ni):n_(Co)=1:2:1,6 mg?cm~(-2))/CFC電極為陰極組裝成的雙室DPPFC,在20℃電池的開(kāi)路電壓達(dá)1.06 V,峰值功率密度達(dá)到了43.4 mW?cm~(-2),對(duì)應(yīng)的電流密度為100.4 mA?cm~(-2),電池電壓為0.42 V。使用普魯士藍(lán)類(lèi)FeNiCoHCF/CFC電極有助于降低DPPFC燃料電池的成本,并提高其性能。
【學(xué)位單位】：哈爾濱工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類(lèi)】：TM911.4
【部分圖文】：

哈爾濱工程大學(xué)博士學(xué)位論文且還會(huì)波及到汽車(chē)業(yè)，住宅，以及社會(huì)各方面的集中供電人類(lèi)由集中供電帶進(jìn)一種分散供電的新時(shí)代。因?yàn)樘?yáng)能供它與天氣有關(guān)，受氣候的制約；核能利用又存在安全問(wèn)題；二氧化碳的排放，可減輕溫室效應(yīng)使全球氣候變暖問(wèn)題，它污染的問(wèn)題，它是一個(gè)純正的綠色清潔能源。

哈爾濱工程大學(xué)博士學(xué)位論文工作原理.2)由陽(yáng)極(氧化反應(yīng)發(fā)生的區(qū)域)、陰極(還原反應(yīng)帶離子)組成�？梢圆唤�(jīng)過(guò)燃燒，直接以化學(xué)反化學(xué)能轉(zhuǎn)化成為電能。陰極電子流入，氧化劑發(fā)氧化反應(yīng)。電解質(zhì)在陰陽(yáng)極之間將氧化劑與燃子傳導(dǎo)的作用。燃料電池與普通電池存在差異，性物質(zhì)而只是電催化和集流的轉(zhuǎn)換元件，同時(shí)也有很大容量的開(kāi)放體系，活性物質(zhì)存儲(chǔ)于電池?cái)嗟妮斔途湍艹掷m(xù)發(fā)電。

哈爾濱工程大學(xué)博士學(xué)位論文、大小均勻、具有面心立方結(jié)構(gòu)的納米六氰合鐵酸鈷(CoHC液的 pH 對(duì)粒徑分布、晶體結(jié)構(gòu)、紅外光譜的影響。該方法對(duì)實(shí)驗(yàn)設(shè)備和條件的要求低，所制備的普魯士藍(lán)類(lèi)催化劑勻。根據(jù)之前的報(bào)道，將普魯士藍(lán)類(lèi)催化劑用于過(guò)氧化氫電藍(lán)的尺寸和形貌[219,220]。近年來(lái)，各種形貌的 PB 和 PBA(如體、微米立方體和介孔結(jié)構(gòu)被成功制備[221-230]。Mann 等人利用米立方體。這些立方體可以自發(fā)形成超晶格。Cao 等人利用(100)晶面覆蓋的 PB 亞微米立方體 。Yang 等利用水熱法，大全三價(jià) Fe 的柏林綠。電極表面的 PB 薄膜是一種對(duì) H2O2電物質(zhì)。因此，普魯士藍(lán)類(lèi)化合物是一種有前景的 H2O2電還

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