【摘要】：不斷尋找和發(fā)展新的可再生能源方式逐步取代高污染且日漸枯竭的化石能源,是當(dāng)前也是未來人類社會(huì)發(fā)展中關(guān)注度最高的問題之一。隨著近些年科學(xué)技術(shù)的快速發(fā)展,尤其是納米技術(shù)的出現(xiàn),為新能源材料科學(xué)的發(fā)展提供了更多新的可能性。過去的幾十年間,碳納米管,石墨烯,碳納米顆粒等新興低維碳納米材料以其獨(dú)特的物理化學(xué)特性得到了快速的發(fā)展,很快成為能量轉(zhuǎn)換與存儲(chǔ)領(lǐng)域中的熱門材料。從2001年被首次理論預(yù)測(cè)和2003年首次得到實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證后,一種利用碳納米材料與流體界面的相互作用發(fā)電的新現(xiàn)象在這十幾年時(shí)間引發(fā)了科學(xué)界廣泛的研究興趣并取得了許多進(jìn)展,相繼發(fā)現(xiàn)了越來越多新的能量轉(zhuǎn)換現(xiàn)象并提出了新的理論。然而大多數(shù)的研究還存在以下三大問題:(1)多數(shù)基于碳材料與流體界面相互作用的發(fā)電現(xiàn)象仍然需要額外的機(jī)械能輸入來提供流體流動(dòng)所需的動(dòng)能;(2)目前已發(fā)現(xiàn)的大多數(shù)現(xiàn)象所能提供的電能比較微弱,碳材料中引發(fā)的電壓通常僅在微伏或毫伏量級(jí),嚴(yán)重限制了其可應(yīng)用范圍;(3)對(duì)于目前已報(bào)道的許多通過碳材料-流體界面相互作用發(fā)電現(xiàn)象僅停滯在現(xiàn)象學(xué)研究上,其發(fā)電機(jī)理研究還存在諸多爭(zhēng)議和未知。從這個(gè)能量轉(zhuǎn)換現(xiàn)象中找出其清晰的物理化學(xué)圖像,將是一個(gè)具有重要科學(xué)意義和富有挑戰(zhàn)性的研究課題。因此,基于上述問題,本論文的主要研究?jī)?nèi)容概述如下:1.通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)了基于火焰法制備得到的多孔碳膜在水中蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電的現(xiàn)象,在室溫環(huán)境下其電壓可達(dá)1 V且持續(xù)超過160小時(shí)。針對(duì)該蒸發(fā)引起的能量轉(zhuǎn)換現(xiàn)象,探究了其發(fā)電電壓與環(huán)境溫度,相對(duì)濕度和空氣流動(dòng)速率等影響因素之間的關(guān)系,總結(jié)了影響其發(fā)電性能的一般規(guī)律。通過印刷法制備了具有更高機(jī)械強(qiáng)度的多孔碳膜,并進(jìn)一步通過對(duì)親水碳膜中引入部分超疏水區(qū)域制造親疏水界面,實(shí)現(xiàn)了器件液滴發(fā)電的功能,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)液滴蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電過程中產(chǎn)生的電壓方向與液體流動(dòng)方向具有相關(guān)性。在同一片多孔碳膜上,通過合理的親疏水界面設(shè)計(jì),利用多個(gè)液滴即可實(shí)現(xiàn)同一片碳膜上多段蒸發(fā)誘導(dǎo)電壓和電流疊加,僅使用12個(gè)2微升的水滴即可實(shí)現(xiàn)高達(dá)5.2 V的電壓輸出,足以點(diǎn)亮一個(gè)小型LCD顯示器�；谠撈骷故境龅莫�(dú)特性,為蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電器件在環(huán)境能量轉(zhuǎn)換和自供能傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了更多可能性。2.經(jīng)過進(jìn)一步的工藝優(yōu)化,制備得到了具有自支撐結(jié)構(gòu)的蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電碳膜;通過液相化學(xué)修飾對(duì)碳納米顆粒的表面改性,可實(shí)現(xiàn)器件的開路電壓從-3 V到3 V內(nèi)的調(diào)節(jié),并對(duì)修飾條件中修飾分子的種類以及濃度等對(duì)器件輸出電壓的影響進(jìn)行了探究。兩片尺寸為5 cm×5 cm分別帶有相反電荷種類的發(fā)電碳膜在使用中可以進(jìn)行組合串聯(lián),并實(shí)現(xiàn)5 V的開路電壓和1.5μA的短路電流輸出。進(jìn)一步將碳膜與由碳納米管構(gòu)成的微型超級(jí)電容器進(jìn)行集成,制備出了兼具發(fā)電和儲(chǔ)能功能的一體化器件。該器件具有兩種工作模式,在室溫條件下可直接實(shí)現(xiàn)低電流高電壓持續(xù)供能,也可通過內(nèi)置的超級(jí)電容器提供間歇式高功率供能。3.通過對(duì)多孔碳膜中蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電現(xiàn)象的能量轉(zhuǎn)換過程進(jìn)行分析,找到機(jī)理研究中核心的問題在于如何解釋多孔碳膜內(nèi)部孔道中流動(dòng)溶液如何將動(dòng)能轉(zhuǎn)化為電能這一過程�？偨Y(jié)并詳細(xì)對(duì)比了目前已有碳材料與流體相互作用發(fā)電的相關(guān)研究結(jié)果,通過一系列驗(yàn)證性實(shí)驗(yàn)和相關(guān)的理論解釋,最終提出了一種可較為全面地解釋多孔碳膜中水蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電的機(jī)理,該機(jī)理模型基于流動(dòng)的水溶液在碳納米顆粒表面的動(dòng)電現(xiàn)象,通過穩(wěn)態(tài)時(shí)緊密層的水合離子運(yùn)動(dòng)對(duì)碳黑內(nèi)部載流子形成“棘輪水車”的輸運(yùn)模型,使載流子在碳黑中發(fā)生定向運(yùn)動(dòng),進(jìn)而形成了持續(xù)的電流和電壓。該理論模型為將來對(duì)該現(xiàn)象繼續(xù)進(jìn)行性能優(yōu)化及拓展應(yīng)用提供了一定的理論指導(dǎo)依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TQ127.11;TM61
【圖文】：

世界能源消耗速率呈指數(shù)形式上升(圖1-1a)[1]。埋藏在地下的煤炭，石油和天然氣等自然資源，僅經(jīng)過工業(yè)革命后短短兩個(gè)多世紀(jì)的使用就已進(jìn)入耗竭倒計(jì)時(shí)，但人類社會(huì)的發(fā)展速度仍然在不斷加速，對(duì)各類能源，尤其是電力的需求增長(zhǎng)迅猛。直到目前，全球仍有接近八成能源來自化石燃料(圖 1-1b)[1]。因此，在全球能源進(jìn)入危機(jī)時(shí)刻的大背景下，尋找新的能量轉(zhuǎn)換方式來取代傳統(tǒng)化石能源成為了全世界科學(xué)家們正在全力以赴的研究方向。圖 1-1 世界能源消耗概況[1]。(a) 1800 - 2006 年世界總能量消耗統(tǒng)計(jì)曲線；(b) 2016 年全世界全年能源消耗中各種能源類型所占比例分布情況。

再生能源發(fā)展。(a) 正在發(fā)展中的新型能源種類示意圖；(b) 2007-20總裝機(jī)量發(fā)展情況。科學(xué)的快速發(fā)展以及工程技術(shù)的不斷革新，人類漸漸利用起能源，如太陽能、水能、風(fēng)能、地?zé)崮芤约靶滦蜕镔|(zhì)能等石能源在使用過程中伴隨著大量的碳排放以及環(huán)境污染等問有利于人類社會(huì)的可持續(xù)發(fā)展。1987 年 2 月聯(lián)合國(guó)在東京召

圖 1-3 雙電層理論的發(fā)展[43]。(a) Helmholtz 模型；(b) Gouy-Chapman 模型；(c) Stern 模型和 (dBDM 模型雙電層的結(jié)構(gòu)示意圖及表面電勢(shì)隨距離變化示意圖。OHP:OuterHelmholtzplane；IHPInner Helmholtz planeGouy 于 1910 年及 Chapman 于 1913 年先后續(xù)補(bǔ)充了 Helmholtz 的理論模型，并發(fā)現(xiàn)了雙電層電容會(huì)隨電極上的偏壓以及離子濃度變化而變化，進(jìn)而提出了“GouyChapman”模型來描述雙電層(圖 1-3b)。該模型認(rèn)為溶液中的離子分布并非只有靠近固相界面處一層緊密堆積的離子，而是從固液界面到溶液本體的離子按照“MaxwellBoltzmann”分布排列的(式 1-1)，并引入了擴(kuò)散層(diffuse layer)的概念。該式為距離固液界面處一定距離，電勢(shì)為 ψ 的區(qū)域內(nèi)的 i 離子的濃度 ni的分布。其中 0為溶液體相離子濃度，e 為電子電荷，zi為 i 離子價(jià)態(tài)，kB為玻爾茲曼常數(shù)，T = 0exp( ) (1-1)

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本文編號(hào)：2797344