【摘要】：新型儲能系統(tǒng),如超級電容器、鋰離子電池、鋰硫電池等性能在很大程度上取決于先進電極材料的合成以及結構設計。多孔炭材料作為一種理想的電極材料,具有密度低、價格低廉、結構可控、導電性好等優(yōu)勢,被認為是極具市場潛力的電極材料體系。本論文以生物質多糖-瓜爾豆膠作為炭源,利用瓜爾豆膠與金屬離子在堿性環(huán)境中的迅凝效應,通過高溫裂解與活化過程,快速、高效的獲得多孔分級結構炭球,并將其作為基體材料,研究其儲能性質及儲能機理,主要研究結果如下:(1)瓜爾豆膠凝膠行為研究:在瓜爾豆膠溶液體系中引入不同濃度以及不同種類的金屬離子,如Cu~(2+)、Fe~(3+)、Ni~(2+)、Co~(2+)等,研究混合體系在強堿溶液中的凝膠行為變化,探索瓜爾豆膠對金屬離子的選擇性交聯(lián)效應的差異性。結果表明,瓜爾豆膠對與Cu~(2+)表現(xiàn)出最強的交聯(lián)選擇性,且離子濃度越高,凝膠速度越快。(2)多孔炭球作為超級電容器電極材料-結構調控及儲能機理研究:通過滴注的方法將瓜爾豆膠/Cu~(2+)混合溶液快速滴加至KOH溶液中,通過高溫的煅燒獲得分級結構多孔炭球,并細致考察了炭球的結構調控和形成過程、孔隙形成機理以及電化學性能。研究結果表明,該方法獲得的多孔炭球在1 A·g~(-1)電流密度下,其質量比容量高達280 F·g~(-1),其優(yōu)異的倍率性能以及循環(huán)穩(wěn)定性表明該材料是一種良好的超級電容器電極材料;(3)氮摻雜多孔炭球作為鋰硫電池電極材料及其電化學性能研究:采用三聚氰胺作為氮源,通過瓜爾豆膠/Cu~(2+)混合溶液在強堿溶液中的迅凝效應獲得炭球前驅體,利用高溫煅燒以及KOH活化獲得N摻雜多孔炭球,并詳細研究了三聚氰胺的引入對終產物組分、孔隙結構以及電化學性能的影響。研究結果表明,獲得的炭材料具有高的比表面積(2610 m~2·g~(-1)),且在0.2 C倍率條件下,首次放電比容量高達1243 mAh·g~(-1),且具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性。(4)過渡金屬/多孔炭復合材料體系作為鋰硫電池電極材料及其電化學性能研究:將碳酸氫氨作為造孔劑,利用瓜爾豆膠在金屬離子以及強堿溶液共同存在條件下發(fā)生的迅凝效應,快速獲得凝膠塊體材料,在經過高溫煅燒過程中獲得過渡金屬/多孔炭球復合材料體系(Ni/C、Co/C、Cu/C以及Fe/C)。電化學分析結果表明,作為鋰硫電池電極材料,復合材料體系相比于單純的多孔炭球體系,表現(xiàn)出更為優(yōu)異的倍率性能及循環(huán)穩(wěn)定性。
【圖文】：

3炭材料，并將其直徑控制在80 170nm的范圍內，這種球形結構賦予材料高的比表面積和大的孔體積，使其能夠高效的吸附一些龐大的染料分子（圖1.1a）。Wang課題組[41]通過模板法獲得由交叉納米片組成的花狀多孔炭材料，大大改善了電解液離子的傳輸與潤濕，使其在電化學電容器應用中表現(xiàn)出高的比容量（294F·g-1）和良好的倍率性能（圖1.1b）。Wang 等[42]利用柚子皮成功合成片狀多孔炭材料，作為超級電容器材料表現(xiàn)出異常的循環(huán)穩(wěn)定性，在電流密度為 2A·g-1的條件下下循環(huán) 10000圈后其比容量幾乎沒有出現(xiàn)衰減（圖1.1c）。Song等[43]采用靜電紡絲制備出了大量具有纖維狀結構的炭納米纖維材料，并將其用做高性能的鋰硫電池硫載體材料，在0.5C 下進行循環(huán)500次時，每個循環(huán)表現(xiàn)出0.053％的低衰減率（圖1.1d）。圖 1.1 不同形貌的多孔炭: (a) 球形[40](b) 花狀[41](c) 片狀[42](d) 纖維[43]外觀為球形的多孔炭，具有振實密度高的優(yōu)點，作為電極材料使用可以提高儲能容量。因此本論文采用膠液分散的方法制備球形多孔炭。1.3 多孔炭材料合成方法1.3.1 活化法活化法是指在一定條件下

其主要合成過程如圖1.2所示[51]。在復制過程中，硬模板和炭前體之間幾乎沒有相互化學作用。因此，采用硬模板合成炭材料的孔徑分布及大小主要由無機模板來決定，可以選用不同的模板劑或通過調節(jié)模板劑的合成條件來控制炭材料的孔徑分布。Joo 等[52]通過控制十六烷基三甲基溴化銨（HTAB）的比例，系統(tǒng)地合成了一系列SBA-15 型有序二氧化硅材料，其孔壁厚度為1.4 2.2nm。然后，使用這些二氧化硅模板，他們能夠定制合成具有2.2 3.3nm介孔尺寸的CMK-3材料。Fuertes 等[53]報道了一種有序介孔炭，孔徑約為4nm，通過使用MSU-H二氧化硅作為模板來合成的。圖 1.2 硬模板法合成示意圖[51]使用硬模板法可以獲得孔徑分布均勻的有序多孔炭材料，而且，由于采用固定的模板結構，使得合成易于控制，同時還具有一定的可預見性。但是，硬模板法的合成是通過消耗大量昂貴的硬模板來實現(xiàn)的，導致其成本大大提高。另外，硬模板法還存在合成工藝復雜，時間消耗長等缺點，，使其應用受到了限制。（2）軟模板法軟模板法主要是以兩親性分子為模板劑
【學位授予單位】：江西理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TQ127.11;TM912;TM53

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10 李煒p

本文編號：2691819