上轉(zhuǎn)換發(fā)光（Up-conversion luminescence,UCL）是指稀土離子吸收兩個(gè)或兩個(gè)以上低能光子而輻射出一個(gè)高能光子的發(fā)光現(xiàn)象,通常是指近紅外（Near-infrared,NIR）光轉(zhuǎn)換為可見(jiàn)光。上轉(zhuǎn)換材料是指摻雜稀土元素的固體化合物,利用稀土元素特有的亞穩(wěn)態(tài)能級(jí)特性,吸收多個(gè)低能量的長(zhǎng)波輻射,從而使人眼看不見(jiàn)的紅外光轉(zhuǎn)為可見(jiàn)光。近幾年利用金和銀等貴金屬納米結(jié)構(gòu)的表面局域等離激元來(lái)增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換熒光發(fā)射的報(bào)道越來(lái)越多,但是對(duì)于超薄完整的納米金殼包覆上轉(zhuǎn)換熒光納米材料的報(bào)道卻很少,還存在顆粒尺寸較大、熒光強(qiáng)度較弱,表面淬滅/激態(tài)分子增強(qiáng)機(jī)理尚不明確等問(wèn)題;另一方面,上轉(zhuǎn)換材料近些年在能源轉(zhuǎn)換和生物醫(yī)用方面顯示出極大潛力,因此進(jìn)一步探究稀土摻雜氟化物核-殼結(jié)構(gòu)的可控制備規(guī)律以及利用表面等離激元提高上轉(zhuǎn)換熒光效率便顯得尤為重要而緊迫。本論文第一部分實(shí)驗(yàn)采用濕化學(xué)法及真空蒸鍍制備了金膜/金殼兩種納米金/上轉(zhuǎn)換納米晶復(fù)合結(jié)構(gòu)。系統(tǒng)地研究了各自表面局域等離激元對(duì)上轉(zhuǎn)換熒光的增強(qiáng)和淬滅效應(yīng)�；谖⒔Y(jié)構(gòu)表征及穩(wěn)態(tài)瞬態(tài)熒光光譜的分析,闡述了波長(zhǎng)依賴(lài)上轉(zhuǎn)換熒光增強(qiáng)和淬滅機(jī)理。結(jié)果顯示超薄納米金... 

【文章來(lái)源】：長(zhǎng)春工業(yè)大學(xué)吉林省

【文章頁(yè)數(shù)】：44 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

生物熒光標(biāo)記；（b）紅外檢測(cè)上轉(zhuǎn)換激光；（c）三維立體顯示；（d）防偽技術(shù)

第2章稀土摻雜氟化物核殼結(jié)構(gòu)的合成及增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換熒光8溶液離心洗滌三次，之后便可得到NaYF4@SiO2樣品沉淀。將NaYF4@SiO2樣品粉末放在真空烘箱中在60oC的條件下干燥數(shù)小時(shí)。干燥好的樣品冷卻至室溫后，分散在10mL的去離子水中，貼好標(biāo)簽寫(xiě)好日期名稱(chēng)保管好。圖2（a）NaYF4:Yb,Er，NYF結(jié)構(gòu)，透射電鏡圖；圖2（b）硅烷化NaYF4:Yb,Er，NS結(jié)構(gòu)，透射電鏡圖圖2分別是NaYF4純核結(jié)構(gòu)和NaYF4@SiO2核殼結(jié)構(gòu)的透射電鏡圖片。圖2（a）是NaYF4:Yb,Er的透射電鏡圖片，圖2（b）是硅烷化后的NaYF4@SiO2透射電鏡圖。從圖中我們可以清晰的看出，六角相上轉(zhuǎn)換納米顆粒（不管是純核還是硅烷化的核殼結(jié)構(gòu)），均沒(méi)有出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象。從圖2（b）中可以看出，相較于圖2（a）的NYF，圖2（b）表示的NS出現(xiàn)了肉眼可見(jiàn)的明顯的硅烷化層，測(cè)量其層厚約為5nm。另外，雖然將NYF進(jìn)行了硅烷化，樣品尺寸增大了幾納米，但是硅烷化后的樣品納米尺寸依然均勻，且分散性良好。2.3.2硅烷化NaYF4:Yb,Ho,Fe上轉(zhuǎn)換納米晶體的制備N(xiāo)aYF4:Yb,Ho共摻雜的納米晶體的制備與摻雜Yb，Er的NaYF4的制備步驟幾乎相同，只需將ErCl3（0.02mmol）換成HoCl3（0.02mmol）。具體制備過(guò)程如下：稱(chēng)取YCl3（0.8mmol），YbCl3（0.18mmol）和HoCl3（0.02mmol）粉末，移液管移取16mL油酸和14mL十八烯（ODE），放入到規(guī)格為50mL的三頸燒瓶中；加熱到160oC，隨后自然冷卻至室溫。等待冷卻的過(guò)程中另取一個(gè)小離心管，將NaOH（2.5mmol）和NH4F（4mmol）粉末和甲醇溶液（10mL）放置在離心管中離心分散，直到看不見(jiàn)任何顆粒。待溶液至室溫后，將步驟3中準(zhǔn)備好的溶液緩慢滴加在三頸燒瓶中，攪拌約30分鐘。再將溶液加熱至60oC，持續(xù)10分鐘；繼續(xù)加熱至100oC，持續(xù)10分鐘（為除去水蒸氣）。注意全程保持氮?dú)饬魍�，然�?

第2章稀土摻雜氟化物核殼結(jié)構(gòu)的合成及增強(qiáng)上轉(zhuǎn)換熒光8溶液離心洗滌三次，之后便可得到NaYF4@SiO2樣品沉淀。將NaYF4@SiO2樣品粉末放在真空烘箱中在60oC的條件下干燥數(shù)小時(shí)。干燥好的樣品冷卻至室溫后，分散在10mL的去離子水中，貼好標(biāo)簽寫(xiě)好日期名稱(chēng)保管好。圖2（a）NaYF4:Yb,Er，NYF結(jié)構(gòu)，透射電鏡圖；圖2（b）硅烷化NaYF4:Yb,Er，NS結(jié)構(gòu)，透射電鏡圖圖2分別是NaYF4純核結(jié)構(gòu)和NaYF4@SiO2核殼結(jié)構(gòu)的透射電鏡圖片。圖2（a）是NaYF4:Yb,Er的透射電鏡圖片，圖2（b）是硅烷化后的NaYF4@SiO2透射電鏡圖。從圖中我們可以清晰的看出，六角相上轉(zhuǎn)換納米顆粒（不管是純核還是硅烷化的核殼結(jié)構(gòu)），均沒(méi)有出現(xiàn)團(tuán)聚現(xiàn)象。從圖2（b）中可以看出，相較于圖2（a）的NYF，圖2（b）表示的NS出現(xiàn)了肉眼可見(jiàn)的明顯的硅烷化層，測(cè)量其層厚約為5nm。另外，雖然將NYF進(jìn)行了硅烷化，樣品尺寸增大了幾納米，但是硅烷化后的樣品納米尺寸依然均勻，且分散性良好。2.3.2硅烷化NaYF4:Yb,Ho,Fe上轉(zhuǎn)換納米晶體的制備N(xiāo)aYF4:Yb,Ho共摻雜的納米晶體的制備與摻雜Yb，Er的NaYF4的制備步驟幾乎相同，只需將ErCl3（0.02mmol）換成HoCl3（0.02mmol）。具體制備過(guò)程如下：稱(chēng)取YCl3（0.8mmol），YbCl3（0.18mmol）和HoCl3（0.02mmol）粉末，移液管移取16mL油酸和14mL十八烯（ODE），放入到規(guī)格為50mL的三頸燒瓶中；加熱到160oC，隨后自然冷卻至室溫。等待冷卻的過(guò)程中另取一個(gè)小離心管，將NaOH（2.5mmol）和NH4F（4mmol）粉末和甲醇溶液（10mL）放置在離心管中離心分散，直到看不見(jiàn)任何顆粒。待溶液至室溫后，將步驟3中準(zhǔn)備好的溶液緩慢滴加在三頸燒瓶中，攪拌約30分鐘。再將溶液加熱至60oC，持續(xù)10分鐘；繼續(xù)加熱至100oC，持續(xù)10分鐘（為除去水蒸氣）。注意全程保持氮?dú)饬魍�，然�?

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Synthesis,upconversion luminescence and optical heating of hexagonal NaGdF4:Yb3+,Er3+[J]. Tao Pang,Wenbo Peng,Ming Yang,Jianping Xie,Wenhui Lu.  Journal of Rare Earths. 2018(11)
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[3]近紅外到近紅外Mn2+摻雜NaYF4∶Yb3+/Tm3+納米粒子的制備及其生物成像[J]. 羅陽(yáng),廖正芳,張偉,左芳.  發(fā)光學(xué)報(bào). 2018(10)
[4]Nd3+摻雜的NaYF4∶Yb,Er/Tm上轉(zhuǎn)換納米顆粒的光譜分析[J]. 葉帥,宋軍,陳林春,王東,彭曉,屈軍樂(lè).  光學(xué)學(xué)報(bào). 2015(08)
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碩士論文
[1]稀土摻雜上轉(zhuǎn)換納米晶@Au多功能復(fù)合材料的發(fā)光性質(zhì)[D]. 安西濤.長(zhǎng)春工業(yè)大學(xué) 2018
[2]過(guò)渡族離子摻雜及核殼結(jié)構(gòu)對(duì)上轉(zhuǎn)換納米晶發(fā)光性質(zhì)影響研究[D]. 唐靜.長(zhǎng)春工業(yè)大學(xué) 2016



本文編號(hào)：3225938