綠色化學(xué),可持續(xù)性和生態(tài)效率是下一代工業(yè)化學(xué)過(guò)程發(fā)展的導(dǎo)向。未來(lái)不可再生資源(石油,煤和天然氣)的枯竭以及由石油基聚合物引起的環(huán)境污染問題激發(fā)了對(duì)可再生資源不斷增長(zhǎng)的需求,這些可再生資源是可生物降解的、非石油類的、碳中性的,對(duì)環(huán)境、動(dòng)物、人類健康和安全具有較低的風(fēng)險(xiǎn)。甘蔗渣作為甘蔗制糖工業(yè)的廢棄物,其來(lái)源廣泛、無(wú)毒安全、具有生物降解性,且富含纖維素、木質(zhì)素和半纖維素等天然高分子,在水環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。本論文以甘蔗渣為基體,通過(guò)簡(jiǎn)便、綠色的方法制備甘蔗渣基和木質(zhì)素基吸附劑及甘蔗渣基活性炭,用于水環(huán)境中PO_4~(3-)的吸附和阿莫西林的降解。主要內(nèi)容如下:1.以從甘蔗渣制糖工業(yè)回收的甘蔗渣為基材,制備了甘蔗渣基吸附劑吸附水體中的低濃度磷酸根,這樣既能達(dá)到廢物回收的目的,又能達(dá)到防止水體富營(yíng)養(yǎng)化的問題。該吸附劑首先通過(guò)硝酸酯化得到硝化甘蔗渣,然后使硝化甘蔗渣與氯化鐵配位得到配位了鐵元素的甘蔗渣基吸附劑。通過(guò)FTIR,XPS,ζ電位分析得到,鐵原子在磷酸根吸附中起到了決定性作用,吸附劑中的鐵原子和磷酸根之間產(chǎn)生了配位鍵的相互作用達(dá)到了吸附磷酸根的目的,掃面電鏡圖片表明Fe-甘蔗渣基吸附劑在吸附磷酸根前后保持有一個(gè)穩(wěn)定的結(jié)構(gòu),沒有因?yàn)殚L(zhǎng)時(shí)間浸泡在磷酸根溶液中而分解。其動(dòng)力學(xué)吸附過(guò)程研究符合偽二階動(dòng)力學(xué)模型,熱力學(xué)吸附符合Langmuir模型,動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)研究都表明了其吸附磷酸根的過(guò)程是一個(gè)高效快速的過(guò)程,這個(gè)實(shí)驗(yàn)提供了一種把廢棄甘蔗渣高值化利用的方法,豐富了天然可再生資源的發(fā)展實(shí)例。2.以低成本的甘蔗渣為原料,制備了甘蔗渣基活性炭用于還原降解水體中的阿莫西林,其效果良好,能夠達(dá)到高效的處理抗生素過(guò)量排放的問題。在這個(gè)工作中,以氯化鋅作為活化劑。通過(guò)FTIR,XRD,XPS,SEM,EDS,ζ電位分析,證明了甘蔗渣基活性炭中零價(jià)鋅粒子的產(chǎn)生,并且零價(jià)鋅粒子在阿莫西林的降解中起到了決定性的作用,為了進(jìn)一步研究阿莫西林的降解過(guò)程,通過(guò)質(zhì)譜分析了降解后阿莫西林的降解產(chǎn)物,得到阿莫西林被由零價(jià)鋅粒子在水中腐蝕產(chǎn)生的氫自由基所引發(fā)而降解。阿莫西林降解過(guò)程采用傳統(tǒng)的分批吸附實(shí)驗(yàn)分析,其動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合偽一階動(dòng)力學(xué)模型,熱力學(xué)過(guò)程表明其對(duì)阿莫西林的最大處理量為46 mg/g。結(jié)合吸附實(shí)驗(yàn)和表征結(jié)果進(jìn)行分析整體分析,得到阿莫西林首先被吸附到活性炭上面再由活性炭上的活性因子(零價(jià)鋅粒子)在水的作用下所引發(fā)而還原降解,其甘蔗渣基活性炭的炭結(jié)構(gòu)不僅僅起到固定和均勻分散活性因子的效果,有利于阿莫西林更高效的被吸附到活性炭上發(fā)生降解反應(yīng),提高了阿莫西林的降解效率;并且阿莫西林降解之后,零價(jià)鋅粒子被腐蝕成氫氧化鋅,而副產(chǎn)物氫氧化鋅也由于甘蔗渣基活性炭的炭結(jié)構(gòu)的作用被固定在活性炭上而沒有脫落,這樣就為循環(huán)使用后的活性炭熱再生提供了可能。這個(gè)工作證明了工業(yè)廢棄物甘蔗渣可以被高值化利用,制備成活性炭用于處理水體中的阿莫西林。3.采用吸附法處理水體中的低溶度磷酸根是保護(hù)水體,防止水體富營(yíng)養(yǎng)化最常用的方法之一,在這個(gè)工作中,以從甘蔗渣中提取的木質(zhì)素為基材,對(duì)其進(jìn)行表面改性,首先通過(guò)曼尼希反應(yīng)胺化木質(zhì)素得到木質(zhì)素胺,然后使木質(zhì)素胺與氯化鐵配位得到配位了鐵元素的木質(zhì)素基吸附劑Fe-木質(zhì)素。通過(guò)吸附實(shí)驗(yàn)證明Fe-木質(zhì)素基吸附劑能夠高效的處理低溶度的磷酸根,吸附動(dòng)力學(xué)研究其過(guò)程符合二階動(dòng)力學(xué)模型;等溫吸附研究發(fā)現(xiàn)其過(guò)程符合Langmuir模型。通過(guò)FITR,SEM,粒徑ζ電位分析和XPS分析對(duì)吸附劑及吸附原理進(jìn)行了探究。FTIR和XPS分析表明鐵原子對(duì)于磷酸根的吸附起到了決定性作用。掃描電鏡圖片和粒徑分析表明了Fe-木質(zhì)素基吸附劑形狀呈球型,具有均勻的尺寸粒徑是大約450 nm,并在吸附前后保持了一個(gè)良好的物理結(jié)構(gòu)而沒有塌陷。對(duì)吸附實(shí)驗(yàn)和表征結(jié)果進(jìn)行分析得到,Fe-木質(zhì)素上鐵元素與磷酸根之間的配位作用是達(dá)到高效吸附磷酸根的關(guān)鍵所在,這個(gè)研究開發(fā)了一種新的甘蔗渣中木質(zhì)素作為吸附劑的改性方式,并且在一定程度上嘗試處理了水體富營(yíng)養(yǎng)化的問題�？傊�,本論文設(shè)計(jì)的甘蔗渣基吸附劑及活性炭具有較好的穩(wěn)定性、便易的操作性和可再生循環(huán)利用的能力,對(duì)水環(huán)境中污染物磷酸根和阿莫西林具有高效的處理能力,在安全水體凈化領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景,為農(nóng)業(yè)廢棄物的高值化利用提供了良好的實(shí)例。
【學(xué)位單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TB34
【部分圖文】：

通過(guò)傅立葉變換紅外光譜儀 (model 1600, Perkin-Elmer Co.,FTIR)對(duì)甘蔗渣和改性后的甘蔗渣的表面官能團(tuán)進(jìn)行研究。采用KBr 為背景壓片制備測(cè)試樣品。通過(guò) X-射線光電子能譜儀(Thermo Fisher, ESCALAB 250Xi，XPS)在 15 kV/20 mA 條件下利用單色的 Al Kα為 X-射線源進(jìn)行測(cè)試，分析磷酸根吸附過(guò)程的機(jī)理。樣品分散在不同 pH 條件下的去離子水中，使用電位測(cè)試儀（Malvern Zeta & sizer Nano Series Nano-ZS）分析其ζ和 pH 之間的關(guān)系。通過(guò)掃面電子顯微鏡 (Hitachi TM3030, SEM)觀察冷凍干燥后樣品的表面結(jié)構(gòu)與形貌。2.3 結(jié)果與討論2.3.1 吸附試驗(yàn)結(jié)果分析

碩士學(xué)位論文大吸附量隨著溫度的升高而降低的原因。表 2.3 Fe-CB 吸附磷酸根的熱力學(xué)參數(shù)Table 2.3 Thermodynamic parameters of phosphate removal onto Fe-CBT (K) kl(L/mol) ΔG (kJ/mol) ΔH (kJ/mol) ΔS (kJ/mol K) R2298 2.404 2.174308 2.789 2.626-9.217 -0.038 0.9782318 3.040 2.940再生實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

章 甘蔗渣基吸附劑的制備及用于水中低溶度磷酸根 cm-1的波段分別表示 C-H 伸縮振動(dòng)、C；1605、1515、1422、1328 和 834 cm動(dòng)和 C-O 的伸展振動(dòng)[57]。與曲線 b 相：在 1150 cm-1波數(shù)產(chǎn)生了一個(gè)新 C-N 反300 cm-1波數(shù)也產(chǎn)生了新的峰，分別表示振動(dòng)，這些峰都是硝化甘蔗渣的特征峰1300 cm-1波數(shù)的峰明顯增強(qiáng)，這可能是基之間產(chǎn)生了互相作用，這一結(jié)果證明活性位點(diǎn)[59]。然而，在這個(gè)改性過(guò)程的分析進(jìn)一步的證明。
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