【摘要】：鈣鈦礦過渡金屬氧化物外延異質(zhì)結(jié)或多層薄膜體系基于其界面多自由度(電荷、自旋、軌道及晶格)的強(qiáng)關(guān)聯(lián)耦合呈現(xiàn)出豐富有趣的新奇物理現(xiàn)象,理解這些新奇特性背后存在的物理理論機(jī)制和追尋高效的調(diào)控手段,以期推進(jìn)鈣鈦礦型多功能器件的實(shí)際應(yīng)用,成為了近些年來物理及材料科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)與前沿方向。外延應(yīng)變、八面體臨近效應(yīng)及界面交換耦合等已經(jīng)被證實(shí)對(duì)鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)及多層薄膜體系的結(jié)構(gòu)與物性起著關(guān)鍵性作用,同時(shí)亦是調(diào)控甚至誘導(dǎo)出新奇物理性能的有效手段。另一方面,單晶襯底取向變化能夠誘導(dǎo)出不同的氧八面體畸變與扭轉(zhuǎn),使得鈣鈦礦外延薄膜的結(jié)構(gòu)與物性表現(xiàn)出高度的襯底取向依賴性。與此同時(shí),襯底取向變化還能引入不同氧缺陷,進(jìn)一步調(diào)控鈣鈦礦外延薄膜的物理性能。然而在鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)或多層薄膜體系中,相當(dāng)多的科學(xué)研究都集中于組分相對(duì)厚度及比例變化、晶格與對(duì)稱性失配等對(duì)外延體系的界面結(jié)構(gòu)/相互作用及物理性能的影響,而關(guān)于襯底取向相關(guān)聯(lián)的多維協(xié)同效應(yīng)對(duì)鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)或多層薄膜的結(jié)構(gòu)及物理性能的影響仍然是一個(gè)開放性問題。因此本論文選取系列外延鈣鈦礦雙層薄膜,系統(tǒng)研究了襯底取向相關(guān)聯(lián)的氧缺陷、晶格失配應(yīng)力及界面效應(yīng)等多維協(xié)同作用對(duì)外延鈣鈦礦氧化物雙層薄膜體系的結(jié)構(gòu)與電磁性能的影響,分析其內(nèi)在作用機(jī)制,以期拓寬鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)及多層薄膜結(jié)構(gòu)與物性的調(diào)控選擇途徑及未來實(shí)際應(yīng)用范圍。具體的研究內(nèi)容與結(jié)果如下:緒論章以鈣鈦礦氧化物的結(jié)構(gòu)與物性出發(fā),闡述了晶格及對(duì)稱性失配誘導(dǎo)的外延應(yīng)變及界面八面體耦合對(duì)鈣鈦礦氧化物外延薄膜及異質(zhì)結(jié)的界面結(jié)構(gòu)和物理性能的影響,分析了外延異質(zhì)結(jié)界面電荷轉(zhuǎn)移與界面磁性的內(nèi)在關(guān)聯(lián)性,總結(jié)了近些年來鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)及多層薄膜體系中的研究熱點(diǎn)與仍然存在的問題,突出開展本研究工作的理論與實(shí)際意義。第二章在單晶襯底上外延生長了 La0.8Ca0.2MnO3/Ba0.8Sr0.2TiO3雙層薄膜,并系統(tǒng)研究了燒結(jié)溫度、襯底取向及氧缺陷對(duì)雙層薄膜的磁性與輸運(yùn)性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)不同的熱處理溫度使得雙層薄膜的金屬-絕緣體/順磁-鐵磁性轉(zhuǎn)變發(fā)生在一個(gè)比較寬且可調(diào)控的溫度區(qū)間內(nèi);而襯底取向的改變會(huì)誘導(dǎo)出不同的氧缺陷,不僅使得雙層薄膜的金屬絕緣體-順磁鐵磁性轉(zhuǎn)變溫度呈現(xiàn)襯底取向依賴性,更造成雙層薄膜在低溫處出現(xiàn)襯底取向與氧缺陷依賴的反常金屬-絕緣體及鐵磁轉(zhuǎn)變,且定性上來看兩者具備相似性。第三章在立方襯底上外延生長正交/正交鈣鈦礦La0.7Ca0.3MnO3/DyMnO3雙層薄膜,系統(tǒng)研究了襯底取向依賴的界面耦合與氧缺陷對(duì)雙層薄膜的磁性與電輸運(yùn)性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)雙層薄膜的轉(zhuǎn)變溫度比相應(yīng)參比薄膜的轉(zhuǎn)變溫度要低,歸因于正交DyMn03層增強(qiáng)La0.7Ca0.3Mn03層氧八面體的傾斜/扭轉(zhuǎn)的同時(shí)也減弱立方襯底對(duì)La0.7Ca0.3MnO3層氧八面體畸變的抑制,造成雙交換作用減弱電磁性能降低;與此同時(shí),取向變化不僅影響著界面耦合行為,還誘導(dǎo)出薄膜體系氧陷的改變,兩者共同影響雙層薄膜的結(jié)構(gòu)與性能。更為重要的是,從DyMn03層引入的額外應(yīng)變會(huì)促進(jìn)軌道重組,使得La0.7Ca0.3MnO3層靠近界面處的反鐵磁增強(qiáng),進(jìn)一步影響雙層薄膜的物理性質(zhì)。四章在單晶襯底上成功外延生長了NdNiO3/LaMnO3雙層薄膜,系統(tǒng)研究了襯底取向變化對(duì)雙層薄膜的磁性與輸運(yùn)性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)除去高溫的常規(guī)金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變,在低溫處還觀測到一個(gè)反常的絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變,而且該反常轉(zhuǎn)變對(duì)應(yīng)的溫度TIM表現(xiàn)出襯底取向依賴性,同時(shí)雙層薄膜的磁性能也表現(xiàn)出明顯的取向差異性,歸因于襯底取向調(diào)控的NdNi033和LaMnO3層之間的界面電荷轉(zhuǎn)移及層間交換耦合作用。五章在單晶襯底上外延生長了La2NiMn066/LaMn03雙層薄膜,初步研究了La2NiMnO6與LaMnO3層之間的相互作用對(duì)雙層薄膜中La2NiMnO6層的Ni/iMn有序度及其相應(yīng)物理性質(zhì)的影響。研究發(fā)現(xiàn)雙層薄膜中La2NiMnO6層的Ni/Mn有序度相比于La2NiMn06/LaAlO3參比薄膜來說增加了,但La2NiMnO6/LaMnO3雙層薄膜仍然表現(xiàn)出兩個(gè)臨近的鐵磁轉(zhuǎn)變,經(jīng)證實(shí)分別歸屬于La2NiMnO6層Mn4+/NN2+離子間超交換作用的鐵磁轉(zhuǎn)變和LaMnO3層MnM4+/Mn3+離子間雙交換作用的鐵磁轉(zhuǎn)變,為后續(xù)開展襯底取向調(diào)控雙層薄膜NiMn有序度及物性研究打基礎(chǔ)。六章總結(jié)了襯底取向相關(guān)聯(lián)的氧缺陷、晶格失配應(yīng)力及界面效應(yīng)等多維協(xié)效應(yīng)對(duì)選擇的系列外延鈣鈦礦雙層薄膜結(jié)構(gòu)與物性的調(diào)控研究結(jié)果,突出了取依賴的界面行為與外延異質(zhì)結(jié)體系物理性能之間的關(guān)聯(lián)性;同時(shí)亦展望了未來續(xù)研究可以關(guān)注的幾大方向,以期進(jìn)一步拓寬對(duì)鈣鈦礦氧化物外延異質(zhì)結(jié)體系結(jié)構(gòu)與物性的調(diào)控途徑,以及實(shí)現(xiàn)新型鈣鈦礦多功能器件的工業(yè)應(yīng)用。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TB383.2
【圖文】：

言逡逑直以來，鈣鈦礦過渡金屬氧化物（以ＡＢ０３表示，Ａ為三價(jià)稀土或元素，Ｂ為變價(jià)過渡金屬元素）得益于其內(nèi)部多自由度（電荷、自格）的強(qiáng)關(guān)聯(lián)耦合呈現(xiàn)出豐富有趣而又復(fù)雜的物理現(xiàn)象，如超導(dǎo)電［１］。近年來，隨著薄膜外延技術(shù)和表征手段的不斷精進(jìn)，鈣鈦礦氧和異質(zhì)結(jié)受到了相當(dāng)多地關(guān)注與研宄［Ｍ］，以期開發(fā)下一代新型電。更為有趣的是，由不同鈣鈦礦氧化物組成的異質(zhì)結(jié)，其界面處出塊狀材料及單層薄膜的迷人有趣的新奇物理現(xiàn)象［５，，包括ＬａＦｅ０３／Ｌａ異質(zhì)結(jié)的鐵磁行為［９］，ＬａＮｉ０３／（Ｌａ，Ｓｒ）Ｍｎ０３順磁／鐵磁多層薄膜的金變與交換偏置效應(yīng)ｎ（Ｍ３】，以及Ｌａ0６Ｓｒａ４Ｍｎ０３／ＹＭｎ０３鐵磁／反鐵磁道重組造成交換偏置ＥＢ效應(yīng)增強(qiáng)等［１４］，被證實(shí)都是與鈣鈦礦氧化面結(jié)構(gòu)及其重構(gòu)緊密相關(guān)的。逡逑

結(jié)的界面結(jié)構(gòu)及其重構(gòu)緊密相關(guān)的。逡逑ｂａｆｔｄｗｏｄａ，／邋．邋ｖ邋＾逡逑圖１．１晶格、電荷、自旋及軌道自由度的強(qiáng)關(guān)聯(lián)性［２５］逡逑鈣鈦礦氧化物的基本結(jié)構(gòu)單元為Ｂ０６八面體，物理／化學(xué)微擾會(huì)造成８０６八逡逑面體發(fā)生畸變、傾斜或扭轉(zhuǎn)，繼而極大地影響強(qiáng)關(guān)聯(lián)鈣鈦礦氧化物的結(jié)構(gòu)與物理逡逑性質(zhì)［１５］。由于鈣鈦礦氧化物中普遍存在的電－聲耦合作用，鈣鈦礦氧化物薄膜與逡逑襯底之間的晶格常數(shù)失配造成的外延應(yīng)變會(huì)引起Ｂ０６八面體畸變，改變Ｂ－０鍵逡逑１逡逑

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本文編號(hào)：2726742