【摘要】：近年來,得益于微納加工技術(shù)的高速發(fā)展,超構(gòu)表面這一概念在高性能微型光電器件領(lǐng)域取得了不斷突破,通過調(diào)控基本單元的材料成分、尺寸、形狀及排布方式,可以達(dá)到控制波束偏振方向、振幅以及相位的目的,在非線性光學(xué)領(lǐng)域中具有重要的價(jià)值。而光學(xué)的發(fā)展同樣離不開材料的進(jìn)步,有機(jī)無機(jī)鹵化鉛鈣鈦礦(CH_3NH_3PbX_3,X=Cl,Br,I)由于其具有快的載流子遷移速度、長(zhǎng)的激子擴(kuò)散長(zhǎng)度、可調(diào)諧帶隙、高效光致發(fā)光和低成本等優(yōu)異性能,被視為一種極具發(fā)展前景的光電材料。目前研究學(xué)者已經(jīng)成功制備了一系列鈣鈦礦基的光子器件,如鈣鈦礦太陽(yáng)能電池、光電探測(cè)器、發(fā)光二極管、微納激光器,并實(shí)際應(yīng)用擴(kuò)展到顯示器、成像和傳感器等領(lǐng)域。此外鹵化鉛鈣鈦礦還具有高折射率和高非線性系數(shù)的特點(diǎn),是一種優(yōu)異的非線性光學(xué)材料。然而時(shí)至今日,將鈣鈦礦非線性光學(xué)性能與超構(gòu)表面相結(jié)合應(yīng)用的實(shí)驗(yàn)仍然較為欠缺,相關(guān)器件也尚未研發(fā)。針對(duì)這一現(xiàn)況,本論文提出了一種基于鈣鈦礦薄膜的共振增強(qiáng)超構(gòu)表面,通過一層薄膜結(jié)構(gòu)就可以實(shí)現(xiàn)特定信息的高密度加密和讀取,這對(duì)于未來的防偽、信息加密、信息處理、以及光存儲(chǔ)等都具有非常重要的價(jià)值。為了滿足本文中超構(gòu)表面的制備要求,采用一種快速低成本同時(shí)兼?zhèn)浔∧べ|(zhì)量的反溶劑旋轉(zhuǎn)涂敷法進(jìn)行薄膜質(zhì)量的優(yōu)化。同時(shí)利用COMSOL Multiphysics軟件電磁學(xué)模塊仿真設(shè)計(jì)了一種光柵式共振增強(qiáng)超構(gòu)表面,優(yōu)化其周期、間距、厚度等結(jié)構(gòu)參數(shù)實(shí)現(xiàn)了將特定波長(zhǎng)的光局域在鈣鈦礦光柵中的效果。通過電子束曝光和干法刻蝕技術(shù)對(duì)薄膜自上而下制備出設(shè)計(jì)參數(shù)的實(shí)驗(yàn)樣品,經(jīng)過光學(xué)表征驗(yàn)證,樣品的共振位置與計(jì)算結(jié)果具有極好的一致性和重復(fù)性。由于電磁場(chǎng)的局域增強(qiáng),鈣鈦礦薄膜中的非線性過程也得到增強(qiáng),主要包括三次諧波(Third Harmonic Generation,THG)和三光子上吸收(Three-photon Absorption,TPA)過程。從而使得鈣鈦礦光柵超構(gòu)表面只有在設(shè)計(jì)波長(zhǎng)泵浦光的激發(fā)下,才能觀察到很強(qiáng)的綠色三光子上轉(zhuǎn)換發(fā)光。這一特定優(yōu)勢(shì)具有很廣闊的應(yīng)用前進(jìn),例如光學(xué)沖印顯示和光學(xué)加密編碼領(lǐng)域,只有當(dāng)入射泵浦光波長(zhǎng)為設(shè)計(jì)的共振波長(zhǎng)時(shí),本論文中設(shè)計(jì)的編碼信息“NANO”才可見。非設(shè)計(jì)波長(zhǎng)的泵浦光或者單光子進(jìn)行激發(fā)只能看到均勻的黑暗或綠色熒光背景,無法顯示出隱藏的編碼信息。
【圖文】：

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦簡(jiǎn)介技術(shù)的發(fā)展依賴于光學(xué)材料本身，鈣鈦礦材料于 1839 年被德夫羅斯首次發(fā)現(xiàn)，經(jīng)礦物學(xué)專家 L.A.Perovskite 命名，現(xiàn)已憑進(jìn)入了國(guó)內(nèi)外諸多學(xué)者的研究方向，成為了光子器件領(lǐng)域的研鈣鈦礦 CH3NH3PbX3（X=Cl,，Br，I）由于其具有快的載流子遷流子擴(kuò)散長(zhǎng)度、高折射率、高非線性系數(shù)、可調(diào)諧帶隙、高本等優(yōu)異性能，被廣泛應(yīng)用于光電探測(cè)器[1-4]、太陽(yáng)能電池[5-6以及激光器[14-19]等領(lǐng)域，，與之相關(guān)的重量級(jí)研究成果連年不中。目前研究學(xué)者廣泛關(guān)注的有機(jī)無機(jī)鹵化鉛鈣鈦礦是指晶CaTiO3）晶體結(jié)構(gòu)相同的一類化合物，其晶體結(jié)構(gòu)為 ABX3結(jié)較小的有機(jī)分子（如 CH3NH3+，CH(NH2)2+）；B 通常為金屬陽(yáng)X 通常為鹵素陰離子（如 I、Br、Cl）。以本論文所使用的 CH3例，其晶體結(jié)構(gòu)如圖 1-1 所示。

圖 1-2 三次諧波機(jī)理示意圖發(fā)生在鈣鈦礦薄膜中的非線性現(xiàn)象除了三次諧波信號(hào)的產(chǎn)生外還包括多光子上轉(zhuǎn)化吸收發(fā)光。早在上個(gè)世紀(jì)，研究學(xué)者用 960 nm 的紅外光入射硫化鋅晶體時(shí)，測(cè)量到 525 nm 的綠色光致發(fā)光，發(fā)現(xiàn)了雙光子上轉(zhuǎn)換效應(yīng)。上轉(zhuǎn)換現(xiàn)象是指頻率低波長(zhǎng)長(zhǎng)的光入射到介質(zhì)材料進(jìn)行激發(fā)時(shí)產(chǎn)生頻率高波長(zhǎng)短的光的現(xiàn)象，違背了斯托克斯定律，故而也被稱為反斯托克斯發(fā)光（Anti-Stokes Luminescence）。圖 1-3 以鈣鈦礦三光子上轉(zhuǎn)換光致發(fā)光過程為例，解釋了上轉(zhuǎn)化發(fā)光的機(jī)理，發(fā)光中心從基態(tài)相繼吸收三個(gè)光子躍遷到激發(fā)態(tài)，后經(jīng)過無輻射弛豫進(jìn)入發(fā)光能級(jí)，進(jìn)而恢復(fù)到基態(tài)放出光子，可觀察到綠色的光致發(fā)光。出射光波長(zhǎng)將小于原來波長(zhǎng)的 1/3。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TB383.2;O437

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本文編號(hào)：2711483