本文選題：貴金屬納米粒子 + 局域表面等離子體共振��； 參考：《哈爾濱工業(yè)大學》2016年博士論文

【摘要】：近年來,具有局域表面等離子體共振行為的貴金屬納米粒子由于在光電子學、傳感、催化及光熱治療等領(lǐng)域具有廣闊的應用前景,受到了研究者們的廣泛關(guān)注。在傳感領(lǐng)域,基于局域表面等離子體共振現(xiàn)象可以檢測化學物質(zhì)和生物分子,但是基于該現(xiàn)象對壓力進行檢測的研究目前還處于起步階段;另外,目前傳感方面的應用只局限于利用局域表面等離子體共振行為隨介電環(huán)境、顆粒形貌以及組裝行為的變化,而其隨其他因素(如粒子取向)的變化尚未得到利用。本文基于貴金屬納米粒子的局域表面等離子體共振隨取向的變化設計和制備了一種壓力敏感薄膜,利用共振峰比值變化率對該高分子復合薄膜的壓力敏感行為進行了評價,并對此壓力敏感行為進行了數(shù)值模擬。首先利用離散偶極子近似方法模擬了棒狀和片狀貴金屬納米粒子在不同取向下的局域表面等離子體共振行為,并在此基礎上提出了一種基于貴金屬納米粒子取向變化的壓力敏感模型。貴金屬納米粒子/高分子復合薄膜受壓發(fā)生形變時會導致納米粒子從無序分布變到有序分布的狀態(tài),進而會引起其共振峰比值發(fā)生變化,從而可以利用該比值的變化測量壓力的大小。利用種子生長法和熱注入法合成了一系列用于構(gòu)建壓力敏感薄膜的貴金屬納米粒子,包括Au納米棒、Ag納米片、Ag@Au復合納米片以及Au納米顆粒。通過種子生長工藝獲得了不同長徑比的Au納米棒,其長徑比為2.06、2.31和2.60,其縱向共振峰分別位于651 nm、688 nm和726 nm。Ag納米片為三角片狀,邊長和厚度分別為135 nm和15 nm,其面內(nèi)偶極共振峰位于793 nm。Ag@Au復合納米片的Au殼層厚度分別為3 nm、4 nm和13 nm,其面內(nèi)偶極共振峰分別位于758 nm、786 nm和819 nm。采用流延法制備了壓力敏感的Au納米棒/PVA復合薄膜和Ag@Au復合納米片/PVP復合薄膜。不同的貴金屬納米粒子在薄膜中分散良好,其局域表面等離子體共振峰由于周圍介質(zhì)折射率的升高均發(fā)生了一定的紅移。通過分析貴金屬納米粒子/高分子復合薄膜在受壓時消光光譜的變化,探討了如何利用此變化來表征壓力的大小,對不同種類的共振峰峰強的選取方法給出了定義,并進一步定義了共振峰強比值變化率。研究了壓力大小、施壓時間、納米粒子形貌參數(shù)和薄膜中的PEG含量等因素對基于貴金屬納米粒子取向變化的高分子復合薄膜的壓力敏感行為進行了試驗研究,發(fā)現(xiàn)共振峰強比值變化率與外加應力的強度和作用時間有關(guān),說明可以利用高分子形變流動引起的貴金屬納米粒子取向的變化來構(gòu)建壓力敏感薄膜,用來測量薄膜所受的靜態(tài)壓力。Au納米棒/高分子復合薄膜和Ag@Au復合納米片/高分子復合薄膜的測量范圍分別為6.93~27.72 MPa和13.86~55.44 MPa,精度均為?8%左右。該類壓力敏感薄膜的應力敏感性可以通過改變復合薄膜中塑性劑PEG的含量以及納米粒子的長徑比進行調(diào)節(jié),用來表征壓力的共振峰比值變化率會隨著PEG含量的升高或Au納米棒長徑比的增加逐漸增大。從薄膜的受力分析出發(fā)可知高分子薄膜形變過程中存在的流場類型為簡單平面拉伸流場,進而通過棒狀粒子(或片狀粒子)在流體中取向變化的理論推導出了粒子取向變化的表達式,發(fā)現(xiàn)粒子取向的變化與高分子的形變量以及粒子的長徑比有關(guān)。通過結(jié)合貴金屬納米粒子共振峰峰強的表達式、納米粒子在不同形變量條件下的取向變化以及共振峰比值變化率隨壓力和時間變化的試驗結(jié)果,得出了復合薄膜形變量隨壓力和時間變化的關(guān)系。利用Burgers模型對形變量的變化進行擬合,得到了高分子復合薄膜的形變量表達式,進而得到了共振峰比值變化率隨壓力和時間變化的模擬結(jié)果。本文提出的預測模型可以較好地模擬出共振峰比值變化率隨壓力和時間的變化,除時間較短的情況外,誤差基本都在10%以內(nèi)。
[Abstract]:In recent years, precious metal nanoparticles with local surface plasmon resonance have wide application prospects in the fields of optoelectronics, sensing, catalysis and photothermal therapy, which have attracted wide attention of researchers. In the field of sensing, chemical substances and biomolecules can be detected based on the phenomenon of local surface plasmon resonance. However, the study of pressure detection based on this phenomenon is still in the initial stage. In addition, the current sensing application is limited to the changes in the local surface plasmon resonance behavior with the dielectric environment, the particle morphology and the assembly behavior, and the change with other factors (such as particle orientation) has not been used. A pressure sensitive film is designed and prepared on the local surface plasmon resonance of noble metal nanoparticles with the change of orientation. The pressure sensitive behavior of the polymer composite film is evaluated by the ratio of resonance peak ratio, and the numerical simulation of the pressure sensitive behavior is carried out. First, the discrete dipole approximation is used. The local surface plasmon resonance behavior of rod like and flake like noble metal nanoparticles under different orientations is simulated by method. On this basis, a pressure sensitive model based on the orientation change of noble metal nanoparticles is proposed. The distribution of the cloth to an ordered distribution, and then the ratio of the resonance peak, can be changed to measure the pressure by the change of the ratio. A series of noble metal nanoparticles, including Au nanorods, Ag nanoscale, Ag@Au composite nanoscale, are synthesized by the method of seed growth and heat injection. Au nanorods with different length to diameter ratio are obtained by seed growth process. The length to diameter ratio of Au nanorods is 2.06,2.31 and 2.60. The longitudinal resonance peaks are at 651 nm, 688 nm and 726 nm.Ag nanoscale are triangular flaky, and the border length and thickness are 135 nm and 15 nm respectively. The internal polar resonance peak is located in the Au shell of 793 nm.Ag@Au composite nanoscale. The thickness of the layer is 3 nm, 4 nm and 13 nm respectively. The dipole resonance peaks in the surface are located at 758 nm, 786 nm and 819 nm., respectively. The pressure sensitive Au nanorod /PVA composite film and the Ag@Au composite nanoscale /PVP composite film are prepared. The increase of the refractive index of the surrounding medium has a certain red shift. By analyzing the change of the extinction spectrum of the noble metal nanoparticles / polymer composite films at compression, this paper discusses how to use this change to characterize the size of the pressure, and defines the selection method of different kinds of peak intensity of the resonance peak, and further defines the resonance peak strength. The ratio variation rate. The pressure sensitivity of the polymer composite film based on the orientation change of the noble metal nanoparticles was studied by the pressure size, the pressure time, the morphology parameters of the nanoparticles and the PEG content in the film. It was found that the ratio of the ratio of the resonance peak strength was related to the strength and time of the applied stress. It is clear that the pressure sensitive film can be constructed by the change of the orientation of the noble metal nanoparticles caused by the deformation of the polymer. The measurement of the static pressure.Au Nanorods / polymer composite films and the Ag@Au composite nanoscale / polymer composite films are 6.93~27.72 MPa and 13.86~55.44 MPa respectively. The precision is 8%? The stress sensitivity of this kind of pressure sensitive film can be adjusted by changing the content of the plastic agent PEG in the composite film and the length to diameter ratio of the nanoparticles. It is used to indicate that the ratio of the resonance peak ratio of the pressure increases with the increase of the content of PEG or the increase of the length to diameter ratio of the Au nanorods. The flow field in the process of polymer film deformation is simple plane stretch flow field, and then the expression of particle orientation change is derived through the theory of orientation change of rod like particles (or flaky particles) in the fluid. It is found that the change of particle orientation is related to the shape variable of polymer and the length to diameter ratio of the particles. The expression of the peak peak intensity of the nanoparticles, the orientation change of the nanoparticles under different shape variables and the experimental results of the change rate of the ratio of the resonance peak to the pressure and time are obtained. The relationship between the change of the composite film shape variable with the pressure and the time is obtained. The change of the shape variable is fitted by the Burgers model, and the polymer is obtained. The shape variable expression of the composite film is obtained, and the simulation results of the variation rate of the resonance peak ratio with the pressure and time are obtained. The prediction model proposed in this paper can well simulate the change rate of the resonance peak ratio with the pressure and time, and the error difference is basically within 10% except the short time.
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.2

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6 司e，

本文編號：2014027