本文選題：層狀硫系化合物　切入點：物理氣相沉積　出處：《電子科技大學》2016年博士論文

【摘要】：層狀硫系化合物(包括Bi_2Se_3,Bi_2Te_3,Sb_2Te_3,In_2Se_3等)是一類具有特殊晶體結(jié)構(gòu)和物理性質(zhì)的材料體系,在凝聚態(tài)物理、量子自旋、光電、熱電及能源等領域都有巨大的研究和應用價值。其中Bi_2Se_3除了是傳統(tǒng)的熱電轉(zhuǎn)換材料外,新近被發(fā)現(xiàn)為體能帶隙最寬(0.3eV)的強拓撲絕緣體,是有可能實現(xiàn)拓撲絕緣體室溫應用的基礎材料;而其低維量子結(jié)構(gòu),具有可預期的更為新穎的量子物理屬性和更高性能的熱電轉(zhuǎn)換能力,因此層狀硫系化合物及其量子結(jié)構(gòu)近年來得到了廣泛關注與研究。但層狀硫系化合物具有不同于常見共價半導體的混合型鍵合結(jié)構(gòu),其生長制備面臨諸多挑戰(zhàn),目前在該領域的深入研究報道有限。本論文針對制備層狀硫系化合物薄膜和量子結(jié)構(gòu)的基本科學問題開展討論,重點研究了層狀硫系化合物薄膜在硅襯底上的可控制備及其電學性能,層狀硫系化合物納米結(jié)構(gòu)和多層異質(zhì)結(jié)的制備工藝及生長動力學,以及層狀硫系化合物可控摻雜及量子結(jié)構(gòu)的電學和熱學性能。主要工作如下:1.利用自主搭建的物理氣相沉積(PVD)設備,系統(tǒng)研究了使用層狀硫系材料的化合物源在Si襯底上制取Bi_2Se_3、Sb_2Te_3和Bi_2Te_3薄膜的制備工藝和生長模式。通過研究層狀硫系化合物蒸發(fā)源溫度、襯底預處理條件及襯底生長溫度等對層狀硫系化合物薄膜結(jié)構(gòu)、形貌和成分的影響,得到制取高質(zhì)量c軸取向的Bi_2Se_3、Sb_2Te_3和Bi_2Te_3薄膜的物理氣相沉積工藝條件,為這類層狀硫系化合物材料與現(xiàn)今主流半導體Si之間外延研究及異質(zhì)結(jié)能帶研究提供制備工藝參考。2.研究了通過Ar離子濺射刻蝕的方法,對Bi_2Se_3薄膜進行層層刻蝕,利用XPS/UPS對薄膜和襯底中元素的核極譜進行探測和對比,首次通過價態(tài)和能帶特點推導得到Bi_2Se_3與H-Si異質(zhì)結(jié)之間的能帶結(jié)構(gòu)關系,為Bi_2Se_3與H-Si異質(zhì)結(jié)的載流子控制及光電探測方面提供重要物理參數(shù)。Ar離子槍層層刻蝕的薄膜樣品中,通過對Bi 5d、Se 2p及襯底中的Si 2p進行能譜分析,從薄膜和襯底之間銳利的元素分布,側(cè)面證實Bi_2Se_3和H-Si之間范德華外延特性。同時得到Bi_2Se_3和H-Si之間肖特基勢壘高度ΦB的值為0.31eV。3.研究了通過PVD設備在不同襯底上進行Bi_2Se_3層狀材料納米結(jié)構(gòu)制備工藝和生長機理。還研究了在PVD設備中,進行層狀硫系化合物薄膜的異質(zhì)結(jié)制備。在生長中注意到Sb_2Te_3是可以再作為底層材料繼續(xù)生長其他材料的,Bi_2Se_3和Bi_2Te_3則較難,都出現(xiàn)了一些底層薄膜分解,以及互擴散的現(xiàn)象,這些試驗結(jié)果進一步幫助我們更深入的了解各個材料的物理特性,為材料異質(zhì)結(jié)的制備提供重要參考。同時也發(fā)現(xiàn)即使是范德華外延,晶格更加匹配且結(jié)晶質(zhì)量較好的襯底對上層薄膜結(jié)構(gòu)和表面形貌還是有一定的影響。4.采取分子束外延(MBE)的方法,研究了在晶格和Bi_2Se_3嚴重失配的Si(111)襯底進行高質(zhì)量Bi_2Se_3薄膜的原位制備方法和薄膜生長過程的動力學特性。在含有不飽和鍵的Si(111)-7x7表面,需要通過合適的鈍化層對表面懸掛鍵進行飽和,以避免Se和Si的反應而導致薄膜缺陷增多或者形成多晶。研究了H和Bi鈍化Si(111)表面分別進行Bi_2Se_3薄膜制備的生長動力學過程,總結(jié)出薄膜范德華外延的生長模式。實現(xiàn)具有大范圍單層Bi_2Se_3臺階面的單晶樣品制備,為需要用到大臺面平整表面相關研究提供重要材料基礎。5.利用MBE的方法,在云母襯底上制取高質(zhì)量純c軸取向的Bi_2Se_3薄膜,薄膜具有較高的結(jié)晶性和表面平整度。并在此基礎上進一步試驗了通過非平衡摻雜的方式在透明云母襯底上對Bi_2Se_3薄膜進行原位Sb摻雜,系統(tǒng)研究了不同Sb摻雜量的Bi_2Se_3薄膜在材料結(jié)構(gòu)、表面形貌、電學輸運、光學等方面的性質(zhì),觀察到Bi_2Se_3薄膜中Sb摻雜量對材料載流子濃度和遷移率的影響關系。6.通過MBE實現(xiàn)在云母襯底上Bi_2Se_3/In_2Se_3超晶格的可控制備。利用反射式高能電子衍射對生長過程的原位監(jiān)控以及后期高分辨率X射線衍射來對云母上制備的超晶格晶格進行分析表征,以及通過面內(nèi)面外分析,觀察到Bi_2Se_3和In_2Se_3在各自(00L)和(015)晶面都有一致的對稱性和方向性,呈現(xiàn)出嚴格的面內(nèi)及面外對應匹配關系。還研究了超晶格在透明絕緣云母襯底表面的生長動力學及超晶格的熱電特性。并且最先研究了不同配置M QLs-Bi_2Se_3/N QLs-In_2Se_3超晶格與純的Bi_2Se_3在熱導上的差別,發(fā)現(xiàn)可以利用超晶格界面對聲子的散射,有效降低材料的熱導率,為層狀硫系化合物材料在熱電領域的應用提供了重要依據(jù)。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：電子科技大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.2

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本文編號：1719874