發(fā)布時間：2017-05-01 04:06

  本文關(guān)鍵詞：Pd基催化劑對水中氯代污染物的脫氯研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：飲用水中消毒副產(chǎn)物的高效去除是近年來環(huán)境工程領(lǐng)域研究的熱點問題之一,其中污染最為嚴(yán)重的是氯代有機(jī)物,采用催化加氫活化C-Cl鍵被認(rèn)識是最高效的去除方式之一。甲酸作為化學(xué)儲氫的模型化合物,具有副產(chǎn)物少,目標(biāo)產(chǎn)物選擇性高,清潔,穩(wěn)定,易于工業(yè)應(yīng)用等優(yōu)點。Pd基催化劑是對于廢水處理方法中最有效的催化劑。所以本文采用甲酸作為氫源,Pd/MCM-41及Pd-Au/Al2O3為催化劑,實現(xiàn)對三氯乙烯(TCE)的氫轉(zhuǎn)移還原脫氯。采用浸漬法,將氯金酸和氯鈀酸浸漬到載體上,制備了不同組成的Pd基催化劑(Pd/MCM-41和Pd-Au/Al2O3催化劑)。采用頂空與氣相色譜聯(lián)用技術(shù),考察了Pd的負(fù)載量、Au含量、反應(yīng)溫度、催化劑的初始濃度、甲酸的濃度,以及TCE初始濃度對TCE脫氯反應(yīng)效率的影響。并采用酸堿滴定的方式,考察了反應(yīng)條件對甲酸反應(yīng)速率的影響。通過活性測試篩選出Pd及Pd-Au催化劑的最優(yōu)載體分別為介孔的MCM-41以及Al2O3,通過對不同Pd負(fù)載量(0.5~3wt%)催化劑及Au負(fù)載量(0.5~10 wt%)進(jìn)行活性測試,篩選出Pd和Au最優(yōu)負(fù)載量均為1.5wt%。對反應(yīng)的影響因素(如反應(yīng)溫度、催化劑初始濃度、TCE初始濃度及甲酸初始濃度)進(jìn)行了考察,得到了最優(yōu)反應(yīng)條件。常溫下,對于相同濃度的TCE,1.5wt%Pd/Al2O3可0.5 h內(nèi)達(dá)100%的降解率,對于1.5wt%Pd-1.5wt%Au/Al2O3,10 min之內(nèi)便可以達(dá)到98.3%的轉(zhuǎn)換率。實驗結(jié)果表明,升高溫度加速反應(yīng)的進(jìn)行;增加甲酸濃度促進(jìn)TCE的降解,但是對于甲酸來說有抑制作用;增加催化劑濃度對甲酸和TCE降解均有促進(jìn)作用;增加TCE初始濃度會抑制甲酸和TCE的反應(yīng)速率。催化劑表征結(jié)果表明,對于不同Pd負(fù)載量的Pd/MCM-41,TOF隨著Pd負(fù)載量的增大逐漸增大,但是當(dāng)Pd負(fù)載量大于1.5wt%時,其TOF值變化并不大。由Pd/MCM-41的XRD可知,隨著Pd負(fù)載量的增大,其衍射峰強(qiáng)度逐漸增大;由其TEM可知,隨著Pd含量的增大,其粒徑分布有所不同。當(dāng)Pd負(fù)載量為1.5wt%時,Pd的粒徑小于5 nm;在Pd-Au/Al2O3的XRD中,并不存在Pd和Au的衍射峰,可以推測Pd和Au的粒徑均小于5 nm。即其催化劑的比表面積較大,TCE和甲酸吸附其表面,更易解離出氫,易于反應(yīng)的進(jìn)行,大大增大了催化活性。
【關(guān)鍵詞】：三氯乙烯 甲酸 Pd基催化劑 氯代污染物 加氫脫氯
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;R123.6
【目錄】：

• 摘要7-8
• Abstract8-10
• 第1章 緒論10-23
• 1.1 選題背景10-11
• 1.2 三氯乙烯的理化性質(zhì)及污染現(xiàn)狀11
• 1.2.1 三氯乙烯的理化性質(zhì)11
• 1.2.2 三氯乙烯的污染現(xiàn)狀11
• 1.3 降解方法11-18
• 1.3.1 氧化法12-14
• 1.3.2 還原法14-18
• 1.4 Pd基催化劑18-21
• 1.4.1 Pd基催化劑的催化方式19-20
• 1.4.2 載體的影響20-21
• 1.5 催化氫轉(zhuǎn)移體系21-22
• 1.6 本文思路及主要研究內(nèi)容22-23
• 第2章 實驗方法23-28
• 2.1 催化劑的制備23-24
• 2.1.1 前驅(qū)體的制備23
• 2.1.2 催化劑的制備23
• 2.1.3 催化劑的活化23-24
• 2.2 實驗儀器設(shè)備及藥品24-25
• 2.2.1 實驗儀器設(shè)備24
• 2.2.2 化學(xué)藥品24-25
• 2.3 催化劑的活性測評25-26
• 2.3.1 反應(yīng)器的搭建25
• 2.3.2 活性測試方法25
• 2.3.3 TCE分析方法25-26
• 2.3.4 甲酸的分析方法26
• 2.4 催化劑的表征26-28
• 2.4.1 X-射線衍射（XRD）26
• 2.4.2 透射電子顯微鏡（TEM）26-28
• 第3章 負(fù)載型單金屬Pd催化劑的活性考察28-38
• 3.1 載體的選擇28-29
• 3.2 Pd負(fù)載量的優(yōu)化29-31
• 3.3 甲酸的濃度對反應(yīng)速率的影響31-32
• 3.4 催化劑濃度對反應(yīng)速率的影響32-33
• 3.5 TCE濃度對反應(yīng)速率的影響33-35
• 3.6 催化劑的表征35-37
• 3.6.1 XRD35
• 3.6.2 TEM35-37
• 3.7 本章小結(jié)37-38
• 第4章 負(fù)載型Pd-Au雙金屬催化劑活性考察38-46
• 4.1 載體的篩選38-39
• 4.2 金負(fù)載量對反應(yīng)活性的影響39-40
• 4.3 溫度對反應(yīng)速率的影響40-41
• 4.4 甲酸初始濃度對反應(yīng)速率的影響41-42
• 4.5 催化劑濃度對反應(yīng)速率的影響42-43
• 4.6 1.5%Pd-1.5%Au/Al2O3催化劑的表征43-44
• 4.6.1 X射線衍射（XRD）43-44
• 4.6.2 TEM圖像44
• 4.7 本章小結(jié)44-46
• 總結(jié)46-47
• 參考文獻(xiàn)47-51
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文51-53
• 致謝53

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