本文關鍵詞：高效微流電色譜系統(tǒng)優(yōu)化研究及其在食品安全中的應用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：加壓毛細管電色譜(pressurized capillary electrochromatography,pCEC),即高效微流電色譜,是液相色譜分離技術發(fā)展過程中新興的高效電動微分離技術。它把毛細管液相色譜和毛細管電泳有機地結合在一起,具有高柱效、高分辨度、高選擇性以及環(huán)境友好的優(yōu)異性能。新型全盤自動化高效微流電色譜儀的模塊如下:二元溶劑梯度輸送系統(tǒng)、微流控、自動進樣器、高壓電源、柱溫箱、紫外檢測器、中央控制器、溶劑托盤。其中,除了紫外檢測器,高效微流電色譜還可以與其他檢測器聯用,如微型蒸發(fā)光散射檢測器、微型激光誘導熒光檢測器、納噴-質譜、微型電化學檢測器。全盤自動化高效微流電色譜儀及其多種檢測模式,為生命科學、藥物研究、食品安全、農殘檢測及環(huán)境保護等研究領域提供了創(chuàng)新的分離分析技術手段。本文在原高效微流電色譜體系的基礎上進行改進和優(yōu)化,加入了全自動控制、柱溫箱、納升級進樣閥,提高了整機的穩(wěn)定性和精密度。此外,將高效微流電色譜與其他檢測器聯用,優(yōu)化了與質譜聯用的接口和管路,初步嘗試了pCEC-CCD的基本聯接。最后,將高效微流電色譜應用于實際樣品檢測中,實現了pCEC-LIF檢測食品中的黃曲霉毒素,以及pCEC-UV檢測食品中的防腐劑和抗氧化劑,擴大了pCEC的應用范圍。本論文共分為七個部分:第一章介紹了所研究課題的背景和意義,包括毛細管電泳、毛細管電色譜、高效微流電色譜的原理、相關應用進展、主要儀器構造。概括了高效微流電色譜系統(tǒng)優(yōu)化研究的內容及其在食品安全方面的應用。第二章的工作主要對高效微流電色譜體系進行優(yōu)化及評價。1.將柱溫箱接入到高效微流電色譜體系中,測試不同溫度(4℃,10℃,20℃,30℃,40℃),不同模式下(μHPLC和pCEC),色譜峰保留時間、柱效、峰面積、拖尾因子的變化。發(fā)現加入柱溫箱以后,達到溫度精確可控,避免了外界環(huán)境的干擾以及焦耳熱造成的影響,確保實驗的穩(wěn)定性和精密度,在分析方法建立中,可以將溫度作為可優(yōu)化的條件,改變樣品的保留時間進而改變樣品的分離度。2.對pcec中的分流四通進行更改,比較常用1/16英寸四通和1/32英寸四通的區(qū)別。通過比較在相同體系下的柱效差別,以及連接的方便性,選取1/32英寸四通為最優(yōu)部件。3.將高精密度納升級旋轉式進樣閥接入到pcec體系,通過高精密度定量閥的定量環(huán)進行滿環(huán)定量進樣。比較幾種不同加電方式(微型三通、不銹鋼兩通、鈦合金兩通)造成的死體積及電極反應,最終選擇鈦合金兩通做為連接部件,為實現pcec的準確定量進樣打下基礎。第三章主要是將高效微流電色譜在與納噴-質譜聯接,分流四通處施加正極、毛細管色譜柱末端施加零級,選擇比較不同的聯接方式,考察電極反應的現象及對柱效的影響,最終選擇隔離槽作為連接的部件。此外,對分流四通和六通進樣閥之間的管路進行優(yōu)化。比較連接管路的材質、內徑、長度,最后選擇20cm長,內徑為100μm的peek管進行連接。第四章主要是初步將ccd檢測器和高效微流電色譜聯用,進行檢出限的檢測,對比了qe6500和usb2000+光譜儀的檢出限,并與紫外檢測器檢出限相比,為pcec-ccd聯用以及檢測池的設計打下基礎。第五章主要是借助pcec-lif測定食品中的黃曲霉毒素b1、b2、g1、g2。采用三氟乙酸(tfa)衍生,使用c18毛細管色譜柱(1.8μm粒徑),流動相是45%甲醇(含0.05%甲酸),分離電壓為15kv,分流比是1:300,4種樣品經衍生后達到基線分離。各樣品的檢出限(s/n=3)分別為0.02、0.016、0.008、0.01μg/l,有很好的線性關系。樣品通過乙腈/水(v:v,90:10)提取,濾膜過濾后凈化,氮吹濃縮,三氟乙酸完全避光進行衍生,樣品加標回收率在90.0%~112.0%之間,rsd在0.5%~1.9%之間。將所建立方法應用于花生醬、玉米油等食品的分析,方法靈敏度高,取得了良好的分析結果。第六章主要是建立了pcec-uv同時檢測食品中的防腐劑、抗氧化劑的方法。梯度洗脫進行分析,用乙腈-水(0.05%甲酸),分流比為1:300,分離電壓為15kv,八種抗氧化劑、防腐劑可實現快速分離。各樣品的檢出限(s/n=3)分別為0.8、1.0、5.0、1.7、2.5、3.1、1.6、8.3μg/ml,r0.999,樣品加標回收率90.7%~101.1%,RSD在0.1%~1.9%之間。在植物油樣品的實際分析中,取得了良好的結果。第七章對上述實驗進行了總結,并對未來相關實驗的進行了展望。
【關鍵詞】：高效微流電色譜 系統(tǒng)優(yōu)化 檢測器聯用 食品安全
【學位授予單位】：上海交通大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：R155.5;O657.7
【目錄】：

• 摘要5-8
• 英文摘要8-14
• 第一章 緒論14-20
• 1.1 毛細管電色譜14-15
• 1.1.1 毛細管電泳概述14
• 1.1.2 毛細管電色譜概述14-15
• 1.1.3 毛細管電色譜應用進展15
• 1.2 高效微流電色譜15-18
• 1.2.1 高效微流電色譜概述15-16
• 1.2.2 高效微流電色譜儀器構造16
• 1.2.3 高效微流電色譜應用進展16-18
• 1.3 本論文的意義與研究內容18-20
• 第二章 高效微流電色譜體系的優(yōu)化及評價20-54
• 2.1 研究背景20
• 2.2 適用于微分離體系的控溫系統(tǒng)（柱溫箱）的評價20-29
• 2.2.1 實驗條件20
• 2.2.2 實驗內容20-21
• 2.2.3 實驗結果21-27
• 2.2.4 實驗討論27-29
• 2.3 分流四通優(yōu)化及評價29-39
• 2.3.1 實驗條件29
• 2.3.2 實驗內容29-32
• 2.3.3 實驗結果32-36
• 2.3.4 實驗討論36-39
• 2.4 高精密度納升級旋轉式進樣閥接入到pCEC體系的評價39-53
• 2.4.1 實驗條件39
• 2.4.2 實驗內容39-43
• 2.4.3 實驗結果43-51
• 2.4.4 實驗討論51-53
• 2.5 實驗小結53-54
• 第三章 高效微流電色譜與質譜聯用54-62
• 3.1 研究背景54
• 3.2 實驗條件54
• 3.3 實驗內容54-55
• 3.4 實驗結果55-60
• 3.4.1 連接部件的選擇55-58
• 3.4.2 連接管路的優(yōu)化58-60
• 3.5 實驗小結60-62
• 第四章 高效微流電色譜與CCD檢測器聯用62-71
• 4.1 研究背景62
• 4.2 實驗條件62-63
• 4.3 實驗內容63-64
• 4.4 實驗結果64-69
• 4.5 實驗小結69-71
• 第五章 加壓毛細管電色譜-激光誘導熒光法檢測食品中的黃曲霉毒素71-78
• 5.1 研究背景71
• 5.2 材料與方法71-72
• 5.2.1 儀器和試劑71
• 5.2.2 標準溶液的配制71-72
• 5.2.3 樣品前處理72
• 5.2.4 柱前衍生條件72
• 5.2.5 pCEC-LIF色譜條件72
• 5.3 pCEC-LIF色譜條件的選擇與優(yōu)化72-74
• 5.3.1 有機溶劑的選擇72
• 5.3.2 緩沖液種類和濃度72
• 5.3.3 pH的影響72-73
• 5.3.4 分離電壓的選擇與優(yōu)化73-74
• 5.4 分析方法學驗證74-75
• 5.4.1 精密度74
• 5.4.2 線性范圍和檢出限74-75
• 5.4.3 加標回收率75
• 5.5 實際樣品測定75-76
• 5.6 實驗小結76-78
• 第六章 加壓毛細管電色譜同時測定食品中的防腐劑和抗氧化劑78-86
• 6.1 研究背景78
• 6.2 材料與方法78-79
• 6.2.1 材料與儀器78
• 6.2.2 標準溶液的配制78-79
• 6.2.3 樣品前處理79
• 6.2.4 色譜條件79
• 6.3 色譜條件的選擇與優(yōu)化79-81
• 6.3.1 有機溶劑的選擇79
• 6.3.2 緩沖液種類和濃度79-80
• 6.3.3 pH的影響80
• 6.3.4 分離電壓的選擇與優(yōu)化80-81
• 6.4 分析方法學驗證81-84
• 6.4.1 精密度81
• 6.4.2 線性范圍和檢出限81-82
• 6.4.3 加標回收率82-84
• 6.5 實際樣品測定84-85
• 6.6 實驗小結85-86
• 第七章 總結與展望86-88
• 參考文獻88-91
• 致謝91-92
• 攻讀碩士學位期間已發(fā)表和錄用的論文92

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  本文關鍵詞：高效微流電色譜系統(tǒng)優(yōu)化研究及其在食品安全中的應用，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：298187