【摘要】：尋求用于多種模式下生物成像和治療的多功能納米平臺(tái)是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。本文提出了用于控制3D超分子組裝的通用自下而上生物納米技術(shù)。通過基因工程突變二聚體蛋白和等離子體工程GO可以證明超分子結(jié)構(gòu)的工程概念證明。在GO的3D超分子結(jié)構(gòu)中摻入各向異性等離子體納米顆粒作為中間層可以提供共價(jià)共軛位點(diǎn)并同時(shí)賦予GO的可調(diào)光學(xué)性質(zhì),其范圍從紫外到近紅外區(qū)域。有趣的是,精確設(shè)計(jì)目的基因的特異性雙位點(diǎn)突變有利于給出有序的組裝而不是GO的隨機(jī)網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),這有助于提供優(yōu)異的增強(qiáng)拉曼成像以跟蹤癌細(xì)胞的行為。通過亞微米超分子組裝體能夠滲透到細(xì)胞核中表現(xiàn)出優(yōu)異的癌細(xì)胞核內(nèi)治療潛力。由于蛋白質(zhì)在癌癥治療、疫苗接種和再生醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用,其在細(xì)胞內(nèi)的傳遞一直受到人們的關(guān)注。然而,將治療性蛋白質(zhì)遞送至包括細(xì)胞質(zhì)、細(xì)胞核和線粒體等細(xì)胞器是非常具有挑戰(zhàn)性的任務(wù),因?yàn)槠潆y以逃避內(nèi)體通路,避免通過內(nèi)膜隔室被轉(zhuǎn)運(yùn)。因此,制備用于蛋白質(zhì)遞送至細(xì)胞內(nèi)的有效納米載體,例如基于聚合物、脂質(zhì)介導(dǎo)、基于無機(jī)和蛋白質(zhì)介導(dǎo)的納米載體,已經(jīng)引起了了越來越多研究者的興趣。將性能互補(bǔ)蛋白質(zhì)和納米顆粒進(jìn)行結(jié)合,將無機(jī)基納米載體和功能性生物分子結(jié)合到納米結(jié)構(gòu)中,以納米材料支架為依托加載蛋白質(zhì)。蛋白質(zhì)和無機(jī)納米粒子的自組裝其基于疏水相互作用,主客體包封或靜電吸引的非共價(jià)偶聯(lián)作用,這主要依賴于天然互補(bǔ)相互作用。在此,我們提出了用于給出蛋白質(zhì)納米顆粒超分子結(jié)構(gòu)的程序化合成的共同工程組裝方法。我們通過基因工程蛋白和等離子體工程無機(jī)/有機(jī)聚合物氧化石墨烯的代表性實(shí)例證明了該提議。作為柔性2D材料,石墨烯或氧化石墨烯(GO)由于其水分散性、低細(xì)胞毒性以及與碳納米管相比具有大的表面積,而已廣泛應(yīng)用于生物傳感和生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用。將柔性2D石墨烯片組裝成3D結(jié)構(gòu)促進(jìn)了石墨烯材料在能量、傳感、生物領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用。因?yàn)樗鼈兙哂袃?yōu)異的性能,因此一些先進(jìn)技術(shù)包括已經(jīng)開發(fā)出模板制導(dǎo)、化學(xué)氣相沉積、膠體球合成、溶劑熱合成、溶膠凝膠合成等,已經(jīng)被開放用于制造石墨烯3D結(jié)構(gòu)。對(duì)石墨烯或氧化石墨烯3D結(jié)構(gòu)的研究一直專注于3D隨機(jī)互連石墨烯網(wǎng)絡(luò)的制造和應(yīng)用;相比之下,由于其層疊良好、高度有序的多層結(jié)構(gòu),以此構(gòu)建有組織的體系結(jié)構(gòu),如層疊結(jié)構(gòu)或液晶結(jié)構(gòu),顯得更具挑戰(zhàn)性。到目前為止,GO層狀結(jié)構(gòu)的研究僅限于聚合物引導(dǎo)技術(shù);然而到目前為止,還沒有關(guān)于工程化蛋白質(zhì)氧化石墨烯超分子組裝的報(bào)道。在本文中,為了控制GO的3D超分子結(jié)構(gòu)(GO 3D SA),設(shè)計(jì)了氧化石墨烯與基因工程蛋白結(jié)合的金屬夾層等離子體工程。該途徑解決了GO生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用的幾個(gè)關(guān)鍵問題。(Ⅰ)無機(jī)/有機(jī)三維雜化物作為穩(wěn)定的膠囊,為離子和分子的進(jìn)入和擴(kuò)散以及治療性蛋白質(zhì)的細(xì)胞內(nèi)遞送提供了有效途徑。(Ⅱ)利用基因工程突變蛋白代替野生型蛋白與納米粒子共組裝,賦予超分子結(jié)構(gòu)。(Ⅲ)各向異性等離子體中間層可以避免GO的糾纏,為跟蹤癌細(xì)胞提供可調(diào)的光學(xué)能力。(Ⅳ)有效的藥物負(fù)載特征是可以實(shí)現(xiàn)超分子組裝的刺激響應(yīng)藥物釋放。
【圖文】：

１．１石墨烯簡介逡逑石墨烯是碳的結(jié)晶形式之一，它是ｓｐ雜化的單層軌道，，緊密堆積到二維逡逑（２Ｄ）蜂窩晶格中（圖１．１）。每個(gè)碳原子都有三個(gè)0鍵和一個(gè)平面外的７１鍵，逡逑它們可以與相鄰的原子結(jié)合［１］。該原子結(jié)構(gòu)與石墨烯的電子分布相結(jié)合，導(dǎo)致高逡逑導(dǎo)熱性、獨(dú)特的光學(xué)行為、優(yōu)異的機(jī)械性能、極端條件下的化學(xué)穩(wěn)定性和大的表逡逑面積。此外，通過化學(xué)和物理改性，石墨烯片可以轉(zhuǎn)化為石墨烯相關(guān)材料，例如逡逑單層和多層石墨烯，氧化石墨烯（ＧＯ）和還原ＧＯ邋（ｒＧＯ），每種材料都具有獨(dú)逡逑特的可調(diào)特性。自從２００４［Ｊ＞年被發(fā)現(xiàn)，它己被廣泛地應(yīng)用于各種領(lǐng)域，諸如柔性逡逑電子［３，４］、超級(jí)電容器［５１、電池［６］、可打印的油墨［７］、光學(xué)及電化學(xué)傳感器＆１Ｑ］和逡逑儲(chǔ)能等［ｉｗ３］。逡逑Ａｆｔ邋ｆｔｐ邐ｆ邋ａ！逡逑Ｔｉｓｓｕｅ邋Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ逡逑；邐Ｇｅｎｅ邋Ｓｃ．邋Ｄｍａ邋ｄｅｌｈ邋ｅｒｖｒ逡逑Ｇｒａｐｌ＾ｅｎｅ逡逑（邐Ｗｒ＇ｒ邐＼逡逑！邐Ｍｅｃｌｔａｎｉｃａｌ邋Ｓｔｒｅｎｇｔｈ邋－邋１邋ＴＰａ邐Ｉ逡逑＼邋Ｅｌｅｃｔｒｉｃａｌ邋Ｃｏｎｄｕｃｔｉｖｉｔｙ邋￣邋ＩＯ４邋Ｓ邋ｃｍ邋Ｉ逡逑＼邋Ｏｐｔｉｃａｌ邋Ｔｒａｎｓｉｍｉｔｔａｎｃｅ邋－邋９７，７°0邋Ｊ逡逑ＱＤ－ｇｒａｐｈｅｎｅ邋Ｍ｜逡逑ｍ逡逑＊＊邐Ｂｉｏｓｅｎｓｏｒ逡逑Ｂｉｏｉｍａｇｅ逡逑３Ｄ邋ｐｒｉｍ

［７Ｑ］。ＧＦＰ用于評(píng)估轉(zhuǎn)染效率，結(jié)果顯示ＰＥＩ－ＧＯ復(fù)合物在ＥＧＦＰ轉(zhuǎn)染的細(xì)胞中提逡逑高了邋９倍。在制備了邋ＧＯ－ＰＥＩ復(fù)合物以有效加載ｍＲＮＡ用于臨床應(yīng)用［７１］（圖１．４邋ｂ）。逡逑８逡逑
【學(xué)位授予單位】：安徽大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：R318

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本文編號(hào)：2711355