第 1 章  緒論

隨著微納流控技術的發(fā)展和應用，納米通道成為制約微納流控系統(tǒng)發(fā)展的主要因素之一，提高納米通道的智能調節(jié)能力是實現(xiàn)“芯片上的實驗室”的關鍵技術[3,4]。由于制造工藝的局限性，納米通道一般是由聚合物或非聚合物表面修飾聚合物構成；其中，表面修飾聚合物刷對智能納米通道的功能起著重要的作用。最近的研究顯示，聚合物修飾的納米通道表面能夠控制電滲流和使表面分析物的作用能最小化[5,6]，這對使用電泳技術使生物分子分離是十分重要的。通過對微納通道表面接枝聚合物刷(polymer  brushes)，賦予了微納通道許多新功能，拓寬了微流控的應用領域。聚合物刷是指接枝或生長在納通道表面的刷狀均聚或共聚態(tài)高分子聚合物結構變化形成的刷狀特殊結構表面。用聚合物刷來構造材料表面的納米結是一種簡單高效的納米制造新方法[7]，可廣泛應用于生物制造、納米電子、新能源和微機電系統(tǒng)等領域。聚合物刷的一些殊性能使其可作為智能材料用于各種微納流控器件的制造[8-14]。接枝于通道表面的聚合物刷可以對環(huán)境條件（溫度、pH 值、光、電場、磁場、壓力、殊生物分子及細胞等）的微小變化做出響應，因此可以用于制造微流控系統(tǒng)的智能傳感器；在微納通道表面接枝聚合物刷能有效地改變流道表面的一些性質，如減少流阻[10]、潤滑、潤濕、摩擦、粘附性和生物相容性等；可通過外界條件（電場等）變化控制通道內的聚合物刷構象，進而實現(xiàn)流體的閥控作用。

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第 2 章  聚合物在納米通道內的自組裝結構 

2.1  引言

本文第一章文獻綜述得出結論：納米管的直徑是影響嵌段共聚物相行為的重要原因。因此，在本章研究中，納米管直徑的變化將作為重要參數(shù)進行深度研究。在本章中將采用分子動力學方法，首先對較為簡單的中性二嵌段共聚物在多壁納米管中的相行為進行研究。而后，分別研究較為復雜的三嵌段共聚物在單壁及多壁納米管中的構象變化情況。對于影響嵌段共聚物相行為的主要參數(shù)，如納米管尺寸及壁面吸附強度等，本文都將進行深入的分析研究。模擬過程中，將得到一系列嵌段共聚物的相圖，本文通過分析這些相圖，可為后續(xù)的工作提供理論指導。 

2.2  分子動力學

在分子動力學模擬中，由于計算條件限制，系統(tǒng)中的粒子數(shù)目是有限的，且一定會有部分粒子位于模擬盒子邊緣。因此，計算結果不可避免會受到模擬盒子的尺寸和表面性質的影響。但由于考慮到不能為避免這種不利影響而將模擬系統(tǒng)設定為極端大，故合理有效的處理模擬盒子的邊界條件對于分子動力學模擬是非常必要的。在本文的研究中，對于模擬盒子的邊界處理有兩種方式，即周期性邊界條件和固定邊界條件。

第 3 章  兩親共聚物刷對納米通道的閥控作用研究 ............................ 55

3.1  引言 ................. 55
3.2  兩親性共聚物的溫度響應 ................ 55
3.3  兩親性共聚物的溶劑特性響應 ........... 65
第 4 章  流道上下壁面分別接枝帶有相反電荷的聚電解質刷對電滲流的影響 ........................ 75
4.1  引言 ............ 75
4.2  聚電解質刷接枝密度及電場強度對電滲流的調控研究 ........ 75
4.3 不同帶電比例聚電解質刷對電滲流的調控研究 ..................... 92
第 5 章  聚兩性電解質刷對電滲流抑制作用的研究 ........... 105
5.1  引言 ..... 105
5.2  不同帶電比例聚兩性電解質刷對電滲流的抑制作用研究 .. 105
5.3 不同電荷分布聚兩性電解質刷對電滲流的抑制作用研究 ... 116

第 6 章  接枝聚合物刷的多孔介質膜電滲泵實驗研究 

6.1  引言 

本章將首先研究聚合物納米通道的制備方法，并將納米通道用于多孔介質膜電滲泵，實驗研究接枝不同聚合物后對電滲流的影響規(guī)律；實驗研究分析改變外加電場強度、聚合物刷接枝密度、刷層厚度和親疏水性等對電滲流的調控作用。 

6.2  電滲泵制備

如圖 6. 2 所示  ，電滲泵流實驗系統(tǒng)由電源、電滲泵、待泵送溶液儲存池、儲液池、氫氣供給系統(tǒng)組成。本文選用去離子水作為工作流體，流量計算使用測量液體累加質量的方法。電滲泵工作前需將泵送液體灌滿整個泵體，使用電化學工作站在氣體擴散電極上分別施加四種電壓：0.3V、0.5V、1.0V 和 1.5V，在電滲泵工作 10 個小時后測量儲液池內去離子水重量變化并計算電滲泵流量大小。實驗中使的儀器：LK98BⅡ型微機電化學分析系統(tǒng)、超聲波震蕩儀、SU8010 型發(fā)射掃描電鏡（日立公司）、干燥箱（MTI 公司）、FA1004 型電子秤、高溫液壓壓片機、HF-150 小型氫氣發(fā)生器。 實驗中使用的化學藥品為：PAN、PEI、PS 粉末，均為市售通用聚合物；NMP（購自國藥集團）；質量分數(shù)為 60 wt%的 PT/C 催化劑（購自 johnson Mathey 公司）；AAO 膜（購自上海上木科技）；活性炭、乙炔黑、PVDF（均為分析純 AR級別，購自沈陽科晶）；質子交換膜 n117（購自 Dupont）；DMF （購自國藥集團）。
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第 7 章   全文總結與展望

本論文系國家自然科學基金資助項目“微納流道內聚合物刷與流體相互作用的多尺度模擬和實驗研究的電滲流部分研究內容之一。針對聚合物結構變化形成新結構納米通道的規(guī)律、聚合物刷特殊結構和不同納米結構通道內電滲流的變化規(guī)律進行了研究，旨在提供一種用于微納流控系統(tǒng)且可抑制電滲現(xiàn)象的新型納米通道和具有閥控作用的聚合物納米孔通道，同時為設計高性能低壓電滲提供新的解決方案。全文研究工作主要包括以下內容及結論： 1) 本文研究了在兩種特殊的納米通道（選擇性和非選擇性納米管）內二嵌段共聚物自組裝結構的變化規(guī)律，綜合考慮了嵌段共聚物的自身屬性（包括嵌段的數(shù)量、各嵌段單體的組成、共聚物分子鏈的排列方式等），分別研究了納米管壁面吸附強度和納米管尺寸對二嵌段共聚物構象的影響。由于實驗難以觀察到多壁納米管內共聚物的復雜結構變化，，本文的研究結果系首次通過分子模擬揭示了在多壁納米管內二嵌段共聚物螺旋狀結構變化情況。此前還未見有相關報到過共聚物在多壁納米管中的自組裝結構。雖然多壁納米管和單壁納米管在空間上同樣屬于二維受限，但由于其增加了內壁的限制，故二嵌段共聚物在多壁納米管和單壁納米管中的結構構象差別很大。
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參考文獻（略）

本文編號：133424