含氯揮發(fā)性有機(jī)物(Chlorinated Volatile Organic Compounds,Cl-VOCs)廣泛應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn),但其對生態(tài)環(huán)境和人體健康具有嚴(yán)重危害。催化燃燒技術(shù)被認(rèn)為是凈化Cl-VOCs的有效技術(shù)之一,然而,催化劑易氯中毒并產(chǎn)生具有更強(qiáng)毒性和持久性的多氯副產(chǎn)物,甚至二噁英等持久性有機(jī)污染物,極大制約了該技術(shù)的工業(yè)應(yīng)用。本文以典型Cl-VOCs-氯苯為研究對象,考察了不同金屬氧化物催化體系凈化氯苯的反應(yīng)性能,探究了催化劑氯中毒和次生污染特征,初步評估了Cl-VOCs催化凈化技術(shù)的應(yīng)用環(huán)境風(fēng)險(xiǎn);此外,本文還探究了催化劑的磷酸改性對高毒多氯副產(chǎn)物生成的抑制作用及影響機(jī)制,為Cl-VOCs高效催化控制,降低次生污染風(fēng)險(xiǎn)提供技術(shù)支撐。本文首先選用在催化凈化VOCs研究中廣泛應(yīng)用的四種金屬氧化物(Ru、V、Ce與Mn)為活性相,分別負(fù)載于碳納米管(MWCNT),研究其催化凈化氯苯的反應(yīng)性能與毒副產(chǎn)物生成特征。研究發(fā)現(xiàn),Ru-CNT可通過Semi-Deacon反應(yīng)活性促進(jìn)Cl₂生成;V-CNT由于表面具有豐富的Br?nsted酸位點(diǎn)可促進(jìn)HCl生成。二者的...

【文章頁數(shù)】：107 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
致謝
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 選題背景及意義
    1.2 研究目標(biāo)與內(nèi)容
2 文獻(xiàn)綜述
    2.1 含氯揮發(fā)性有機(jī)物概述
        2.1.1 含氯揮發(fā)性有機(jī)物的定義、來源與危害
        2.1.2 二噁英的來源與形成機(jī)理
    2.2 含氯揮發(fā)性有機(jī)物污染控制技術(shù)
        2.2.1 含氯揮發(fā)性有機(jī)物末端控制技術(shù)
        2.2.2 催化燃燒技術(shù)
    2.3 含氯揮發(fā)性有機(jī)物催化凈化常用催化劑
        2.3.1 負(fù)載型貴金屬催化劑
        2.3.2 過渡金屬氧化物及其復(fù)合金屬氧化物催化劑
        2.3.3 分子篩催化劑
    2.4 含氯揮發(fā)性有機(jī)物催化氧化反應(yīng)機(jī)理研究
    2.5 含氯揮發(fā)性有機(jī)物催化氧化過程的次生污染問題
    2.6 小結(jié)與展望
3 實(shí)驗(yàn)材料與方法
    3.1 實(shí)驗(yàn)試劑、氣源及儀器
        3.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與氣源
        3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    3.2 催化材料制備方法
        3.2.1 MWCNT預(yù)處理
        3.2.2 M-CNT催化劑(M=Pt、Ru、V、Ce、Mn)制備
        3.2.3 K-OMS-2 催化劑制備
        3.2.4 磷酸根改性K-OMS-2 催化劑制備
    3.3 催化性能測試裝置與評價(jià)參數(shù)
        3.3.1 催化性能測試裝置
        3.3.2 催化性能評價(jià)參數(shù)
        3.3.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制
    3.4 催化材料表征技術(shù)
        3.4.1 比表面積與孔結(jié)構(gòu)測定
        3.4.2 X射線衍射(X-ray Diffraction,XRD)
        3.4.3 場發(fā)射掃描電子顯微鏡(Scanning Electron Microscopy,SEM)
        3.4.4 高分辨透射電子顯微鏡(High Resolution Scanning TransmissionElectron Microscopy,HR-STEM)
        3.4.5 電感耦合等離子體發(fā)射光譜(Inductively Coupled Plasma OpticalEmission Spectroscopy,ICP-OES)
        3.4.6 X射線光電子能譜(X-ray Photoelectron Spectroscopy,XPS)
        3.4.7 吡啶紅外吸附測試(Pyridine Adsorbed Infrared,Py-IR)
        3.4.8 氫氣程序升溫還原(H2 Temperature-programmed Reduction,H2-TPR)
        3.4.9 程序升溫脫附(Temperature-programmed Desorption,TPD)
        3.4.10 程序升溫表面反應(yīng)(Temperature-programmed Surface Reaction,TPSR)
    3.5 副產(chǎn)物分析
        3.5.1 氣相副產(chǎn)物的定性分析
        3.5.2 氣相副產(chǎn)物的定量分析
        3.5.3 催化劑表面半揮發(fā)性副產(chǎn)物分析
    3.6 二噁英測試
4 典型金屬催化劑催化凈化氯苯的反應(yīng)性能與毒副產(chǎn)物生成研究
    4.1 催化劑制備
    4.2 催化劑物化性質(zhì)表征
        4.2.1 物相分析
        4.2.2 比表面積、孔容與孔徑分析
        4.2.3 催化劑微觀形貌與活性相分布分析
    4.3 催化劑催化氧化氯苯反應(yīng)性能
    4.4 催化劑脫氯性能分析
    4.5 催化劑反應(yīng)前后物化性質(zhì)分析
        4.5.1 催化劑氧化還原性能分析
        4.5.2 催化劑表面組分價(jià)態(tài)分析
    4.6 催化劑催化氧化氯苯反應(yīng)副產(chǎn)物分析
        4.6.1 氣相副產(chǎn)物分析
        4.6.2 催化劑表面半揮發(fā)性副產(chǎn)物分析
    4.7 二噁英生成量測定
    4.8 本章小結(jié)
5 磷酸根表面改性MnO_x催化凈化氯苯的反應(yīng)性能與高毒副產(chǎn)物抑制研究
    5.1 催化劑制備
    5.2 催化劑物化性質(zhì)表征
        5.2.1 物相和比表面積分析
        5.2.2 微觀形貌分析
        5.2.3 表面元素價(jià)態(tài)分析
        5.2.4 氧物種傳輸能力分析
        5.2.5 氧化還原性能分析
        5.2.6 表面酸性分析
        5.2.7 H₂O-TPD分析
    5.3 氯苯催化氧化活性及CO₂選擇性測試
    5.4 反應(yīng)穩(wěn)定性分析
    5.5 催化劑脫氯性能分析
    5.6 反應(yīng)副產(chǎn)物分析
        5.6.1 氣相副產(chǎn)物定性分析
        5.6.2 氣相副產(chǎn)物定量分析
    5.7 本章小結(jié)
6 結(jié)論與展望
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 未來工作展望
參考文獻(xiàn)
作者簡歷



本文編號：3814543