大氣氣溶膠對地球輻射平衡、全球氣候變化以及人類健康有著重要影響。新粒子生成（NPF）是大氣氣溶膠的主要來源,但由于全球大氣環(huán)境的多樣性和當(dāng)前檢測手段的局限性,人們對新粒子生成機(jī)理的認(rèn)識尚不清晰,尤其是新粒子生成初期氣象物質(zhì)生成臨界核團(tuán)簇的過程。當(dāng)前,一些外場觀測和實驗表明有機(jī)酸和有機(jī)胺可以參與新粒子的生成,本文選擇了空氣中含量較高的乙酸（HOAc）和二甲胺（DMA）進(jìn)行研究。在研究乙酸二甲胺體系的成核機(jī)理過程中,分子動力學(xué)模擬是其中一項重要的研究內(nèi)容,而獲得精確的勢能面是進(jìn)行分子動力學(xué)模擬的基礎(chǔ),根據(jù)勢能面的計算可以獲得體系的能量和力等信息。常用的構(gòu)建勢能面的方法中,從頭計算和密度泛函理論這兩種方法的計算精度高,但速度慢、計算成本高,而半經(jīng)驗勢方法的速度稍快但精度卻達(dá)不到要求。由于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)有著函數(shù)形式靈活、計算精度高、速度快等特點(diǎn),使得神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可以彌補(bǔ)以上三種方法各自的局限性。因此本文將神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)應(yīng)用到乙酸二甲胺成核機(jī)理研究里勢能面的構(gòu)建中,預(yù)測得到擬合精度較高的分子勢能面,從而得到可靠的分子動力學(xué)結(jié)果,同時又大幅提高了計算速度,這對研究該體系后續(xù)的物理化學(xué)特性以及對氣溶膠形成的影響提供... 

【文章來源】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：65 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 研究背景及意義
        1.1.1 大氣氣溶膠簡介
        1.1.2 分子模擬
    1.2 研究現(xiàn)狀
    1.3 本文研究內(nèi)容
        1.3.1 分子勢能面的預(yù)測
        1.3.2 乙酸-二甲胺勢能面的成核機(jī)理
    1.4 本文結(jié)構(gòu)
第2章 理論方法介紹
    2.1 勢能面的構(gòu)造方法
        2.1.1 從頭算方法
        2.1.2 半經(jīng)驗方法
        2.1.3 密度泛函理論
        2.1.4 基于數(shù)學(xué)原理的方法
    2.2 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)
        2.2.1 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的發(fā)展和分類
        2.2.2 深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)
    2.3 本章小結(jié)
第3章 基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型獲得勢能面
    3.1 問題定義
    3.2 準(zhǔn)備數(shù)據(jù)集
        3.2.1 構(gòu)型的選擇方法
        3.2.2 構(gòu)造數(shù)據(jù)集
    3.3 對輸入數(shù)據(jù)的處理
        3.3.1 常見的輸入形式
        3.3.2 對稱函數(shù)
    3.4 構(gòu)建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢
        3.4.1 搭建神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型
        3.4.2 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的訓(xùn)練及測試
    3.5 結(jié)果分析
        3.5.1 水團(tuán)簇的測試結(jié)果
        3.5.2 有機(jī)大分子的測試結(jié)果
    3.6 本章小結(jié)
第4章 乙酸-二甲胺勢能面的成核機(jī)理
    4.1 乙酸和二甲胺
    4.2 基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)勢獲得乙酸二甲胺的最低能結(jié)構(gòu)
    4.3 體系的成核機(jī)理
        4.3.1 幾何結(jié)構(gòu)
        4.3.2 熱化學(xué)分析
        4.3.3 拓?fù)鋮?shù)和非共價鍵相互作用的分析
        4.3.4 構(gòu)象分析中的溫度依賴性
        4.3.5 大氣相關(guān)性
    4.4 本章小結(jié)
第5章 總結(jié)與展望
    5.1 本文主要工作與研究成果
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的研究成果


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]基于第一性原理的Fe摻雜銳鈦礦型TiO2（001）表面光催化性研究[J]. 賈曉偉,王敏.  材料導(dǎo)報. 2018(S1)
[2]HFO-1234ze（Z）熱解機(jī)理的DFT研究[J]. 張浩,劉朝,吳小陽,曹宇,徐肖肖.  工程熱物理學(xué)報. 2017(09)
[3]基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的分子體系勢能面構(gòu)造[J]. 陳俊,張東輝.  中國科學(xué):化學(xué). 2015(12)
[4]用準(zhǔn)經(jīng)典軌線方法研究O（1D）+DBr→OD+Br反應(yīng)的極化分布[J]. 許雪松,金坤,荊波,李磊.  科學(xué)通報. 2011(19)

碩士論文
[1]基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的大分子體系勢能面的構(gòu)建[D]. 陳熾宏.南京大學(xué) 2017



本文編號：3443344