發(fā)布時(shí)間：2017-12-09 07:45

  本文關(guān)鍵詞：基于畜牧廢水中抗生素降解的新型功能材料制備與應(yīng)用研究

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【摘要】：我國四大牧區(qū)均在民族地區(qū),是重要的畜產(chǎn)品生產(chǎn)加工輸出基地。近年來,隨著畜牧業(yè)的快速發(fā)展,其養(yǎng)殖規(guī)模越來越大,牧業(yè)廢水逐漸影響當(dāng)?shù)厮h(huán)境,尤其是含有殘留獸藥抗生素的廢水。抗生素為難降解有機(jī)污染物,長期累積對(duì)生態(tài)具有潛在的威脅。利用現(xiàn)代水處理技術(shù),將畜牧廢水中抗生素徹底處理后排放,消除生態(tài)威脅,保障民族地區(qū)畜牧業(yè)可持續(xù)發(fā)展�；诠δ懿牧系母呒�(jí)氧化技術(shù)是深度處理難降解有機(jī)物的有效手段。光催化劑半導(dǎo)體納米材料TiO_2可有效捕獲光產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的·OH,·OH可以直接氧化降解水體中各種難降解的抗生素分子為H2O和CO_2,且TiO_2穩(wěn)定性好、無毒、價(jià)廉、二次污染風(fēng)險(xiǎn)小等優(yōu)點(diǎn),成為降解抗生素技術(shù)的研究熱點(diǎn)。針對(duì)目前光催化劑P25 TiO_2應(yīng)用面臨的兩大難題:光譜響應(yīng)范圍窄(Eg=3.2 eV,僅吸收387nm波段的紫外光,太陽光中的紫外線部分僅占～5%)和空穴-電子對(duì)復(fù)合率高導(dǎo)致的量子效率低～4%),本文利用實(shí)驗(yàn)研究手段,通過對(duì)TiO_2摻雜改性、與窄帶半導(dǎo)體g-C3N4或C材料復(fù)合改性,制備能夠?qū)梢姽忭憫?yīng)、量子效率高的光催化劑材料,并將材料應(yīng)用于太陽能資源豐富的民族地區(qū)的畜牧廢水中抗生素的去除降解研究。具體研究成果如下:1.元素?fù)诫s二氧化鈦,可以有效窄化禁帶寬度,提高其可見光響應(yīng)。主要研究內(nèi)容:(1)摻雜改性無水溶膠-凝膠法合成N與不同鑭系元素(La、Ce、Pr、Nd、Sm、Gd、Er、Yb、Lu共9種元素)共摻雜TiO_2光催化劑,考察不同煅燒溫度(380℃、580℃、780℃)對(duì)其光催化降解有機(jī)污染物性能的影響。并應(yīng)用X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、紫外可見漫反射光譜(DRS)、X射線光電子能譜(XPS)以及UV紫外可見吸收光譜等一系列表征手段對(duì)樣品晶型、微觀形貌和結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征,從材料結(jié)構(gòu)方面闡述其降解有機(jī)污染物機(jī)制。并通過催化降解水體中污染物測試材料光催化性能。結(jié)果表明:380℃為最佳合成溫度,本實(shí)驗(yàn)條件N-La-TiO_2和N-Gd-TiO_2表現(xiàn)了強(qiáng)的光催化氧化性能。(2)對(duì)介孔Gd-N-TiO_2材料進(jìn)一步深入研究,實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示離子源硝酸釓中的Gd和尿素中的N成功摻雜TiO_2晶格中,既提高了紫外光的捕獲能力,同時(shí)提高了其對(duì)可見光的吸收。因Gd3+的半徑遠(yuǎn)大于Ti4+,當(dāng)少量釓摻雜TiO_2過程中進(jìn)入晶格的釓離子將使得晶格發(fā)生畸變,阻礙了粒徑的生長,使得TiO_2粒徑由20 nm減小至8 nm。Gd-N-TiO_2的比表面積為商業(yè)P25TiO_2的4倍左右,極大增加了材料在降解污染物時(shí)的吸附能力。在污染物光催化降解和循環(huán)實(shí)驗(yàn)中,Gd-N-TiO_2展現(xiàn)出較高的光催化活性和良好的穩(wěn)定性�？疾煳廴疚锍跏紳舛群蚿H值對(duì)催化活性的影響,pH值為7.0,初始濃度8 mg·L-1降解效果最佳。2.元素?fù)诫s結(jié)合生物模板法提高材料比表面積和可見光響應(yīng)。以采自民族地區(qū)的綠帶翠鳳蝶蝶翅和表面活性劑共模板,合成La-N共摻雜的生物分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)N-La-morph-TiO_2。N-La-morph-TiO_2生物分級(jí)多孔結(jié)構(gòu)平均孔徑為8.7nm,比表面積高達(dá)196 m2 g-1,約為市售P25 TiO_2和實(shí)驗(yàn)合成TiO_2的4-5倍,可見光催化活性得到極大的提高。無機(jī)元素La和N的摻雜、生物蝶翅精細(xì)分級(jí)結(jié)構(gòu)和有序多孔結(jié)構(gòu)三者協(xié)同增強(qiáng)N-La-morph-TiO_2材料的光催化活性。3.元素?fù)诫s和窄帶半導(dǎo)體C納米材料復(fù)合制備異質(zhì)結(jié)納米復(fù)合材料。(1)一步法原位合成系列不同復(fù)合比g-C3N4/Gd-N-TiO_2光催化劑。催化降解污染物實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明0.5CN/Gd-N-TiO_2展現(xiàn)優(yōu)越的光催化活性。利用光譜和電子顯微鏡手段,對(duì)材料比表面積、孔徑、粒徑、晶型、能帶寬度和材料化學(xué)鍵合模式進(jìn)行表征,深入研究g-C3N4復(fù)合和元素?fù)诫s對(duì)材料光催化活性提高的機(jī)制,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,g-C3N4與Gd-N-TiO_2兩者異質(zhì)結(jié)界面以共價(jià)鍵結(jié)合,有效電子轉(zhuǎn)移,提高了光生電子-空穴的分離效率,窄化了禁帶寬度,有效提高了可見光響應(yīng)和可見光催化活性。(2)應(yīng)用酸堿對(duì)理論溶劑誘導(dǎo)自組裝的方法和N2氣氛下煅燒處理制備了 C原位生長的TiO_2納米顆粒C@N-TiO_2光催化劑,對(duì)所制備催化劑的物理化學(xué)性能進(jìn)行表征。結(jié)果表明,與空氣中燃燒合成的TiO_2相比,真空煅燒過程中有機(jī)鈦源產(chǎn)生的C可接受TiO_2產(chǎn)生的光生電子,有效抑制電荷復(fù)合,明顯提高了 C@N-TiO_2光催化劑的吸附性能光催化活性。4.將合成的高效光催化劑材料Gd-N-TiO_2、N-La-morph-TiO_2、g-C3N4/Gd-N-TiO_2和C@N-TiO_2應(yīng)用于畜牧廢水中抗生素去除研究,并考察降解過程中pH值、初始污染物濃度、催化劑用量、常見畜牧廢水中離子等各類因素對(duì)催化活性的影響進(jìn)行研究。結(jié)果表明,可見光催化降解多西環(huán)素、四環(huán)素、環(huán)丙沙星、諾氟沙星和加替沙星的活性排序?yàn)?介孔Gd-N-TiO_2N-La-morph-TiO_2g-C3N4/Gd-N-TiO_2C@N-TiO_2(100%),C@N-TiO_2的光催化降解抗菌藥的活性最高,60 min內(nèi)均將污染物降解。
【學(xué)位授予單位】：中央民族大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：X713;TB34

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