發(fā)布時(shí)間：2021-09-30 00:09

　　二維薄層半導(dǎo)體材料因表現(xiàn)出優(yōu)異的光、電、磁以及力學(xué)和熱學(xué)性質(zhì)而在自旋電子學(xué)、柔性電子學(xué)、場(chǎng)效應(yīng)晶體管、儲(chǔ)能和催化等多個(gè)領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用前景,是當(dāng)前物理、信息、材料和化學(xué)等多個(gè)學(xué)科的研究熱點(diǎn)。尤其是二維單層過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔铮═MDs）因空間對(duì)稱(chēng)性破缺表現(xiàn)出了新的“能谷”自由度而成為探討物理/化學(xué)新現(xiàn)象的理想平臺(tái)。通過(guò)工程化單層過(guò)渡金屬硫?qū)倩衔锬芗?jí)結(jié)構(gòu)賦予其新奇而優(yōu)異的物理或化學(xué)性質(zhì),進(jìn)而推進(jìn)其在未來(lái)的光電器件和能源存儲(chǔ)等方面的實(shí)際應(yīng)用是當(dāng)前該研究領(lǐng)域的核心問(wèn)題和挑戰(zhàn)。在本論文中,我們以單層MoS2為例,通過(guò)引入摻雜或摩爾超晶格等策略剪裁其能級(jí)結(jié)構(gòu)或電子結(jié)構(gòu),使單層MoS2具有鐵磁性與發(fā)光共存、優(yōu)異的電催化產(chǎn)氫和高溫鐵磁性等宏觀特性。結(jié)合同步輻射等表征技術(shù)和第一性原理計(jì)算,在原子和電子水平上建立了微觀結(jié)構(gòu)和宏觀物性（磁性與催化）之間的內(nèi)在聯(lián)系,為二維納米材料的制備和性能調(diào)控提供了新的途徑以及理論根據(jù)。本論文主要包括以下幾方面的內(nèi)容:1、單層MoS2鐵磁性與發(fā)光共存機(jī)理研究賦予半導(dǎo)體單層過(guò)渡金屬硫?qū)倩飶?qiáng)的鐵磁性和光致發(fā)光性質(zhì)對(duì)于同時(shí)極化和探測(cè)谷電子學(xué)中的谷自由度具有非常重要的意義。然... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：101 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

圖１．３帶結(jié)構(gòu)計(jì)算Ｉ３］

?第１章緒?論???圖１．３可以看到隨著層數(shù)的增加，帶的極值點(diǎn)出現(xiàn)劈裂，表明層間跳躍的強(qiáng)??度。ｒ點(diǎn)的劈裂遠(yuǎn)大于ｋ點(diǎn)的，主要是由于ｋ點(diǎn)的布洛赫態(tài)主要來(lái)自金屬的ｄ??軌道，而ｒ點(diǎn)的布洛赫態(tài)是由不可忽視的Ｓｐｚｗ道組成。最近鄰ｓ原子的ｐｚＷ??道之間的層間跳躍比其他軌道更重要。ｋ點(diǎn)的層間跳躍弱于ｒ點(diǎn)的，是因?yàn)樯舷??層兩個(gè)金屬原子層之間的距離相比于ｓ原子比較遠(yuǎn)。隨著層數(shù)的增加，ｒ點(diǎn)的能??量提高，而Ｋ點(diǎn)的能量不變，帶隙由直接帶隙（１．９ｅＶ）變成間接帶隙，并且隨??著層厚增加進(jìn)一步減校在２Ｈ相的雙層中，±Ｋ谷的布洛赫態(tài)局域在上層或者??下層取決于自旋，即自旋指數(shù)與層指數(shù)鎖定。Ｋ谷物理本質(zhì)上是兩個(gè)去耦合的單??層。圓偏振ＰＬ可以來(lái)自自旋圓二色性，不是反演對(duì)稱(chēng)性的必須表示。因?yàn)閷幼??由度與面外電極化密切相關(guān)，而自旋與磁場(chǎng)耦合，自旋層的鎖定會(huì)導(dǎo)致一系列有??趣的磁電性質(zhì)｜４］。１Ｔ相的結(jié)構(gòu)如圖１．４所示，單個(gè)晶胞的能量比２Ｈ結(jié)構(gòu)高０．５９??ｅＶ，因此不穩(wěn)定，易于轉(zhuǎn)化成２Ｈ相的結(jié)構(gòu)【５］。從能帶結(jié)構(gòu)的計(jì)算上可以看出，??１Ｔ相是金屬性的，通常用作導(dǎo)電性材料。??〇ｓ??馨?Ｍ。?－Ｖ?ｋｍ?ｒ??圖１．４?ＩＴ相Ｍ０Ｓ２的（ａ）原子結(jié)構(gòu)和（ｂ）電子結(jié)構(gòu)［５】。??１．３二維二硫化鉬自旋與能谷自由度的研究現(xiàn)狀??１．３．?１二維鐵磁性與相關(guān)器件研究現(xiàn)狀??一直以來(lái)人們都認(rèn)為鐵磁性不能在二維體系里面存在，主要是由于Ｍｅｒｍｉｎ－??Ｗａｇｎｅｒ機(jī)理認(rèn)為熱擾動(dòng)的增強(qiáng)。最近關(guān)于二維磁性的研宄表明，磁各向異性通??過(guò)打開(kāi)一個(gè)激發(fā)能隙抵抗熱擾動(dòng)來(lái)穩(wěn)定長(zhǎng)程鐵磁性。二維磁性晶體為在較低維度??下研宄磁性的基本物理現(xiàn)象提供了

都比較低。對(duì)于實(shí)際應(yīng)用來(lái)說(shuō)，大面積尺寸??能夠在室溫以上工作的二維磁體是先決條件，也是追求的最終目標(biāo)。??ａ?Ｅｘｃｈａｎｇｅ?ｉｎｔｅｒａｃｔｉｏｎ?ｂ?Ｍａｇｎｅｔｉｃ?ａｎｉｓｏｔｒｏｐｙ??ｓＡ．，?４－—??＋ＪＴ?Ｔ??了?ｈ＇ｆ’２?了?？?？?—??ｃ?ｄ?ｅ?ｆ??Ｍｏｎｏｌａｙｅｒ?＋?Ｉｓｏｔｒｏｐｙ?Ｍｏｎｏｌａｙｅｒ?＋?ＵＭＡ?Ｍｕｌｔｉｌａｙｅｒ?＋?ＵＭＡ?３Ｄ?＋?ＵＭＡ??（／）??ｉｈ?ｌｒ?１／?１＾??Ｅｎｅｒｇｙ??圖１．５基本物理參數(shù)和不同維度鐵磁體的自旋波激發(fā)［６］。（ａ，?ｂ）交換相互作用來(lái)自電子的??反對(duì)稱(chēng)波函數(shù)，是在Ｐａｕｌｉ規(guī)則下的庫(kù)倫相互作用決定的。自旋之間的交換相互作用可以直??接建立（１），也可以通過(guò)傳導(dǎo)電子間接調(diào)制（２），或者中間陰離子比如Ｏ２－?（３）。自旋通常??會(huì)有一個(gè)擇優(yōu)取向，就是磁各向異性，其具有多種來(lái)源：磁晶各向異性，形狀各向異性，壓??力各向異性等。（ｃ－ｆ）單軸磁各向異性（ＵＭＡ）的存在打開(kāi)了自旋波激發(fā)帶隙阻止磁子的熱??擾動(dòng)，導(dǎo)致有限的居里溫度。隨著從２Ｄ到３Ｄ，磁子的ＤＯＳ從一個(gè)臺(tái)階函數(shù)變化到逐漸增??加的函數(shù)，ＤＯＳ為零的地方是激發(fā)的閾值。因此，在３Ｄ系統(tǒng)里，ＵＭＡ不是特定溫度長(zhǎng)程??磁有序的先決條件。??交換相互作用被用來(lái)理解三維鐵磁體的居里溫度，短程交換相互作用能夠克??服熱能隨機(jī)化磁矩（圖１．５ａ）。盡管如此，三維系統(tǒng)不足以適用二維框架，因?yàn)??維度效應(yīng)占據(jù)了很大的作用。二維系統(tǒng)里的磁子色散相對(duì)于三維系統(tǒng)里面是減小??的，符合二維系統(tǒng)磁子態(tài)密度的突然上升，因此易于熱擾動(dòng)。對(duì)于二維系統(tǒng)沒(méi)有??磁各向異性（圖１


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