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氧化石墨烯納米材料的環(huán)境行為與生物效應(yīng)

發(fā)布時(shí)間:2021-07-27 16:52
  氧化石墨烯(GO)優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì)使其在眾多領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。這使得GO在生產(chǎn)、運(yùn)輸、使用和處置過程中不可避免地進(jìn)入環(huán)境中。GO對(duì)微生物和動(dòng)植物具有一定的危害,進(jìn)而威脅人類的健康和生態(tài)系統(tǒng)的安全。當(dāng)GO進(jìn)入水體中后,水體組分如陰陽離子、有機(jī)質(zhì)以及自然光照都會(huì)對(duì)GO的物化性質(zhì)和膠體行為產(chǎn)生影響,進(jìn)而影響其潛在的生物毒性,改變其環(huán)境行為和風(fēng)險(xiǎn)。另一方面,當(dāng)GO應(yīng)用于環(huán)境污染治理和修復(fù)過程中時(shí),GO載帶的放射性核素、重金屬或抗生素可能會(huì)影響其環(huán)境行為和生物毒性,進(jìn)而影響其應(yīng)用的安全性。本論文采用實(shí)驗(yàn)、表征和理論計(jì)算等方法,深入而系統(tǒng)地研究了 GO的環(huán)境行為與生物效應(yīng)。主要結(jié)果如下:(1)研究了水體環(huán)境因素包括pH、有機(jī)質(zhì)、陽離子(Na+、K+、Mg2+、Ca2+和Al3+)和陰離子(Cl-、HCO3-、HPO42-和SO42-)對(duì)GO在水溶液中穩(wěn)定性的影響。研究發(fā)現(xiàn)Na+和K+通過雙電層壓縮而Ca2+和A13+通過強(qiáng)的配位絡(luò)合誘導(dǎo)GO團(tuán)聚。(2)探討了 GO自身物化性質(zhì)包括尺寸、官能團(tuán)、無序度等對(duì)GO在水溶液中穩(wěn)定性的影響。通過將臨界團(tuán)聚濃度與物化性質(zhì)相關(guān)聯(lián),我們發(fā)現(xiàn)無序度對(duì)UV輻照的GO... 

【文章來源】:中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】:153 頁

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【部分圖文】:

氧化石墨烯納米材料的環(huán)境行為與生物效應(yīng)


圖1.1新華網(wǎng)關(guān)于日本福島核事故的報(bào)道

示意圖,石墨,材料,示意圖


ne?Graphene?oxide????HOOC?COOHCOOMOH??I—Lateral?dimension?-?H???f|VY°Y]^VC〇〇M??b?^b!^ingsliflness?j/?<<x?'?\??che^aceedges.?-?hnorn^of^??often?w?h?he<ef〇atoms?groups?(OH.?-O-)?graphenic?domains??on?bwa.?surface??peripheral??groups??圖1.2石墨烯類材料的結(jié)構(gòu)示意圖145]。??GO以及石墨烯類材料具有獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的物理化學(xué)性質(zhì),在各行業(yè)和??消費(fèi)產(chǎn)品中有著廣泛的應(yīng)用[K4648]。隨著它們的大量生產(chǎn)和廣泛使用,GO以及??石墨烯類材料有可能在其整個(gè)生命周期(包括制造、運(yùn)輸、使用和最終處置)中??有意或無意地被釋放到自然環(huán)境當(dāng)中。最近的研宄表明,GO對(duì)于生物是具有生??物毒性的,GO進(jìn)入動(dòng)物體會(huì)導(dǎo)致嚴(yán)重和持續(xù)的肺損傷[49]。因此,如果GO被釋??放到土壤和地下水系統(tǒng)中,可能會(huì)對(duì)環(huán)境、動(dòng)植物和人類健康造成潛在的威脅。??因此當(dāng)GO進(jìn)入環(huán)境后,GO的環(huán)境行為以及生物毒性效應(yīng)都應(yīng)該引起廣泛的關(guān)??注和研究。??1.3?GO的環(huán)境行為??GO的膠體穩(wěn)定性在影響其在工業(yè)上的應(yīng)用,影響其環(huán)境歸趨與遷移、環(huán)境??風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估、生物利用度、活性氧產(chǎn)生和環(huán)境生物的毒性,影響在廢水處理過程中??對(duì)它的去除,以及它對(duì)其他污染物的吸附能力(例如:重金屬離子、放射性核素??污染物和有機(jī)污染物等)中起著非常重要的作用。GO的膠體性質(zhì)取決于其在給??5??

示意圖,機(jī)理,離子,示意圖


?第1章引言???初始階段,即反應(yīng)限制階段,膠體的團(tuán)聚動(dòng)力學(xué)隨著抗衡離子濃度的增加而線性??增加,直至ccc[59]。盡管沒有明確的標(biāo)準(zhǔn)將表面電勢與膠體穩(wěn)定性聯(lián)系起來,??但膠體系統(tǒng)被認(rèn)為在表面電勢的絕對(duì)值>?30?mV時(shí)是穩(wěn)定的[6e,61]。大量研宄表??明,在特定的pH值下,膠體的絕對(duì)表面電勢值隨著pH值的增大而減小,這與??經(jīng)典靜電理論相一致[6M2]。除了中和表面電荷外,二價(jià)陽離子能與GO相互作用??并使其交聯(lián)在一起,從而更有效的誘導(dǎo)GO懸浮液發(fā)生團(tuán)聚。如圖1.3所示,??Wu等人[63]提出,Ca2+和Mg2+誘導(dǎo)GO團(tuán)聚主要通過以下三個(gè)類型的交聯(lián)作用:??(1)陽離子通過與邊緣的羧基鰲合從而橋連兩個(gè)GO片層邊緣;(2)陽離子通??過弱醇鹽或配位鍵與平面中的環(huán)氧基和羥基作用的方式插入兩個(gè)GO片層的層??間;(3)?GO含氧官能團(tuán)與層間水分子之間形成的氫鍵的交聯(lián)。雖然陽離子在??GO的團(tuán)聚中起主導(dǎo)作用,但它們破壞GO穩(wěn)定性的有效性受到共存陰離子類型??的影響。根據(jù)陰離子與陽離子的絡(luò)合能力,共存陰離子會(huì)影響游離陽離子的濃度??及其對(duì)GO的不穩(wěn)定性。??I?I??Strong?*?Weak??N?/weak??圖1.3鈣鎂離子誘導(dǎo)GO的三種可能的團(tuán)聚機(jī)理示意圖[631。??大分子的NOM具有多種含碳基團(tuán)(例如,羰基、羧基、縮醛、芳香族、異??脂肪族和脂肪族碳),在天然水生系統(tǒng)中普遍存在,被認(rèn)為是膠體懸浮液的穩(wěn)定??劑。典型地,地下水中NOM的濃度在0.1到2?mg/L之間,在地表水中最高可??達(dá)20mg/L[64]。腐殖質(zhì)作為一類典型的NOM,可以根據(jù)水溶性分為富里酸(FA,??可在任何pH值下

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]Application of graphene oxides and graphene oxide-based nanomaterials in radionuclide removal from aqueous solutions[J]. Xiangxue Wang,Shujun Yu,Jie Jin,Hongqing Wang,Njud S.Alharbi,Ahmed Alsaedi,Tasawar Hayat,Xiangke Wang.  Science Bulletin. 2016(20)
[2]貧鈾武器對(duì)人體健康和環(huán)境危害的研究進(jìn)展[J]. 丁志斌,羅凌江.  職業(yè)衛(wèi)生與應(yīng)急救援. 2002(03)



本文編號(hào):3306172

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