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過渡金屬硫化物光調控特性及其在脈沖激光器中的應用

發(fā)布時間:2020-11-17 14:56
   超快激光技術及應用在現(xiàn)代科學技術中,是一個非常重要的研究領域,特別是飛秒激光的出現(xiàn)為人類探索世界提供了嶄新的技術手段。超短激光脈沖所具有的超高峰值功率以及超寬頻譜特性使其在軍事、工業(yè)、科研、通訊、環(huán)境、醫(yī)學、極端物理條件模擬等各個領域均有重要應用?娠柡臀阵w是脈沖激光的核心器件之一,但是傳統(tǒng)半導體飽和吸收鏡(SESAM)的制備工藝復雜、成本高昂,吸收帶寬較窄,極大限制了 SESAM應用范圍。自從石墨烯被成功應用于脈沖激光器后,對類石墨烯二維(2D)層狀材料(例如:過渡金屬硫化物、黑磷、拓撲絕緣體)飽和吸收特性的研究引起了人們的強烈關注。受量子限域效應制約,層狀過渡金屬硫化物(TMDs)具有與體塊材料截然不同的物理性質。而且大量研究表明:晶格排布方式、化學計量比和材料厚度都對二維TMDs的相態(tài)信息、能帶結構和載流子吸收及超快馳豫過程有顯著影響,豐富多樣的結構性質使其在光電器件方面具有廣闊的應用前景。但本征TMDs材料的可飽和吸收效應相對較弱,調制參數(shù)的調節(jié)難度較高,需要對二維材料采取一些其他改性手段,使它們的調制深度及飽和強度等飽和吸收參數(shù)得到有效增強和更大程度的調控,同時進一步拓寬TMDs的光吸收帶寬,更好的滿足不同激光器的參數(shù)需求。針對目前二維TMDs光調制器在脈沖激光器件應用方面存在的不足和缺點,著手于新材料和新技術的探索,制備出成本更低、生長工藝更簡單、非線性飽和吸收效應更強、吸收帶寬更寬的新型可飽和吸收體。系統(tǒng)分析了不同相態(tài)的TMDs材料的可飽和吸收特性,通過合金化、異質結兩種方式使其在脈沖激光器中的光調制能力得到有效增強,并將其應用于全固態(tài)超快脈沖激光器中,實現(xiàn)了高功率的飛秒激光輸出。對探索新型光電調制器件、推動全固態(tài)超快脈沖激光技術發(fā)展等多個方面都有具有非常重要的科學意義和應用價值。論文主要研究內容如下:1.利用熱分解法分別制備了半導體相的WS2和MoS2薄膜,并結合開孔Z掃描技術和Ⅰ掃描技術,對其飽和吸收特性展開系統(tǒng)研究。從理論上闡述了半導體過渡金屬硫化物的飽和吸收過程,利用WS2和MoS2飽和吸收體,分別實現(xiàn)了1.11 MHz/57.96 ns 和 0.71 MHz/155.4ns 的調 Q 脈沖激光。(第二章)2.對具有金屬相3R-NbS2的能帶結構、各向異性、線性光吸收、飽和吸收等光學性質進行系統(tǒng)探索,討論了其光學吸收過程和飽和吸收效應產生機理,并利用液相剝離法制備的3R-NbS2飽和吸收鏡,分別在Nd:GdVO4和Yb:KYW激光器中實現(xiàn)了全固態(tài)納秒和飛秒激光脈沖輸出。(第三章)3.研究了不同陰離子構成的MoSSe、同副族陽離子構成的MoWSe2和異副族陽離子構成的NbMoSe2三種過渡金屬硫化物合金材料的飽和吸收特性,并結合理論計算系統(tǒng)探究了元素比例與材料的電子輸運過程和光學性質,特別是非線性光學特性之間的關系。以過渡金屬硫化物合金材料作為光調制元件,成功實現(xiàn)了全固態(tài)納秒激光脈沖,并分析了具有不同飽和吸收參數(shù)的三元合金材料對激光器輸出性能的影響。此外,首次將MoSSe應用于Yb:KYW激光器中,實現(xiàn)了全固態(tài)飛秒激光脈沖輸出。(第四章)4.對半導體相過渡金屬硫化物MoS2與石墨烯Graphene復合而形成的G/MoS2范德華異質結進行系統(tǒng)討論。基于第一性原理,計算了不同MoS2層數(shù)的G/MoS2異質結功函數(shù),并詳細討論了載流子的轉移過程。通過開孔Z掃描、Ⅰ掃描以及泵浦探測等方法對異質結的非線性響應過程和載流子動力學過程分別進行分析。形成異質結結構后,材料的飽和吸收效應得到有效增強,載流子馳豫過程變快,首次實現(xiàn)了基于G/MoS2飽和吸收體的飛秒鎖模激光。在保證諧振腔結構和晶體參數(shù)不變的情況下,用半導體吸收鏡SESAM進行對比實驗。(第五章)
【學位單位】:山東大學
【學位級別】:博士
【學位年份】:2020
【中圖分類】:TN248;TB34
【部分圖文】:

模型圖,鎖模,吸收體,孤子


?山東大學博士學位論文???脈沖形成主要依賴于孤子鎖模機制(圖1-1?(d)),慢飽和吸收體只在啟動和穩(wěn)定??鎖模階段發(fā)揮作用。飽和吸收體作為必不吋少的超快鎖模調制元件,它的物理與??光譜性質對脈沖特性具有重要的影響。??/^Toss?(b)\?loss^--?(c)、'?,,「〇sS?(d)?\?/?"loss??gain?;?|?/X?gain;?/?gain;?/?9ain?J; ̄??JL?Li.?X??time?time?time?time??圖1-1?nj'飽和吸收體鎖模模型:(a)存在增益飽和的慢飽和吸收體鎖模;(b)無增益飽??和的慢飽和吸收體鎖模;(C)孤子鎖模;(d)快飽和吸收體鎖模??Figure?1-1?The?fundamental?models?of?mode-locking?mechanisms:?(a)?slow?saturable?absorber??mode-locking?with?dynamic?gain?saturation;?(b)?slow?saturable?absorber?mode-locking?without??dynamic?gain?saturation;?(c)?soltion?mode-locking;?(d)?fast?saturable?absorber?mode-lockeing??有機染料是最早的可飽和吸收體,早在1966年[16],Lankard和Sorokin就利??用花菁類染料作為飽和吸收體,在紅寶石激光器中實現(xiàn)了脈沖輸出。到目前為止,??能夠用于光調制的有機溶劑高達500多種。隨半導體技術的發(fā)展和完善,具有一??定毒性和穩(wěn)定性差的有機

石墨,過渡金屬,硫化物,范圍


ip?-?2.28?cV??■:?■?i:??t? ̄T ̄?'??/iJllruviolct?Visible?Inlrarcd?Microwaves?Radio-waves??(〇?M\?5-6cV?(g)?(h)?i{-MmilliaK?0.2K?c\???vwvvwww.cvww?ooooaoooo???^4?^?\??*>'?〇,,v?*????皤?參?.?Sulf?N?ic???w'W。W??*?*???M?l!??A^WA/W\-?\??圖1-2不同材料的響應波長范圍(a)石墨烯;(b)過渡金屬硫化物;(c)磷烯;(d)??砷飾:(e)銻鋪;(f)氮化硼;(g)?MXene;?(h)秘烯??Figure?1-2?The?spectral?region?that?is?covered?by?2D?materials[4?l.?(a)?Graphene;?(b)?TMDs;?(c)??Phosphorene;?(d)?Arsenene;?(e)?Antimonene;?(f)?BN;?(g)?MXene;?(h)?Bismuthene??5??

示意圖,三維結構,示意圖,半導體


?山東大學博士學位論文???層本征MoS2是禁帶寬度為1.8?eV的直接帶隙半導體,而少層MoS2的禁帶寬度??減小至l.2eV,且轉變?yōu)殚g接帶隙半導體@1。單層PtSe2是禁帶寬度為1.2eV的??間接帶隙半導體,而塊狀PtSe2則變?yōu)榘虢饘俳Y構[5G1。這是由于單層結構的TMDs??對稱性發(fā)生變化,不具有層間耦合作用,量子限域效應逐漸表現(xiàn)出來,導致能帶??結構和性質發(fā)生質變。??圖1-4?MX2的三維結構示意圖??Figure?1-4?Three-dimensional?representation?of?the?structure?of?MX2??不同金誠原子的配位場和d電子數(shù)量各不相同,具有+同的非鍵軌道填充情??況,TMDs可呈現(xiàn)出金屬、半金屬、半導體、超導體等性質迥異的電學特性,在??特定條件下,不同電學性質間還可實現(xiàn)相互轉化1M。像鉭原子這種部分非鍵軌??道填滿的材料會呈現(xiàn)出金屬性1而像鉬原子這種非鍵軌道被令部填滿的材料??會呈半導體性質[52】。因此,無論是從微觀電子能帶結構上,還是從宏觀光電性??質上翁,TMDs材料都具有較高的fl由度,能夠通過人工手段對材料性質進行調??控和改性,最大程度發(fā)揮其優(yōu)異的光電特性,更好的滿足應用需求。??缺陷工程在TMDs的光學性質、屯學性質和催化活性等方面均有較好的調??控和增強作用。缺陷會束縛電子能態(tài),使能帶結構發(fā)生變化,從而產生莫特相變??和安德森局域化等許多新穎有趣的物理現(xiàn)象|531。在TMDs中引入缺陷,不僅能??實現(xiàn)直接帶隙向間接帶隙的轉變,禁帶寬度的變化,還能實現(xiàn)半導體-金屬之間??的相變。研究發(fā)現(xiàn)當S與Mo的原子化學計量比(R)小于2,含有大量S
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