利用第一性計(jì)算原理研究凝聚態(tài)體系基態(tài)電子結(jié)構(gòu)的方法已經(jīng)越來(lái)越成熟,然而激發(fā)態(tài)電子性質(zhì)的研究尚存在諸多問(wèn)題。首先,密度泛函理論中的交換關(guān)聯(lián)勢(shì)部分的近似對(duì)激發(fā)態(tài)的描述不夠好,導(dǎo)致無(wú)法得到準(zhǔn)確的空軌道準(zhǔn)粒子能級(jí)以及激發(fā)能,激發(fā)態(tài)的原子勢(shì)能面難以計(jì)算：而時(shí)間分辨的激發(fā)態(tài)衰減的動(dòng)力學(xué)過(guò)程就更加難以簡(jiǎn)單地用密度泛函程序來(lái)計(jì)算。我們知道用于太陽(yáng)能轉(zhuǎn)化的半導(dǎo)體材料中的電子空穴對(duì)的激發(fā)與衰減涉及到非常復(fù)雜的物理過(guò)程。電子空穴對(duì)的激發(fā)能量由準(zhǔn)粒子能級(jí)以及激子的束縛能決定.激發(fā)強(qiáng)度則由初態(tài)與末態(tài)的躍遷偶極距決定；而激發(fā)態(tài)電子空穴對(duì)的衰減動(dòng)力學(xué)更加復(fù)雜,電子會(huì)在一定壽命內(nèi)衰減到基態(tài),其壽命由激發(fā)態(tài)與基態(tài)之間的耦合決定,同時(shí)在這個(gè)過(guò)程中激發(fā)態(tài)載流子與體系內(nèi)的其他準(zhǔn)粒子,例如聲子、極化子、等離激元等,以及體系的缺陷、雜質(zhì)、表面重構(gòu)與吸附等產(chǎn)生復(fù)雜的耦合。激發(fā)態(tài)的動(dòng)力學(xué)涉及激發(fā)態(tài)的勢(shì)能面和激發(fā)態(tài)之間的耦合,經(jīng)典自由度的演化引起體系的電子自由度在各個(gè)激發(fā)態(tài)之間躍遷,同時(shí)電子態(tài)的躍遷反過(guò)來(lái)會(huì)影響經(jīng)典自由度的演化,在這種情況下傳統(tǒng)的波恩-奧本海默近似(絕熱近似)不再適用。在第一章中,我們從波恩-奧本海默分子動(dòng)力學(xué)出發(fā),說(shuō)明絕熱近似不再適用的情況,引入非絕熱分子動(dòng)力學(xué)。我們主要介紹其中兩種方法,Ehrenfest動(dòng)力學(xué)和面跳躍方法(Surface Hopping)。這兩種方法中,量子躍遷都是由含時(shí)薛定諤方程引起的。兩者的唯一區(qū)別在于經(jīng)典自由度的運(yùn)動(dòng)方程不同,前者是由·個(gè)平均勢(shì)能面驅(qū)動(dòng),而面跳躍方法中,原子核在任意時(shí)刻都只運(yùn)動(dòng)在與某個(gè)電子態(tài)對(duì)應(yīng)的勢(shì)能面上。最后我們介紹了Prezhdo教授發(fā)展的含時(shí)密度泛函和最小面跳躍相結(jié)合的方法,該方法對(duì)面跳躍方法做了一系列的近似,減小了計(jì)算量,能夠用于比較大的體系的研究。在第二章中,我們簡(jiǎn)單介紹了二維層狀材料以及其組成的范德華異質(zhì)結(jié)。過(guò)渡金屬二硫化物由于其優(yōu)異的光學(xué)性能而備受關(guān)注,在其形成的異質(zhì)結(jié)材料中更是觀察到了超快的電荷分離現(xiàn)象,而有效的電荷分離是光電轉(zhuǎn)換的關(guān)鍵。從理論上更深入的了解其超快電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程有助于我們對(duì)新型器件的設(shè)計(jì)。在第三章中,我們將Prezhdo發(fā)展的非絕熱分子動(dòng)力學(xué)引用于研究過(guò)渡金屬二硫化物(TMD)異質(zhì)結(jié)中的超快電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程,我們主要集中在MoS2/WS2異質(zhì)結(jié)的光激發(fā)空穴的超快轉(zhuǎn)移過(guò)程。我們發(fā)現(xiàn),對(duì)于這個(gè)體系,聲子在超快空穴轉(zhuǎn)移中起了很重要的作用。我們的研究對(duì)于新型二維器件的設(shè)計(jì)有著重要的啟示。在第四章中,我們利用非絕熱分子動(dòng)力學(xué)對(duì)兩個(gè)相似的異質(zhì)結(jié)MoS2/WS2和MoSe2/WSe2中的電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程進(jìn)行研究和對(duì)比,試圖更深刻地理解TMD異質(zhì)結(jié)中電荷轉(zhuǎn)移的機(jī)制。在最后一章中,我們對(duì)所做的工作進(jìn)行了總結(jié)和展望。
【學(xué)位單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2016
【中圖分類】：O469
【部分圖文】：

的絕熱勢(shì)能面示意圖，顏色用于區(qū)分絕熱態(tài)的特征值，絕熱態(tài)的特征量變化比較劇烈。??〈轉(zhuǎn)Ｒ）悼ｅ，（ｒ；Ｒ）鵬〉是電子哈密頓量在透熱是原子核在第Ｊ？個(gè)透熱電子態(tài)上的波函數(shù)，它

屬Ｍ和周圍硫族元素的配位情況，分為六角結(jié)構(gòu)和八面體結(jié)構(gòu)，如圖２．２中結(jié)構(gòu)??圖所示。六角結(jié)構(gòu)的ＭＸ２?（２Ｈ－ＭＸ２）具有化ｈ點(diǎn)群，而八面體結(jié)構(gòu)（１Ｔ－ＭＸ２）??具有Ｇｊｗ對(duì)稱性。ＬＴＭＤ層內(nèi)是由強(qiáng)的化學(xué)鍵連接，由于硫族元素的鍵都已經(jīng)??飽和，外表面沒(méi)有多余懸掛鍵，因此ＬＴＭＤ層間是由較弱的范德華力相互賴合。??Ｍｏｎｏｌａｖｅｒ?ｔｒａｎｓｉｔｉｏｎ?ｍｅｔａｌ?ｄｉｃｂａｌｃｏｇｅｎｉｄｅｓ?（ＭＡｊ）?Ｊ??

囊寒’??圖２．３各種范德華材料就像樂(lè)高模塊一樣，可ｋ義組成不同的異質(zhì)結(jié)。圖片引自文獻(xiàn)Ｗ??直接放到另外一層上就能形成一個(gè)異質(zhì)結(jié)，因此范德華異質(zhì)結(jié)相互組合的??方式很多，如圖２．３所示。另外，由于二維材料本身只有幾個(gè)原子層的厚度，??范德華異質(zhì)結(jié)的厚度也非常小，達(dá)到了原子級(jí)的厚度，由于沒(méi)有成分過(guò)渡，??所形成的異質(zhì)結(jié)具有原子級(jí)陡峭的載流子（勢(shì)場(chǎng)）梯度。此外，由于超薄??的厚度ｋ義及特殊的二維結(jié)構(gòu)，使其具有強(qiáng)的柵極響應(yīng)能力，ｋ義及與傳統(tǒng)微??電子加工工藝和柔性基底相兼容的特性。??？同樣是由于層間弱的范德華相互作用，組成異質(zhì)結(jié)的二維材料很大程度上??保留了各自獨(dú)立的電子結(jié)構(gòu)。比如對(duì)于ＴＭＤ形成的異質(zhì)結(jié)，每個(gè)單層仍??然是直接帶隙半導(dǎo)體。??．很多的ＴＭＤ異質(zhì)結(jié)都是第二類能帶對(duì)齊方式（價(jià)帶頂和導(dǎo)帶底分別處在??不同的材料中），如圖２．４所示，這樣的能帶結(jié)構(gòu)有利于光生載流子的空間??分離，増加光生載流子的壽命。??２．３．１過(guò)渡金屬二硫化物異質(zhì)結(jié)中超快電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程??關(guān)于ＴＭＤ異質(zhì)結(jié)中電荷轉(zhuǎn)移的王作首先是在Ｍ０Ｓ２／ＷＳ２異質(zhì)結(jié)中得到口］。??在Ｍ０Ｓ２／ＷＳ２中
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本文編號(hào)：2841038