【摘要】：黑碳(black carbon, BC)是燃料燃燒過(guò)程或巖石風(fēng)化的產(chǎn)物,在不同的介質(zhì)中表現(xiàn)出不同的環(huán)境效應(yīng)。長(zhǎng)江流域作為中國(guó)的經(jīng)濟(jì)中心之一,每年通過(guò)燃燒活動(dòng)排放的黑碳及多環(huán)芳烴可占到全國(guó)總量的三分之一以上,這些物質(zhì)除埋藏在土壤以外,還可通過(guò)長(zhǎng)江攜帶及大氣輸送進(jìn)入到東海。雖然我國(guó)已有不少研究對(duì)長(zhǎng)江及東海沉積物中的黑碳的分布及環(huán)境意義進(jìn)行了研究,但大范圍、系統(tǒng)的研究卻鮮見(jiàn)報(bào)道,有鑒于此,關(guān)于黑碳及多環(huán)芳烴的在長(zhǎng)江及東海顆粒物和沉積物中的分布及遷移過(guò)程的研究對(duì)豐富全球的相關(guān)研究具有重要意義。本文通過(guò)測(cè)定長(zhǎng)江及東海顆粒物和沉積物中黑碳的含量,結(jié)合沉積物的粒度、總有機(jī)碳含量、碳穩(wěn)定同位素和放射性碳同位素,研究了長(zhǎng)江及東海陸架沉積物中黑碳的分布特征及來(lái)源,結(jié)合沉積速率等數(shù)據(jù),對(duì)黑碳在東海沉積物中的埋藏過(guò)程進(jìn)行了初步的討論。沉積物中BC的分布主要與人類(lèi)活動(dòng)、沉積物的類(lèi)型、黑碳的類(lèi)型及來(lái)源等因素有關(guān)。例如長(zhǎng)江沉積物中BC含量從上游至下游呈逐漸增大的趨勢(shì),與沿途各省黑碳排放相吻合,同時(shí)其濃度與沉積物平均粒徑成反比。東海沉積物BC的含量與平均粒徑成U形變化,表明不同區(qū)域的BC的類(lèi)型及來(lái)源有明顯區(qū)別,即內(nèi)陸架、沖繩海槽等細(xì)顆粒沉積物中主要以燃燒來(lái)源的煙炱為主,而殘留沉積區(qū)主要以巖石風(fēng)化的石墨型黑碳為主。在長(zhǎng)江沉積物中,由于BC與TOC有相似的來(lái)源,例如人類(lèi)活動(dòng)、土壤流失,因此二者之間具有顯著的相關(guān)性；但是在東海沉積物中,BC和有機(jī)質(zhì)的來(lái)源差異較大,因此二者之間無(wú)相關(guān)性。根據(jù)黑碳的14C值進(jìn)行估算,長(zhǎng)江及東海沉積物中來(lái)自化石燃料的燃燒和巖石風(fēng)化的黑碳分別為78.2%～88.1%和52.2～71.3%。多環(huán)芳烴(Polycyclic aromatic hydeocarbons, PAHs)作為一類(lèi)持久性有機(jī)污染物,其在長(zhǎng)江和東海沉積物中含量均較低,處于低至中等程度的污染水平。長(zhǎng)江沉積物中,大多數(shù)站位主要以來(lái)自燃燒活動(dòng)的大分子量的四環(huán)、五環(huán)及六環(huán)多環(huán)芳烴為主,而東海沉積物中卻以源自石油源的小分子量的三環(huán)多環(huán)芳烴及源自生物降解的花為主；且長(zhǎng)江沉積物中PAHs來(lái)自燃料燃燒及煉焦活動(dòng)占到總量的64%,而東海沉積物中只有46.5%。因此長(zhǎng)江沉積物中BC與多數(shù)PAHs單體的相關(guān)性要大于TOC,而東海細(xì)顆粒沉積物恰好相反。對(duì)于東海沉積物細(xì)顆粒沉積物和粗顆粒沉積物中PAHs與TOC、BC相關(guān)性之間的差別,可能與BC類(lèi)型差異有關(guān)。東海陸架不同區(qū)域BaP/BeP、BaA/Chry比值的差異表明內(nèi)陸架及沖繩海槽的PAHs主要來(lái)自陸源輸送,殘留沉積區(qū)的PAHs主要來(lái)自大氣沉降。根據(jù)不同源的花與5環(huán)多環(huán)芳烴比值間的差異,估算長(zhǎng)江輸入對(duì)東海沉積物中PAHs的貢獻(xiàn)。對(duì)在27°N至31.5°N的陸架區(qū),多環(huán)芳烴的陸源輸送比例從高于90%向南遞減至65%,跨過(guò)123°E則降為不到50%。沖繩海槽區(qū)較高的陸源輸送比例說(shuō)明這里的沉積物可能主要來(lái)自長(zhǎng)江。每年有(1.29±0.10)×106 t BC埋藏在東海陸架沉積物中,其中占總量72.1%的BC埋藏在浙閩沿岸。通過(guò)河流輸送、海岸侵蝕及氣溶膠輸送的BC約為1.47×106t/yr,其中氣溶膠輸入占到總輸入的28%;河流輸送及海岸侵蝕是東海BC的主要來(lái)源。綜上所述,沉積物中BC的含量分布主要受人類(lèi)活動(dòng)及本身性質(zhì)的控制,而黑碳、TOC與PAHs的來(lái)源差異是致使三者之間相關(guān)性變化的主要原因。由于較高的沉積速率,單位面積黑碳埋藏的通量要高于世界其它區(qū)域,表明東海陸架沉積區(qū)在全球黑碳循環(huán)的具有重要地位。
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【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X55
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本文編號(hào)：2402889